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Submitted on 1 Jan 1963
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Trainage magnétique du fer pur et dopé irradié aux neutrons
Pierre Moser, Daniel Dautreppe
To cite this version:
Pierre Moser, Daniel Dautreppe. Trainage magnétique du fer pur et dopé irradié aux neutrons. Journal de Physique, 1963, 24 (7), pp.516-521. �10.1051/jphys:01963002407051601�. �jpa-00205519�
du carbone, du bore, de l’azote, en position inters- titielle, juste entre deux atomes de fer : proches
voisins. Le rôle des paires est joué maintenant par des triades linéaires Fe-X-Fe, parallèles à un des
trois axes quaternaires.
La figure 3, due à Brissonneau, montre par
exemple les courbes de désaccommodation à
- 27 OC relatives à un échantillon ne contenant
qu’un atome de carbone pour 20 000 atomes de fer.
La courbe d’aimantation a est tracée aussitôt
après la désaimantation, la courbe i, 100 minutes
après : l’effet est considérable. L’effet d’un atome de carbone pour 106 atomes de fer serait encore
décelable.
Ces atomes B en substitution, ainsi que ces atomes étrangers interstitiels X peuvent être consi- dérés comme des défauts ponctuels : d’où l’idée d’étudier les défauts ponctuels produits par irra-
diation au moyen des effets liés à l’ordre directionnel.
Ces méthodes possèdent plusieurs avantages :
elles sont sensibles. Elles sont spécifiques car à chaque défaut correspondent des températures TB
de blocage différentes. Elles permettent de déter-
miner la symétrie du défaut, caractéristique parti-
culièrement précieuse pour l’identification des défauts.
Donnons quelques exemples relatifs aux défauts ponctuels dans le fer. Une lacunes par exemple, type des défauts symétriques, ne doit pas provo- quer d’ordre directionnel, tandis qu’un interstitiel dans le fer, symétrique par rapport à un axe qua-
ternaire, est actif, mais les effets ne doivent pas être les mêmes que pour une dilacune ou une lacune
piégée par un atome d’impureté en substitution
qui sont des défauts symétriques par rapport à un
axe ternaire.
Brissonneau et Moser ont développé ces nou-
velles méthodes et en ont montré la fécondité.
TRAINAGE MAGNÉTIQUE DU FER PUR ET DOPÉ IRRADIÉ AUX NEUTRONS Par PIERRE MOSER et DANIEL DAUTREPPE,
Section de Physique du Solide. C. E. N. de Grenoble.
Résumé. 2014 Le principe de l’effet du traînage magnétique est rappelé succinctement, de même
que les informations qu’on peut déduire des mesures : Energie d’activation, concentration et ani- sotropie des défauts. Cinq bandes de traînage sont mises en évidence sur le fer ppr irradié à 78 °K
aux neutrons. Un modèle est proposé pour les défauts responsables de ces bandes. L’effet d’addition
de nickel en faible concentration est étudié.
Abstract. 2014 The basis of the magnetic after-effect is briefly described, as well as the main infor- mations one can deduce from the measurements : activation energy, concentration and anisotropy
of the defects. Five magnetic after-effect zones have been found on pure iron irradiated at 78 °K with neutrons. A model is proposed for the defects responsible for these zones. The effect of small amount of nickel is studied.
LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 24, JUILLET 1963,
1. Principe. - Dans les substances ferromagné- tiques, le trainage de diffusion permet d’étudier les défauts ponctuels qui ont une direction d’ani- sotropie géométrique.
Le traînage a pour cause un couplage entre la
direction de l’aimantation spontanée et la direc- tion d’anisotropie du défaut. (L’énergie de cou- plage est w cos2 cp [1], où w est l’énergie d’inter-
àction magnéto-cristalline et p l’angle entre
l’aimantation spontanée et la direction d’aniso-
tropie.)
Si au temps t = 0 on donne une orientation
quelconque aux défauts, ceux-ci vont tendre à se
réorienter dans la direction la plus favorable par rapport à l’aimantation spontanée. En général ils parviendront à cette position en effectuant un saut d’un site du réseau à un autre site du réseau. Le
phénomène
sera caractérisé par une constante detemps moyenne de saut 6. La réorientation des défauts est donc un problème de diffusion. 0 varie
avec la température suivant une loi d’Arrhenius
Wm est l’énergie d’activation caractéristique de
la
migration
du défaut considéré.Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01963002407051601
517 Le phénomène èst donc, le passage d’un état
origine désordonné à un état stabilisé appelé sur-
structure d’orientation.
II. Expérimentation. - Il existe une grandeur physique liée directement à l’état d’avancement de stabilisation : c’est la perméabilité y mesurée à champ constant, qui est maximum dans l’état désordonné et minimum dans l’état réorienté. On sait réaliser l’état’ origine désordonné par une
désaimantation.
La figure 1 montre un ensemble de courbes expé-
rimentales relatives à un défaut qui traine au voisinage de 00 : elles représentent, mesurée à un champ constant, la diminution de perméabilité en
fonction du temps écoulé après désaimantation.
FIG.1. - Décroissance de la perméabilité en fonction du
temps écoulé après une désaimantation (tracée à champ
constant et à température constante).
Voici ce que l’on peut tirer de ces courbes.
A) LOI DE MIGRATION DU DÉFAUT. - Les cour-
bes expérimentales se relient directement à la fonction caractéristique de la migration des
défauts : elles donnent la constante de temps 0 et l’énergie d’activation Wm par une méthode non
destructive.
FiG. 2. - Spectre d’énergie de migration (trait plein : spectre réel ; pointillé : spectre rectangulaire équivalent), On constate qu’un type de défaut ne migre jamais avec une énergie d’activation unique, mais qu’il faut toujours envisager un spectre d’énergie
d’activation (fig. 2). Ceci est dû, d’une part aux propriétés du métal, en particulier aux fluctuations
locales des tensions internes, et d’autre part à la définition du défaut : si le type de défaut est bien défini (par exemple des interstitiels de carbone dans le fer), le spectre est étroit ; au contraire, s’il
existe une grande variété de défauts, de structure
très voisin’e, ils migrent chacun avec des énergies
d’activation légèrement différentes mais indiscer- nables les unes des autres, ce qui donne un spectre large. En supposant le spectre rectangulaire, le traînage donne l’énergie d’activation moyenne Wm du groupe de défauts, et la largeur de spectre AW.
avec une erreur relative inférieure à 10 %.
B) GÉOMÉTRIE DU DÉFAUT. -- Pour donner lieu à du trainage, le défaut doit être anisotrope ;
ainsi on ne verrait ni les lacunes simples, ni les agglomérats désordonnés trop grog car il n’est pas
possible d’associer à ces défauts une direction
d’anisotropie géométrique. En outre, il doit pou- voir se réorienter par rapport à l’aimantation spon- tanée ; c’est pourquoi les plaquettes d’interstitiels
ou les dislocations ne donnent probablement pas lieu à du traînage.
La symétrie du défaut peut être obtenue en traçant les courbes de la figure 1 à différents champs. Nos échantillons étant polycristallins,
nous pouvons seulement distinguer les défauts qui
ont la symétrie [100] des défauts qui ont une autre symétrie.
. C) CONCENTRATION DU DÉFAUT. - A une tem-
pératûre donnée, on a
. Le traînage permet donc de suivre la variation de la concentration d’un défaut au cours d’un traitement quelconque, par exemple un recuit iso- chrone. Sur ce point il donne donc les mêmes résul- tats que la mesure de la résistivité, et avec une plus
mauvaise précision (les énergies déterminées de cette manière sont définies à 20 % près). Mais le traînage a permis au préalable de déterminer la
symétrie et la mobilité du défaut qui se recuit. On
voit donc que cette méthode donne des renseigne-
ments très précieux pour l’identification des pics
de recuits.
D’autre part, le traînage est une méthode sélec- tive intéressante dans le cas où plusieurs groupes de défauts sont présents simùltanément, avec des
énergies d’activation distinctes. Ils apparaîtront
tour à tour, à des températures d’autant plus
hautes que leur énergie d’activation de migration
est plus élevée, puisque nous ne mesurons l’évo-
lution de la constante de temps 6 qu’entre quelques centièmes de secondes et quelques heures.
Les figures 3, 4 et 5 présentent les résultats expé- rimentaux. Elles sont tracées automatiquement
dans une installation programmée : ce sont des.
FIG. 3. - Bandes de traînage 1 à IV tracées au cours d’un recuit linéaire apràs irradiation.
FIG. 4. - Disparition des bandes de traînage après recuit de 30 minutes à + 200 °C.
segments de courbes de perméabilité tracés dans un champ de 0,5 mOe alternatif analogues à ceux de la figure 1 limités à un intervalle de temps de 15 secon-
des à 5 minutes après l’état origine. Ces tracés sont effectués de 50 en 50 et juxtaposés. On voit appa- raitre diverses dépressions appelées bandes de traînage. Chacune de ces bandes correspond à la migration d’un type de défaut. Ces bandes per- mettent une étude qualitative du phénomène.
Ensuite il faut tracer une série de courbes telles que celles de la figure 1 pour diverses valeurs de champs {au galvanomètre balistique pour les champs
moyens et forts, et en alternatif 32 Hz, 0,5 mOe
pour les champs faibles) et à diverses températures (ces températures sont choisies dans la partie gauche de chaque bande, là où les constantes de
temps de migration sont comprises entre quelques
heures et quelques secondes),
FIG. 5. - Bande V apparaissant après un recuit de 500 °C.
30 minutes.
III. Résultats expérimentaux. - Nous avons
irradié en pile, à 77 DK (dose 1018 nvt > 1 MeV)
du fer de fusion de zone contenant au total moins de 50 ppm d’impuretés.
Après irradiation et recuit linéaire, nous trou-
vons quatre bandes de traînage correspondant à quatre groupes de défauts (fin. 3) : la bande I, très profonde, s’étend de - 185 à - 140°C; la bande II, moins profonde, masquée par la bande 1 s’étend de - 200 OC à - 100°C; la bande III, très faible,
s’étend de - 100 à - 40 °C ; la bande IV, très
faible pour le fer pur, peut -devenir très profonde
pour le fer pollué : elle est composée de trois sous-
bandes IVa de - 40 à 0 OC, IVb de + 20 à + 60 °C
et IVc de + 60 à + 120 OC.
Après un recuit à + 200 OC toutes ces bandes ont
disparu (fin. 4). Si on poursuit le recuit au-delà de
+ *300 OC,*on trouve au retour vers les basses tem-
pératures une bande V (fig. 5). Nous avons numé-
roté ces bandes en référence aux domaines de tem-
pérature où elles se recuisent, et par analogie avec
les stades de revenu de la résistivité électrique.
Pour chacune de ces bandes, nous avons étudié
les caractères du défaut correspondant : spectre de l’énergie de migration, symétrie, processus de for- mation et de disparition, interaction avec les impu-
retés (pour le moment limité au cas du Nickel). ’
D’autre part, Mme Minier [2] a étudié parallèle- ment, sur le même fer ayant subi la même irradia-
tion, le revenu de la résistivité électrique, ce qui
nous a permis de faire une étude comparative :
stade de recuit de la résistivité et disparition de la
bande de traînage correspondante.
Nous proposons un modèle d’interprétation, en supposant a priori que les interstitiels sont plus
mobiles que les lacunes. Ce modèle n’a pas la pré-
tention d’être définitif, mais pour le moment il est cohérent avec les résultats des expériences de traînage’ et de résistivité.
A) ÉTUDE DE LA BANDE I. - 10 Description. -
C’est une bande très profonde : l’amplitude de traînage atteint 18 mOe/Gauss, dans le cas du fer
très pur. Le défaut correspondant est très mobile (énergie d’activation de migration Wm = 0,25 eB),
bien défini (largeur de spectre AWm = 0,03 eV)
et de symétrie [100]. Il présente beaucoup d’ana- logie avec le carbone en position interstitielle dans le fer. En supposant que la concentration en défauts est, juste après irradiation de 500 ppm, nous pou-
vons mesurer l’énergie de couplage magnéto-cris- tallin ; nous trouvons =1,3 X 10-4 ey (pour le
carbone en interstitiel [3], elle est de 4,4 X 10-4 eV).
La guérison de ce défaut est facile. Le défaut
effectue environ une centaine de sauts avant annihilation. Cette guérison présente un pic d’accé-
lération à - 170 °C. A cette même température se
trouve un pic d’accélération de revenu de la résis- tivité.
20 Modèle. - Ce défaut serait l’interstitiel libre de fer dans le fer. Il est possible de placer cet
interstitiel dans un site tétraédrique, mais il nous
semble plus vraisemblable de le placer dans un site octaédrique, au milieu d’une arête ou au centre
d’une face.
Cet interstitiel se déplace en sautant d’un site à l’autre, ce qui donne lieu au traînage de la bande 1
et au pic de recuit de - 170 OC. La guérison aurait
lieu par annihilation interstitiel-lacune. Il y aurait
également formation de di-interstitiels (ce point
( sera développé plus loin).
30 Effet des
impuretés. -
Une pollution du ferpar du nickel entraîne la diminution de l’amplitude
de traînage. L’énergie de couplage magnéto-cris-
tallin devient w = 1 X 10-4 eV, en supposant une
concentration d’interstitiels, tous piégés, de
500 ppm.
Le défaut est plus difficile à recuire : l’énergie de
liaison interstitiel-nickel est de 0,1 ± 0,02 eV. - Néanmoins, l’énergie de migration n’est pas modi- filée : la migration d’un interstitiel de fer dans le réseau s’effectue avec la même facilité que la rota-
tion autour de l’atome de nickel d’un interstitiel piégé.
B) ÉTUDE DE LA BANDE tI. - 1° Descriptiorz.
Sur la figure 3; cette bande est masquée par la
bande 1 mais en fait elle s’étend de l’azote liquide
à - 100 °C. Il est possible d’étudier simultané- ment les deux bandes, ce qui a été fait à l’azote
liquide, mais il est plus simple d’effectuer un recuit
préliminaire de 1/2 heure à - 120 °C qui guérit
seulement la bande I. La bande II est assez pro- fonde (amplitude 4 mOe/G) et composée de plu-
sieurs sous-bandes aux propriétés identiques : nous
les attribuons à des mouvements différents d’un même défaut.
Ce défaut est bien défini (toutes les sous-bandes ont la même largeur de spectre AWm = 0,03 eV)
et de symétrie autre que [100]. Les énergies d’acti-
vation correspondant aux principales sous-bandes sont W1m = 0,22 eV Wm = 0;28 eV, W3m = 0,34 eV.
Ce défaut existe après irradiation à 77 OK mais sa
concentration augmente de 25 % au cours du recuit de la bande 1 (fig. 6). Ensuite, ce défaut dis-
parait avec un pic d’accélération situé à - 90 °C.
Ce ,pic coïncide avec un pic de recuit de la résisti- vité.
FIG. 6. - Variation de la concentration du défaut respon- sable de la bande II au cours d’un recuit isochrone.
20 Modèle. -- Nous supposons que ce défaut est le di-interstitiel de fer dans le fer. Nous plaçons les
deux interstitiels dans deux sites octaédriques, de
la même manière que Fisher [4] place son di-
interstitiel de carbone dans le fer. Deux configu-
rations sont possibles (fig. 7), mais aucune n’a la symétrie [100].
FIG. 7. - Di-interstitiel de fer dans le fer.
La migration s’effectuerait par passage d’une
configuration à l’autre. Ce mouvement, avec défor- mation du défaut, peut être rapproché du cas des couples C-Mn dans le fer [5] et peut justifier l’appa-
rition d’une bande multiple.
Ce défaut se formerait en cours d’irradiation, et
également au cours du recuit de la bande I, par rencontre de deux interstitiels. Il se recuirait par dissociation et annihilation des deux interstitiels,
par exemple quand le défaut rencontre une lacune.
30 Effets des impuretés. - L’addition de nickel retarde la disparition du défaut, ce qui donne lieu
à un nouveau pic d’accélération de recuit à - 40 °C,
dont la hauteur croit avec la teneur en nickel. Ce
pic et cette propriété sont retrouvés en résistivité à la même température. Il y aurait donc recuit par dissociation et annihilation.
L’énergie de liaison di-interstitiel-nickel est de
0,17 ± 0,04 eV.
C) ÉTUDE DE LA BANDE III. - L’amplitude de
la bande III est toujours très faible : 1 mOe/gauss
pour le fer pur. Elle augmente légèrement avec la
teneur en impureté. Elle correspond :
a) d’une part à un défaut assez bien défini d’énergie de migration Wm = 0,55 ey, de largeur
de spectre AWm = 0,11 eV, de symétrie [100], et qui peut être un tri-interstitiel ;
b) d’autre part à un défaut très flou, d’énergie
d’àctivation comprise entre 0,55 et 0,8 eV, dont la guérison est quasi continue.
D) ÉTUDE DE LA BANDE IV. - 1° Description
et effet des impuretés. - Cette bande est constituée de trois sous-bandes indépendantes, d’amplitudes
faibles pour le fer pur (IVa : 0,5 mOe/G ; IVb :
1 mOe/G ; IVc : 0,3 mOe/G).
Ces bandes IV sont sensibles â la teneur en impu-
reté : IVa et IVb augmentent légèrement, IVc aug- mente considérablement (jusqu’à 5,5 mOe/G).
En particulier, si on pollue avec du nickel, l’ampli-
tude de trainage de IVc augmente linéairement
avec la concentration, au moins jusqu’à 1 000 ppm.
Pour I Vc, nous trouvons une énergie d’acti-
vation Wm = 1,1 eV ordre de grandeur correct
pour des lacunes. Le spectre est très large
AWm = 02 eV. Cette bande IVc serait due à un
mélange de défauts, de symétries diverses ([100]
et autres). La guérison a lieu vers 100 °C et on ne
trouve pas de pic de recuit de la résistivité corres-
pondant.
2° Modèle. - Les bandes IV pourraient être
associées à la migration de complexes de lacunes.
En particulier, nous attribuons la bande IVc à la
migration des complexes impureté-mono, bi, tri,
ou tétra-lacunes, qui traînent avec des énergies
de migration très voisines, ce qui explique le spectre large. Les lacunes simples, ainsi que les
couples à no rbre de lacunes plus. élevé ne traine-
raient pas parce que trop symétriques.
La disparition du traînage se ferait par passage des défauts simples aux défauts complexes, aux dépens des lacunes libres en excès dans le milieu et des couples peu stables.
E) ÉTUDE DE LA BANDE V. - 1° Description.
- La bande V (fige 5), formée après élévation de
température au-dessus de 300 OC correspond à la
bande IVa, mais elle est beaucoup plus profonde (4 mOe/G). L’énergie de formation de cette bande est Wf = 3 ± 0,6 eV.
Elle correspond à un défaut bien défini, d’énergie
de migration Wm = 0,8 eV, de largeur de spectre Wm = 0,06 eV et de symétrie [100]. C’est un
défaut très stable puisque la bande V n’est pas
complètement détruite par un recuit à 1 000 OC.
Ce défaut est extrêmement avide de lacunes :
une réirradiation fait disparaître la bande V. En fait il est seulement dissimulé puisqu’un nouveau
traitement thermique fait réapparaître une bande
V plus profonde que la bande V initiale.
Ce défaut donne lieu à un maximum de pertes
en champ alternatif à 32 Hz se situant vers 90 °C.
20 Modèle. - Nous supposons que les agglo-
mérats cités lors de la bande IV se détruisent dès 250 °C (en effet il y a, à cette température un pic de
recuit de la résistivité). En se dégradant progressi- vement, ces agglomérats redeviennent suffisam- ment simples pour trainer.
A la différence de la bande IV, les défauts ne
baignent plus dans un milieu où les lacunes sont en
excès. Pour la guérison, le mécanisme d’agglomé- ration, imaginé précédemment, ne peut plus être invoqué : seul un recuit par dissociation à haute haute température peut détruire la bande V. -
Par contre une réirradiation fournirait cet excès de lacunes libres et dissimulerait le défaut par gros- sissement et symétrisation. Un traitement ther-
mique ultérieur produirait la dégradation des
défauts et la réapparition du traînage.
IV. Conclusion. - Le traînage magnétique peut apporter des renseignements très précieux pour l’étude des défauts créés par irradiation. Malheu- reusement la précision des mesures n’est que de 1 %
et les expériences sont longues. Il faut dix fois plus
de temps pour effectuer un recuit isochrone en
traînage magnétique qu’en résistivité.
V. Remereiements. - Nous tenons à exprimer
notre reconnaissance aux membres de notre équipe :
MM. Peretto, Vanoni, Martin, Garnier et Kabsch,
pour l’aide qu’ils nous ont apportée dans la réali sation de ce travail.
BIBLIOGRAPHIE
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[2] Mme MINIER (C.), DAUTREPPE (D.), C. R. Acad. Sc., à paraître.
[3] BRISSONNEAU (P.), J. Phys. Chem: Solids, 1958, 7, n° 1.
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[4] FISHER (J. C.), Acta Met., 1958, 6,13.
[5] MEIJERING (J. L.), Métaux Corr. Indust., 1961, 427,
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