Perturbation des corrélations angulaires α-γ en milieu gazeux

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Submitted on 1 Jan 1974

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Perturbation des corrélations angulaires α-γ en milieu gazeux

B. Do Ngoc, C.F. Liang

To cite this version:

B. Do Ngoc, C.F. Liang. Perturbation des corrélations angulaires α-γ en milieu gazeux. Journal de

Physique, 1974, 35 (10), pp.693-698. �10.1051/jphys:019740035010069300�. �jpa-00208197�

PERTURBATION DES CORRÉLATIONS ANGULAIRES _03B1-03B3

EN MILIEU GAZEUX

B. DO NGOC

(*)

^{et C. F. LIANG}

Centre de

Spectrométrie

^{Nucléaire et de}

Spectrométrie

^{de Masse}

Bâtiment

104, Campus,

⁹¹⁴⁰⁶

Orsay,

^France

(Reçu

^{le 18}

février 1974)

Résumé. ²⁰¹⁴ La

perturbation

des corrélations

angulaires

03B1-03B3 en milieu gazeux ^a été mesurée avec

des sources très minces de 224Ra. Les _noyaux de recul 220Rn étaient

projetés

^{dans l’hélium et l’air}

sous différentes

pressions.

^La

perturbation

^est

expliquée

par ^une interaction

magnétique dépendant

du temps.

Abstract. ²⁰¹⁴ Perturbed _03B1-03B3

angular

corrélations were measured in the

decay

^{of 224Ra to 220Rn.}

Thin sources were used. The

recoiling daughter

^{ions were allowed to} escape into helium and air under different pressures. The

perturbation

^{was found to be}

magnetic-time-dependent.

Classification Physics ^Abstracts

4.200

1. Introduction. ^-

Après désintégration

^{a, l’atome}

possède

^une

énergie

de recul d’environ 100 keV

(vlc -- 10-3).

Le parcours de l’atome de recul dans la matière est de 10

Jlg/cm2 (Z faible)

^{à 30}

Jlg/cm2 (Z élevé),

^les

périodes

des niveaux nucléaires excités des émetteurs a, étant en

majorité

^de

^{10 -11}

^à

^{10 - 8}

^s,

le recul

permet,

^{si la source est très}

mince,

^{de faire}

pénétrer

^{l’atome avec son noyau} excité dans un

milieu différent et

d’y

étudier les

caractéristiques

^de

la désexcitation nucléaire

(Fig. 1).

Le

présent

^travail

présente

^les résultats des corré- lations

angulaires

^{mesurées sur les atomes}

projetés

dans des _gaz.

FIG. 1. ^- Principe ^{des mesures.}

La

perturbation

^des corrélations

angulaires

a-y observée dans les milieux

solides, s’explique

par ^une interaction

statique [1].

^{Dans les milieux}

métalliques (bon conducteur)

^cette

perturbation

^{est moins}

grande

que dans les milieux isolants. Pour les émetteurs en

solution

acide,

^l’état

ionique

^{et la} viscosité du

liquide [2]

modifient la

perturbation.

^En diminuant le

degré

^{de viscosité du}

liquide,

^on

pourrait

^remonter

aux coefficients de corrélation

angulaire

^non per- turbés.

Si le recul a lieu dans le

vide,

^la

perturbation

^est

très

importante,

^ceci

provient

^d’une interaction

hyper-

fine entre le noyau ^et le

cortège électronique [3].

^Les

facteurs de

perturbation G2

^et

G4

déterminés

expé-

rimentalement varient ici suivant les auteurs, ceci

pouvant

^{être attribué aux}

qualités

^{de la} source,

qui

influent sur la distribution de

charge

ainsi que ^sur les

configurations électroniques

^des noyaux de recul à la sortie de celle-ci.

Dans les milieux gazeux, les interactions

hyperfines

ont été étudiées sur des atomes

projetés

^à

partir

^de

la source par réaction nucléaire. Les vitesses sont dans ce cas bien

plus importantes (V/c ri 10 - 2).

Ont été étudiés de cette

façon Nd, Gd,

^{Sm et Pt}

reculant dans l’hélium et

l’argon après

^excitation

coulombienne,

par Ben Zvi et Coll.

[4]

^et

Speidel

et Coll.

[5].

^La

perturbation

^{en fonction de} la pres- sion est

interprétée

^ici par l’interaction

magnétique dépendante

^du

temps d’Abragam

^{et Pound}

[6].

^Les

corrélations

angulaires

^{sont peu}

perturbées

^au-dessus

d’une certaine

pression

du gaz.

Il nous a semblé intéressant

d’entreprendre

^une

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019740035010069300

694

étude sur ce

problème,

^d’une

part

pour

compléter

nos connaissances sur la

perturbation

des corréla- tions _ce-y dans différents

milieux,

^et

d’autre

^part,

.pour comparer ^nos résultats avec ceux obtenus _par réaction nucléaire mais _pour une

région

^{de vitesse et}

de ^masse

atomique

^très différentes.

2. Perturbation des corrélations

angulaires

pour les noyaux

projetés

^{dans un} milieu gazeux. ^-

Lorsqu’un

atome est en mouvement dans ^un milieu _gazeux, les chocs avec les molécules de celles-ci modifient à

chaque

^{choc la}

configuration

^du

cortège électronique.

Le

champ magnétique

^{dû au}

cortège électronique

fluctue au

hasard,

^{en direction et en} intensité. L’in- teraction

hyperfine peut

être .considérée comme

statique pendant

l’intervalle de

temps séparant

^deux

chocs. Si le nombre de chocs est

grand pendant

^la

vie moyenne T ^et que

chaque changement

^de

champ

modifie faiblement l’orientation _{du noyau}

(wrc « 1)

l’effet

intégré

des chocs se compense

jusqu’à

^un

certain

point

^et les corrélations

angulaires

^sont

finalement _peu

perturbées.

D’après

^la formulation de

Abragam

^{et Pound}

[6]

dans

l’approximation (coT,, « 1),

le facteur de _per- turbation

intégrale

^est de la forme :

où

z co >

valeur moyenne de la

précession

^de

Larmor, z H > champ

moyen,

i ^:

temps

^de

corrélation,

L : vie moyenne du niveau nucléaire.

Dans cette

formule,

nous avons

quatre paramètres, parmi lesquels Le

^est calculé à

partir

^{de la théorie}

cinétique

^des gaz,

Gk(oo)

^{et i sont connus}

expéri-

mentalement. Pour

chaque

^{mesure de}

Gk(oo)

^{à une}

pression

^donnée

( w >

^{doit être évaluée}

séparément.

3. Ralentissement du noyau de recul ^a dans l’hélium et dans l’air. ^- La

fréquence

des chocs

(l/re)

^est

donnée _{par :}

où

v : vitesse du _noyau de

recul,

l : libre _parcours moyen de l’atome dans le gaz,

N : nombre de molécules gazeuses par

cm3,

rl, r2 : rayons

respectifs

de l’atome de recul et de la molécule gazeuse

[7].

Nous avons

pris r (He)

⁼

0,95 À, r _(Air)

⁼

1,7 A

et r

(Rn)

⁼

1,9 Á.

^{Pour la}

pression

normale po

(760 mmHg)

nous avons :

Le

temps

de corrélation _Le est inversement propor- tionnel à la

pression :

Après chaque choc,

^le noyau

perd

^{une certaine}

quantité d’énergie.

^{Lindhard et Scharff}

[8]

^{ont calculé}

le parcours moyen ^R des ions de faibles vitesses dans la matière et les mesures

expérimentales

^des

parcours des ions des gaz ^rares

(50

^{à 500}

keV)

^dans

Be,

B et C de Power et

Whaling [9]

^{sont en bon accord}

avec ces

prévisions.

En utilisant les

expressions

^de

Linhard et

Scharff, qui

^{sont valables dans notre}

cas, nous obtenons les

parcours R

^{et le} ralentisse-

ment

dE/dx

des reculs a de

224Ra

dans l’hélium et

dans l’air à ^une

atmosphère :

Connaissant la

fréquence

des chocs et la vitesse de

recul,

^la

perte d’énergie

moyenne par choc initial est évaluée à environ 45 eV dans l’hélium et 170 eV dans l’air.

4.

Préparation

^{de la source. - Nous avons utilisé}

l’isotope ^224Ra (T,12

⁼

^{3,6 J) qui}

semble le mieux

adapté

pour ^cette étude. Le

224Ra

est un émetteur oc

pur, la cascade

(0+; 2+ L 0+)

désexcitant le niveau à 241 keV

(z

^{= 220}

ps)

^du

^22oRn

^{est une}

transition de

multipolarité

pure dont les corrélations

angulaires

^non

perturbées présentent

^une forte ani-

sotropie :

Les sources de

224Ra

^sont obtenues par volatili- sation sous vide

[10]

^à

partir

^{d’un creuset de tantale}

contenant la substance mère

(228Th, TI/2

⁼

^{1,9 an).}

Nous commençons par ^un

préchauffage

^{à 1200 °C}

pour éliminer les descendants volatils de

224Ra

(22°Rn, 216po, 212Bi, ...)

^{ainsi que la matière} orga-

nique.

^Le

^224Ra

^est ensuite volatilisé à 1 500 °C ^sur

un

support

très mince

d’oxyde

d’aluminium de l’ordre de 100

J.1g/cmz:

^Un

diaphragme

^{rond de 2 mm}

de diamètre définit la forme de la source. Le

228Th qui

^se volatilise seulement vers 2 000 °C reste dans le creuset.

Après chaque

volatilisation de

224Ra,

^le

creuset actif est

placé

^{dans un} milieu inerte pour laisser croître de nouveau le Radium en vue de la

prochaine

^source.

5. Contrôle de la

qualité

^{des sources. - Les}

sources obtenues sont invisibles à l’oeil nu. Pour s’assurer que les noyaux de recul ^sortent bien du

support,

^{elles sont} contrôlées par la méthode de coïncidences retardées « a-noyau de recul »

(Fig. 2a).

FIG. 2a. ^- Contrôle de l’épaisseur ^{des sources de 224Ra.}

Le

spectre

^de

temps

^{de vol des} noyaux de recul

(Fig. 2b)

^{nous a}

permis

d’évaluer la

perte d’énergie

maximum à 8 keV dans la traversée de la source, et ceci

correspond

^{à une}

épaisseur

^{de matière}

1

Jlgjcm2.

6.

Appareillage électronique.

^- L’ensemble de cor-

rélations

angulaires

a-y ^se compose de

quatre

^scin- tillateurs NaI

(44

^{x 51}

mm) couplés

^{avec un détec-}

teur a à barrière de surface de 1 cm de diamètre.

Les scintillateurs sont

disposés

^à

90°, 120°,

^{150° FIG. 2b. -} Spectre de vitesse des _noyaux de recul de 220Rn.

Fm. 3. ^- Schéma électronique ^du système de corrélation angu-

laire a-y. ^{P. A. :} Préamplificateur ; ^{A. L. :} Amplificateur ^{linéaire ;}

A. R. : Amplificateur rapide ; ^{C. L. :} Coïncidence lente ; ^{C. R. :} Coïncidence rapide ; ^{C. T. A. :} Convertisseur temps amplitude.

696

et 180° par

rapport

à la direction des ^oc. Ils peuvent

tourner autour de l’axe de la source pour

prendre

^les

positions

intermédiaires

(105°, 135°, 165°, 195°).

^Le

schéma

électronique

^est

présenté

^{à la}

figure

^3.

A l’aide des interfaces

mélangeurs

^et

aiguilleurs,

les

spectres

y ^ont été

enregistrés

simultanément dans

un bloc mémoire de 4 096 _canaux, ainsi _que les

spectres

^{de «}

temps

de coïncidences »

permettant

^un contrôle

permanent

^{sur les}

quatre

^voies

rapides.

^La

largeur

^{à la base des}

pics

^de

temps

^{varie de 20 à} 30 ns. Pour laisser ^une marge de

sécurité,

^nous

avons fixé le

temps

^de coïncidences à 50 ns. Le taux des fortuites dans ce cas est

négligeable.

Une mémoire de 400 canaux est utilisée _pour fixer le canal

d’énergie

^a

correspondant

à l’alimen- tation de niveau 241 keV du

22oRn.

Comme les corrélations

angulaires présentent

^une forte aniso-

tropie,

nous avons divisé

chaque

mesure en deux

parties (90°, 120°, 150°, 180°)

^et

(105°, 135°, 165°, 195°)

pour obtenir 7

points

^{de mesure entre 90° et}

180°.

7. Correction d’efficacité et de

géométrie.

^{- L’ef-}

ficacité relative des

quatre

scintillateurs a été déter- minée avec une source de

203Hg (279 keV)

^{à la}

place

FIG. 4a. ^- Spectres ^a directs de la famille 224Ra à 10 torr et 760 torr dans l’air.

FIG. 4b. ^- Exemple ^de spectres y des quatre scintillateurs INa.

de

224Ra.

Nous avons déterminé les coefficients de correction d’efficacité en normalisant les surfaces des

pics

^de

quatre spectres

directs mesurés

pendant

^le

même

temps.

Les facteurs d’atténuation dûs aux dimensions finies de la source ronde et de détecteurs

cylindriques

sont calculés _{par les} formules données par Valladas et Coll.

[1]

8. Résultats

expérimentaux.

^{- Une série de}

mesures a été réalisée sous différentes

pressions

^de

l’hélium et de l’air

jusqu’à

^une

atmosphère.

^{Dans le}

cas de

l’hélium,

l’émission _y a lieu

toujours

^en

vol,

le

temps

d’arrêt des reculs est

plusieurs

^fois

supérieur

à la vie _moyenne r, même à la

pression

^{d’une atmo-}

sphère.

^{Ceci est aussi valable dans l’air}

jusqu’à

400 torr. Par contre, ^{à une}

pression

^{d’une atmo-}

sphère

^dans

^l’air,

^le

^temps

^{d’arrêt est}

comparable

^à

la vie _moyenne ^i.

Un

exemple

^de

spectres

^{a et} y ^est

présenté

^{sur la}

figure ^4a,

^b. La surface de

chaque pic

y ^est déterminée

en

prenant

^{une forme}

symétrique. Après

corrections et

normalisations,

^{la fonction des} corrélations _angu- laires

expérimentales (Fig. 5)

^{est déduite par une}

méthode des moindres carrés.

L’ensemble des facteurs

G2

^et

G4

^{ainsi déterminés}

est donné sur les

figures

^{6a et 6b. Si on trace la courbe}

FIG. 5. ^- Fonction de corrélation angulaire mesurée dans le vide.

(( W2 > rT,, ,)-’

^{en fonction de la}

pression

p les

points expérimentaux passent

par ^un minimum et

s’alignent après

^{sur une droite}

(Fig. 7a, 7b).

^{Comme la}

pression

est

proportionnelle

^avec

(,rc)-’

^la

^pente

^{de cette}

courbe nous donne

« co’ >,r)-’

^dans

lequel

^on

peut déterminer ( ^W2 ).

^A

partir

d’une certaine

pression

la

fréquence

^de

précession

^devient constante, le

champ hyperfin H > peut

être déduit

de co’ >

^en

prenant

^{le facteur}

gyromagnétique g - 0,3,

^ce

qui

semble raisonnable dans cette

région.

On trouve alors : ^’

FIG. 6a. ^- Facteurs de perturbation G2, G 4 dans le milieu hélium.

FIG. 6b. ^- Facteurs de perturbation G2, G4 dans l’air.

FIG. 7a. ^- Variation de

« 0)2

in

’fc)-l

^en fonction de la pression

de l’hélium.

FIG. 7b. ^- Variation de

(( (02 >

Tn

’tc)-l

^en fonction de la pression de l’air.

Compte

^{tenu des erreurs}

importantes

^{dans la}

détermination

de C02 >

^{et du}

facteur g

arbitraire- ment

choisi,

^les

champs hyperfins

^{ainsi évalués}

correspondent

^{seulement une valeur} indicative.

698

Il est aussi intéressant de remarquer que la for- mule

empirique

de calcul de

champ hyperfin,

pour les noyaux de recul

après

^réaction

nucléaire,

^utilisée

par

Sprouss

^{et Coll.}

[11] : H > = 0,4 Z (100 V/C)0,6

^MG

(dans l’hélium),

^{donne dans notre}

cas un

champ H >

^{de 9 MG}

qui

^{est de}

l’ordre

de

grandeur

^{de celui évalué}

plus

^haut.

9. Conclusion. ^- Les

points expérimentaux G2

^et

G4

^se

placent

^{sur la}

courbe théorique prévue

par

Abragam

^{et Pound} pour ^une interaction

magnétique

et des

pressions supérieures

^{à 100 torr.}

L’explication

est donc la

même, ici,

que pour les réactions nucléaires

[4-5].

^Le

champ

moyen

hyperfin ( H>

^{tend vers une}

valeur

d’équilibre après

^{une centaine de chocs.}

Dans la

partie

de faible

pression, l’approxima-

tion;

(co-r,, « 1) n’est plus valable,

^les

points expéri-

mentaux sont en dehors de la courbe

théorique.

L’interprétation

^{dans cette}

région

^{est très}

difficile,

^le

nombre de chocs avant l’émission _y est faible et

l’effet de

compensation

moyenne ^ne

joue plus

^dans

cette

région.

^Pour

chaque choc,

^la réorientation du noyau devient

importante.

D’un

point

^{de vue}

expérimental,

^{les mesures des}

corrélations

angulaires

a-y ^en milieu gazeux ^nous donnent une

possibilité

d’obtenir des fonctions des corrélations

angulaires

^peu

perturbées.

Dans certains _cas, ceci

permet

^une

interprétation

sans

ambiguïté

^des corrélations

angulaires,

^{car les}

atténuations

G2

^et

G4

^{sont connues et ne}

dépendent plus, pratiquement,

^{des moments}

magnétiques

^des

états

nucléaires,

mais seulement du gaz ralentisseur.

Bien

entendu,

^{les sources} doivent avoir un

poids superficiel qui permettent

le recul dans ce gaz.

Remerciements. ^- Nous remercions le Commissa- riat à

l’Energie Atomique

^{dont une aide matérielle}

a rendu

possible

^le

présent

^travail.

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