Impact des rugosités sur le transport des phonons aux surfaces et interfaces à très basses températures

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surfaces et interfaces à très basses températures

Aymeric Ramière

To cite this version:

Aymeric Ramière. Impact des rugosités sur le transport des phonons aux surfaces et interfaces à très basses températures. Matière Condensée [cond-mat]. Université Paris Sud - Paris XI, 2014. Français. �NNT : 2014PA112351�. �tel-01127938�

Thèse de doctorat

Soutenue le 26 Novembre 2014 par

Aymeric Ramière

Impact des rugosités sur le transport

des phonons aux surfaces et interfaces

à très basses températures

Directeur de thèse : Jay Amrit Maître de conférences HDR (LIMSI, Orsay)

Co-directeur de thèse : Sebastian Volz Directeur de recherche CNRS (EM2C-ECP, Châtenay-Malabry)

Composition du jury :

Rapporteurs : Sébastien Balibar Directeur de recherche CNRS (LPS-ENS, Paris)

David Lacroix Professeur (LEMTA, Nancy)

Examinateurs : Olivier Bourgeois Directeur de recherche CNRS (Institut Néel, Grenoble)

Philippe Dollfus Directeur de recherche CNRS (IEF, Orsay)

la membrane et l'entrée de la jonction dans le régime de diusion des phonons les parois du système. Les simulations permettent alors d'explorer les eets des dimensions de la jonction ainsi que de la rugosité de surface des micro-structures bidimensionnelles et tridi-mensionnelles.

Mots clés : résistance thermique ; interface ; surface ; phonon ; rugosité ; basses tempé-ratures ; Monte-Carlo.

Abstract

This thesis aims at characterizing the thermal contact resitance at two interfaces of dif-ferent nature. The rst is a physical interface between Silicon(111) and superuid Helium-4. The thermal contact resistance is evaluated experimentally for temperatures between 0.3K and 2.0K while varying pressure from the saturated vapor pressure to the Helium-4 soli-dication pressure (i.e. 25bars). Experimental results, analysed with Adamenko and Fuks model, show that nanoscale surface rougness governs heat transmission at this interface. Furthermore, a rst order transition in the thermal contact resistance is revealed due to Helium-4 solidication. The second studied interface is an abrupt constriction created by a micro-junction between two suspended membranes. Even though there is no material discontinuity, Monte-Carlo numerical simulations show the existence of a thermal contact resistance between the membrane and the entrance of the junction. Using simulations we explore the eects of geometry and nanoscale surace roughness in bidimensional and tri-dimensional micro-structure.

Key words : thermal resistance ; interface ; surface ; phonon ; roughness ; low tempe-ratures ; Monte-Carlo.

Merci aux directeurs du LIMSI de m'avoir accueilli dans leurs locaux et au chef du groupe TSF Michel Pons. Avec Jay Amrit, j'étais au bât 502bis, microcosme à part du bâtiment principal (le 508) et qui va disparaître dans quelques mois. Au 502bis j'ai partagé mon quotidien avec Marie Christine Duluc, Smaïne Kouidri, Gérard Defresne, Fathi Jebali et Mojtaba Jarrahi. Je les remercie ici tous chaleureusement pour tous les déjeuners et pauses cafés passés dans la joie et la bonne humeur. Je n'oublie pas les thésards Richard et Guillaume avec qui j'ai fait un bout de chemin. J'en prote pour souhaiter bon courage à Lantao, nouveau thésard, qui va poursuivre une partie de mes travaux.

Durant ma thèse j'ai passé beaucoup de temps à l'IPNO pour mener les expériences dans le hall de cryogénie. Je dois en particulier remercier Francis Dubois, technicien qui nous aide et s'occupe de l'expérience. Je remercie aussi François Galet qui nous approvisionne en Hélium-4 liquide et Guy Michel pour les nombreuses fois ou nous lui avons emprunté le détecteur de fuites. Je remercie aussi Frédéric Chatelet, Patxi Duthil, Mohammed Fouaidy, Guillaume Martinet et Mathieu Pierens. Enn je remercie Jean-Pierre Thermeau que j'ai vu passé de l'IPNO au LIED et qui m'a permis d'obtenir des aides nancières pour partir en conférences. Bien que je n'ai été que peu présent à l'Ecole centrale l'équipe de Sebastian m'a toujours bien accueilli. Merci à Yann Chalopin pour ses remarques pertinentes lors des labmeetings, Thomas Antoni pour son aide avec l'AFM, Jose qui est en postdoc ainsi que les thésards Yuxiang, Shiyun, Laurent, Benoît, Jordane et Haoxue.

Ensuite je remercie Fabien Parrain et Nathalie Isaac de l'IEF avec qui nous travaillons à la conception d'une microstructure qui, je l'espère, verra bientôt le jour.

Durant mes trois années de thèse j'ai aussi donné des cours en première année à l'IUT d'Orsay en Mesure Physique dans le laboratoire de thermique. Je remercie donc les col-lègues de l'IUT Abdou Bouchea et Grégoire Michelutti qui viennent s'ajouter à Jay, Gérard et Mojtaba déjà mentionnés plus haut.

Sur une note plus personnelle je remercie mes amis Fabien, Adrien et Maxime avec qui nous nous suivons depuis notre arrivée en L3 à Orsay. Je termine avec les personnes qui sont les plus chères à mon c÷ur et tout d'abord ma ancée Li qui m'a encouragé sans relâche tout au long de la thèse. Enn, je ne peux oublier ma maman et ma s÷ur qui sont toujours derrière moi à me supporter.

2.1 Propagation de la chaleur dans le Silicium et l'Hélium superuide . . . 9

2.1.1 Les porteurs de chaleur . . . 9

2.1.2 Propriétés du Silicium . . . 10

2.1.3 Propriétés de l'Hélium-4 superuide . . . 11

2.2 Modèles des résistances thermiques de contact pour des interfaces idéales . 13 2.2.1 Rôle du coecient de transmission dans la résistance thermique . . 13

2.2.2 Interface Solide/4_{He II . . . . 14}

2.2.3 Interface Solide/Solide . . . 17

2.3 Couche dense d'Hélium à la surface du Silicium . . . 18

2.3.1 Prol de densité de l'Hélium sur la surface . . . 18

2.3.2 Impact de la couche dense sur RAM . . . 20

2.4 Inuence de la rugosité de surface sur RAM . . . 21

2.5 Autres processus de transmission à l'interface . . . 23

2.5.1 Couche amorphe à la surface du cristal . . . 23

2.5.2 Processus inélastiques . . . 23

3 Techniques expérimentales 25 3.1 Environnement des basses températures . . . 25

3.2 Cellule expérimentale . . . 26

3.2.1 Description générale de la cellule . . . 26

3.2.2 Caractérisation de la surface du cristal de Silicium . . . 27

3.2.3 Régulation de la température de l'4_{He II . . . . 28}

3.2.4 Thermomètres de mesure en RuO2 . . . 30

3.2.5 Contrôle de la pression dans l'4_{He II . . . . 30}

3.3 Protocole expérimental . . . 31

3.4 Traitement des données . . . 33

3.4.1 Détermination de la conductivité thermique du Silicium . . . 33

3.4.2 Détermination de la résistance thermique de contact . . . 34

3.4.3 Corrections sur la résistance thermique . . . 35

3.4.4 Incertitudes . . . 36 vii

4 Impact de la pression sur la résistance thermique à l'interface Si(111)/4_{He II 39}

4.1 Conductivité thermique et libre parcours moyen . . . 39

4.2 Résistance thermique à l'interface Si(111)/4_{He II . . . . 40}

4.2.1 Dépendance en pression de RK . . . 41

4.2.2 Comparaison entre P = 0bars et P = 20bars . . . 43

4.2.3 Comparaison avec d'autres résultats . . . 43

4.3 Comparaison avec les modèles aux interfaces idéales . . . 43

4.4 Analyse avec le modèle d'Adamenko et Fuks . . . 45

4.4.1 Rugosités vues par les phonons . . . 45

4.4.2 Probabilité d'interaction des phonons avec les rugosités . . . 47

5 Interface Si(111)/4_{Hesolide 51} 5.1 Croissance de l'Hélium solide . . . 51

5.1.1 Conditions de pression et température . . . 51

5.1.2 Mesure de la présence de l'Hélium solide à l'interface . . . 52

5.1.3 Discussion sur le cristal obtenu . . . 52

5.2 Résultats de la résistance thermique à l'interface avec l'Hélium solide . . . 53

5.3 Comparaison avec la théorie . . . 54

6 Conclusion à la résistance thermique Si(111)/4_{He II 57} II Transport thermique dans les micro-jonctions 59 7 Introduction à la modélisation thermique à l'échelle microscopique 61 8 Théorie du transport des phonons aux basses températures 65 8.1 Le Silicène . . . 65

8.1.1 Propriétés structurales du Silicène . . . 65

8.1.2 Contribution des électrons dans le Silicène . . . 66

8.2 Propriétés énergétiques des phonons . . . 67

8.2.1 Énergie du réseau cristallin . . . 67

8.2.2 Densités d'états . . . 68

8.2.3 Modèle de Debye . . . 69

8.2.4 Relation entre l'énergie du réseau et la température . . . 70

8.2.5 Phonons participant au transport de chaleur . . . 74

8.3 Phénomènes de diusion . . . 75

8.3.1 Diusion sur les parois . . . 76

8.3.2 Diusion par les impuretés du cristal . . . 76

8.3.3 Interactions phonons-phonons . . . 77

8.3.4 Conclusion sur les diusions . . . 78

8.4 Diusion des phonons par les parois . . . 78

8.4.1 Probabilité de spécularité . . . 78

8.4.2 Libre parcours moyen . . . 80

9 Méthode de simulation Monte-Carlo : code LT3_{S 83} 9.1 Etat de l'art sur les codes Monte-Carlo à basses températures . . . 83

9.2 Description et modélisation de la micro-structure . . . 85

9.3 Algorithme du code LT3_{S . . . . 85}

10 Microl en Silicium 97

10.1 Description de l'étude . . . 97

10.2 Impact de la rugosité sur la transmission énergétique . . . 99

10.2.1 Taux de transmission fréquentiel . . . 99

10.2.2 Comparaison entre les diérentes méthodes de réexion des angles . 101 10.2.3 Taux de transmission global . . . 101

10.2.4 Spectre énergétique des phonons . . . 103

10.3 Transmission énergétique en fonction des angles d'entrée . . . 104

10.4 Transmission énergétique en fonction des dimensions du microl . . . 105

10.5 Conductance thermique d'un microl . . . 106

11 Constriction dans une membrane en Silicène 109 11.1 État de l'art sur le transport thermique dans le Silicène . . . 109

11.2 Description du système étudié . . . 110

11.3 Régime transitoire . . . 111

11.3.1 Énergies d'entrée/sortie . . . 111

11.3.2 Cartographie thermique de la membrane chaude . . . 112

11.3.3 Prol de température dans la jonction . . . 114

11.3.4 Distribution des angles . . . 115

11.4 Conductivité thermique en fonction de la longueur de la jonction . . . 116

11.4.1 Transmission énergétique . . . 117

11.4.2 Conductance et Conductivité thermique . . . 118

11.4.3 Nombre d'interactions phonons-parois . . . 119

11.4.4 Libre parcours moyen . . . 120

11.5 Résistance thermique en fonction de la largeur de la jonction . . . 121

11.5.1 Prols de température à l'interface . . . 121

11.5.2 Transmission fréquentielle à l'interface membrane chaude/jonction . 122 11.5.3 Résistance thermique . . . 123 12 Conclusion sur les simulations dans les microstructures 127

Conclusion générale 129

Annexe 131

Cependant, aujourd'hui, la loi de Moore commence à montrer des signes d'aaiblisse-ment. En rentrant pleinement dans l'échelle du nanomètre, les lois classiques de diusion de la chaleur ne s'appliquent plus car le libre parcours moyen des phonons est alors compa-rable à la taille des circuits électroniques. Une nouvelle physique prend place où les eets des surfaces et des interfaces deviennent prédominants.

Dans ce contexte, les imperfections nanométriques au niveau des surfaces jouent un rôle essentiel sur les transferts de chaleur. L'objectif de cette thèse est d'évaluer et de com-prendre le rôle de la rugosité sur le transport des phonons au niveau des surfaces et des interfaces.

La gamme de température usuelle des microsystèmes, pour les utilisations pratiques, s'étend autour de la température ambiante jusqu'à environs 120○C. À ces températures,

plusieurs processus d'interaction, corrélés à diérents degrés, participent au transport des phonons. Il est donc dicile de déterminer la contribution et l'impact de chacun expéri-mentalement. En revanche, aux très basses températures, l'interaction des phonons avec les limites géométrique dans les matériaux diélectriques est le processus dominant. Les très basses températures, en dessous de 2K, permettent de révéler l'impact de la rugosité de surface et représentent l'environnement général de cette thèse.

La première partie de la thèse traite des résistances thermiques de contact à l'interface entre le Silicium(111) et l'Hélium-4 superuide en fonction de la température et de la pres-sion dans l'Hélium-4. Le chapitre 1 est une brève introduction sur les résistances thermiques de contact et ses dépendances en température, pression et préparation de surface. Puis, le chapitre 2 présente diérentes théories de la transmission des phonons aux interfaces parfaitement planes, ainsi que les eets de la présence d'une couche d'Hélium plus dense à la surface du Silicium et la théorie d'Adamenko et Fuks sur les interfaces rugueuses. Le chapitre 3 détaille le dispositif expérimental puis le protocole mis en place pour déterminer la conductivité thermique du Silicium et la résistance thermique de contact à l'interface

Si(111)/4He II. Le chapitre 4 expose les résultats expérimentaux pour diérentes tempé-ratures qui s'étendent de 0.3K à 2.0K et en faisant varier la pression depuis la pression de vapeur saturante jusqu'à 25bars. Ces résultats sont utilisés pour déterminer les rugosités vues par les phonons qui sont ensuite directement comparées aux mesures par microsco-pie à force atomique des rugosités sur la surface du cristal de Silicium. En augmentant la pression au dessus de 25bars l'Hélium-4 peut dévenir solide, ce qui est le sujet du chapitre 5 qui présente les résultats obtenus au niveau de l'interface Si(111)/4_{He(s). Enn, une}

conclusion vient résumer les résultats de cette première partie.

La deuxième partie de la thèse est consacrée aux simulations numériques du transport des phonons dans les microsystèmes à très basses températures par une approche Monte-Carlo. Le chapitre 7 introduit les méthodes de simulations des transferts thermiques à l'échelle microscopique. Ensuite, le chapitre 8 présente la théorie du transport des phonons dans le Silicium et le Silicène à des températures inférieures à 2K. Cette théorie est utili-sée pour créer un code de calcul Monte-Carlo nommé LT3_{S (Low Temperature Thermal}

Transport Simulations) dont les détails de fonctionnement sont donnés au chapitre 9. Le chapitre 10 applique le code développé pour étudier les transferts de phonons dans un microl de Silicium en fonction des dimensions et de la rugosité. Enn, lors du chapitre 11, le microl est couplé à une membrane chaude de dimensions nies créant une forte constriction à l'interface membrane/microl.

La thèse se termine par une conclusion sur les résultats concernant l'impact de la rugo-sité sur le transport des phonons aux surfaces et interfaces. Les possibilités d'expériences futures et d'améliorations du code sont nalement données.

survenant lorsqu'un ux thermique Q traverse une interface entre deux matériaux. Elle est dénie comme suit :

RK= ∆T

Q (1.1)

RK est généralement exprimée en cm2.K.W−1 où Q le ux surfacique en W.cm−2.[68]

Le phénomène a été découvert par Kapitza en 1941, concernant l'interface entre le cuivre et l'Hélium-4 superuide (4_{He II).[44] De nombreuses mesures suivent celles de}

Kapitza, changeant les solides en interface avec l'Hélium superuide et faisant varier la température et la pression dans le superuide, ainsi que les préparations de la surface du solide. Parallèlement aux mesures, Khalatnikov développe en 1952 la théorie des désadap-tations acoustiques qui reste encore aujourd'hui une référence. À partir des années 1970, suite aux échecs des prédictions théoriques et aux grandes disparités entre les mesures, la recherche sur les RTC diminue peu à peu pour devenir marginale aujourd'hui. Finalement, les résistances thermiques de contact, aussi appelées résistances de Kapitza, représentent une énigme scientique encore non résolue.

Dans la première partie de cette thèse, le problème originel de Kapitza, concernant la résistance thermique de contact à l'interface entre un solide et l'Hélium-4 superuide, est revisité en utilisant les moyens techniques modernes et en particulier la caractérisa-tion de surface à l'échelle nanométrique. L'objectif est de mesurer la RTC à l'interface Si(111)/4He II an de mettre en lumière la relation qui existe entre la longueur d'onde des phonons et la rugosité nanométrique à la surface du Silicium. La morphologie de la surface étant xe, la longueur d'onde des phonons est modiée en contrôlant la tempéra-ture et la pression dans l'Hélium.

L'idée de cette expérience provient des observations des expériences antérieures. Les mesures de RTC à l'interface Cu/4_{He IIse révèlent signicativement diérente les unes des}

autres, comme le montre la Fig.1.1. Les eets de surface sont montrés par les mesures de Challis et al[18, 20] avec quatre préparations de la surface de cuivre : brute, recuite, polie et traitée à l'acide. Ces quatre séries de mesures sont clairement distinctes, montrant que

Figure 1.1  Mesures de la RTC à l'in-terface Cu/4_{He II à pression de vapeur}

saturante, entre 1K et 2.17K.[68] Les me-sures de Challis et al[18, 20] sont données pour diérentes préparation de surface : brute (◻), recuite (∎), polie (△) et traitée à l'acide (▲).

l'état de surface a un impact notable sur la RTC. On note que les surfaces supposées plus rugueuses ont une RTC plus faible. Cependant, en l'absence de moyen de caractérisation microscopique de la surface, il est impossible de conclure. Olson et Pohl[65] ont aussi varié les préparations de surface pour la RTC à l'interface Si/4_{He II (voir Fig.1.2). Encore une}

fois, des surfaces rugueuses donnent des RTC plus faibles. Mais, comme pour les mesures de Challis et al, il manque une étude quantitative de l'état de surface du Silicium.

Les variations théoriques de la RTC, prédites par le modèle de Khalatnikov, sont telles que RK∝T−3.[46]. Cependant, les variations observées suivent des lois en T−navec n pou-vant aller de 2 à 4.[43, 7]. De plus, il a été montré que cette loi de puissance peut changer suivant la gamme de température.[4] Étant donné la forte compressibilité de l'Hélium-4 superuide, il est attendu que RK soit aussi sensible à la pression. Or, les mesures de

Anderson et al[7] et Challis et al[20] ont montré que la dépendance en pression est très faible. À ce jour, et à notre connaissance, il n'existe aucune explication prouvée quant à ces variations en température et en pression.

La technologie de la microscopie à force atomique, créée en 1986 et démocratisée à partir des années 2000, permet de mesurer la topologie de la surface d'un échantillon à l'échelle du nanomètre. Amrit et al[5] utilisent cette technique en 2002 pour mesurer les rugosités nanométriques d'un cristal de Si(001), puis mesurer la résistance thermique à l'interface avec l'Hélium superuide à T > 1.5K. Ces mesures révèlent l'importante contri-bution de la rugosité nanométrique de surface sur la RTC. Dans le même esprit, Amrit poursuit les études sur l'impact de la rugosité de surface sur la RTC avec une étude à l'interface Si(111)/4_{He II à pression de vapeur saturante entre 0.4K et 2.1K.[4]}

Figure 1.2  Mesures de la RTC à l'interface Si/4_{He II à pression}

de vapeur saturante, entre 50mK et 2.17K.[65]

réutilise la même cellule expérimentale. Le dispositif extérieur au cryostat a cependant été amélioré pour pouvoir augmenter la pression dans la cellule. Des mesures systématiques de la RTC sont menées à l'interface Si(111)/4_{He II en faisant varier la pression entre la}

coeur du problème réside dans la description de la transmission des phonons à l'interface entre le solide et l'Hélium. Aujourd'hui, le terme résistance de Kapitza est utilisé pour décrire la résistance thermique de contact (RTC), qui intervient à l'interface entre deux matériaux en général.

Ce chapitre commence par un bref rappel sur la propagation de la chaleur dans le Sili-cium et l'Hélium-4 superuide (4_{He II). Puis une expression générale de la RTC est établi}

en fonction de la transmission moyenne des phonons à l'interface. À partir de ce point, trois théories sont présentées, qui dièrent suivant le calcul de la transmission moyenne, à savoir : (i) la théorie des désadaptations acoustiques de Khalatnikov, qui est la principale théorie dans le cadre de l'étude à l'interface Si(111)/4_{He II; (ii) la théorie des désadaptations}

dif-fuses de Swartz et Pohl, qui peut être utilisée aussi bien pour les interfaces Si(111)/4_{He II}

que Si(111)/4_{He(s); (iii) la théorie de Little qui est plus spéciquement adaptées pour les}

interfaces entre deux solides à basses températures. Par la suite, la théorie de Khalatnikov est adaptée pour prendre en compte d'autres phénomènes physiques tels que l'adsorption des atomes d'Hélium à la surface du Silicium et les eets de la rugosité nanométrique de surface sont discutés. Enn, une revue de la présence d'une couche amorphe à la surface du Silicium et des processus inélastiques sont évoqués.

2.1 Propagation de la chaleur dans le Silicium et l'Hélium

superuide

La chaleur peut se propager de diérentes manières dans le Silicium et l'Hélium super-uide. Les propriétés relatives au transport thermique dans ces deux matériaux sont ici présentées.

2.1.1 Les porteurs de chaleur

Les très basses températures (T < 2K) permettent de considérer le Silicium comme un diélectrique, dans le sens où les électrons de la bande de valence n'ont alors pas assez d'énergie pour traverser le gap les séparant de la bande de conduction. Dans ces conditions,

Figure 2.1  Structure cristallographique du Silicium.

seules les vibrations du réseau cristallin permettent de transporter la chaleur dans le Sili-cium. Un quantum d'énergie ̵hω des modes de vibration est une quasi-particule nommée phonon. Les phonons contribuent au transport de chaleur dans tous les milieux condensés (solides et liquides).

Dans l'Hélium-4 superuide, en plus des phonons, il existe deux autres excitations nom-mées maxons et rotons. Elles ont été introduites pour expliquer la forme de la relation de dispersion de l'Hélium 4 superuide (voir Fig.2.3). Les maxons correspondent au maximum tandis que les rotons correspondent au minimum de cette courbe. Le rôle des maxons et des rotons dans le transport thermique n'est pas encore bien déni à l'heure actuelle. Ce-pendant, des calculs théoriques montrent que leur inuence est quasi nulle jusqu'à 2K.[68] Ainsi, seuls les phonons seront pris en compte dans nos études thermiques dans l'Hélium-4 superuide.

2.1.2 Propriétés du Silicium

Le Silicium est un semi-conducteur possédant une structure cristallographique de type diamant (voir Fig.2.1). Il possède un paramètre de maille de 5.431Å et 8 atomes par maille. Le cristal de Silicium utilisé est orienté (111) et nous allons donc regarder la courbe de dispersion dans cette direction.

Dans un solide plusieurs modes de propagation des vibrations sont possibles qu'on ap-pelle polarisations. On distingue deux familles de polarisations. La première est la famille acoustique qui est caractérisée par les atomes qui se déplacent dans le même sens les uns par rapport aux autres. Parmi cette famille deux polarisations sont possibles : la polarisa-tion longitudinale (LA), où les atomes se déplacent dans la même direcpolarisa-tion que le vecteur d'onde k, et la polarisation transverse (TA) où les atomes se déplacent orthogonalement à k. Dans un cristal massif se trouvent deux polarisations transverses qui sont identiques par symétrie. La deuxième famille correspond au cas où les atomes s'approchent et s'éloignent les uns des autres. C'est la famille optique qui comprend elle aussi une polarisation longitu-dinale (LO) et deux polarisations transverses (TO). Ces modes de propagations ne peuvent exister que si plusieurs atomes sont présents dans une maille élémentaire du cristal.

Les courbes de dispersion de ces polarisations sont données Fig.2.2. À très basses tem-pératures les fréquences excitées ne dépassent pas quelques terahertz. Les polarisations optiques, qui ne sont présentes qu'au dessus de 10T Hz, ne sont donc ici pas excitées.

Figure 2.2  Courbes de dispersion des phonons dans le Silicium suivant la direc-tion (111).[58]

Quant aux polarisations acoustiques, nous allons appliquer l'approximation de Debye qui suppose une relation de dispersion linéaire. Ainsi, nous ne prendrons qu'une seule vitesse de groupe par polarisation, qui est aussi la vitesse du son.

Les vitesses du son dans le Silicium ont été mesurées à basses températures par Hurst et Frankl.[41] Les phonons acoustiques ont une vitesse cSi,l = 9.42 × 105cm.s−1 et c_Si,t = 5.11 × 105cm.s−1 pour les polarisations longitudinales et transverses respectivement. On utilisera aussi la vitesse de Debye cD =5.93 × 105cm.s−1 qui est une vitesse moyenne sur toutes les directions du cristal.

À une température donnée, la distribution énergétique des phonons présente un maxi-mum qui détermine la longueur d'onde dominante telle que (voir Chap.8) :

λd,Si(T ) = hcSi

2.82kBT (2.1)

En prenant la vitesse de Debye, λd,Si(0.5K) ≈ 200nmet λ_d,Si(2.0K) ≈ 50nm(voir Fig.2.5). 2.1.3 Propriétés de l'Hélium-4 superuide

L'Hélium-4 superuide n'est pas capable de supporter des ondes de cisaillement. Les polarisations transverses y sont donc absentes, ainsi que les polarisations optiques. Seule est présente la polarisation longitudinale acoustique dont la courbe de dispersion à pression de vapeur saturante est donnée Fig.2.3.[14] La partie linéaire, aux plus basses fréquences, correspond aux phonons qui ont une vitesse de groupe cHe=2.38 × 104cm.s−1.

Une caractéristique importante de l'4_{He II est qu'il est un liquide compressible et donc}

que ces propriétés physiques dépendent de la pression. Brooks et Donnelly[14] ont calculés l'évolution de la densité et de la vitesse du son en fonction de la pression à diérentes températures. La Fig.2.4 montre que ces deux grandeurs ne sont que très peu sensibles à la température. En revanche, la densité et la vitesse du son augmentent respectivement de ∼20%et de ∼ 55% entre la pression de vapeur saturante et 25bars.

tem-Figure 2.3  Courbes de dispersion des phonons dans l'Hélium-4 superuide.[28]

Figure 2.4  Densité et vitesse du son de l'Hélium II en fonction de la pression pour diérentes températures.

Figure 2.5  Longueur d'onde domi-nante dans le Silicium et dans l'Hélium-4 superuide à pression de vapeur satu-rante (PVS) et à P = 25bars.

interfaces idéales

Les premières théories développées sur les résistances thermiques de contact sont basées sur la supposition que les phonons sont incidents sur une surface idéale, parfaitement plane. Bien que l'on sache que cela ne reète pas vraiment la réalité, ces modèles restent encore des références aujourd'hui.

2.2.1 Rôle du coecient de transmission dans la résistance thermique Dans un milieu 1 de volume V à l'équilibre thermique à température T , le nombre de phonons à une pulsation ω et une polarisation p xées, est donné par le produit de la densité d'état g1,p(ω) et de la distribution de Bose-Einstein f_BE(ω, T ). Si on suppose un milieu isotrope, alors le ux de phonons Φ provenant d'un angle solide dΩ, et arrivant à l'interface par unité de surface est donné par :

Φ1,p(ω, θ₁, φ, T ) =

fBE(ω, T )g_1,p(ω)

V c1,pcosθ1 dΩ

4π (2.3)

où cp est la vitesse du son dans le milieu considéré pour la polarisation p. θ1est l'angle par

rapport à la normale à la surface dans le milieu 1. Pour rappel, fBE(ω, T ) = (eβ ̵hω−1)−1 avec β = 1/(kBT ). La densité d'état est calculée avec le modèle de Debye en prenant des

conditions aux bords périodiques (calcul détaillé au Chap.8) : g1,p(ω) = V ω

2

2π2_c3 1,p

(2.4) Seule une fraction α1→2(ω, p, θ₁)de l'énergie incidente depuis le milieu 1 est transmise dans le milieu 2. Le ux de chaleur par unité de surface à travers l'interface est obtenu en intégrant sur l'ensemble des fréquences et des directions :

Q1→2(T ) = ∑ p ∫ ∞ ω=0∫ π/2 θ1=0 ∫ 2π φ=0 Φ1,p (ω, θ₁, φ, T ) ̵hω α_1→2(ω, p, θ₁)dω dθ₁dφ (2.5) Dans les modèles présentés, le coecient de transmission énergétique ne dépend pas expli-citement de la pulsation. Cela permet de séparer les variables dans l'Eq.2.5 :

Q1→2(T ) = ∑ p c1,p 4π∫ ∞ 0 ̵ hω 2π2_c3 1,p ω2 eβ ̵hω₋₁dω∫ 2π 0 dφ∫ π/2 0 α1→2 (p, θ₁)cosθ₁sinθ₁dθ₁(2.6) = π2k4_BT4 60̵h3 ∑ p Γ1→2(p, θ₁) c2_1,p (2.7)

Figure 2.6  Transmission d'un phonon à travers une interface Solide/Liquide

Le facteur Γ1→2(p, θ₁) est l'intégrale sur l'angle θ₁ que l'on appelle transmission moyenne. À l'équilibre thermique T1 = T₂ et par symétrie Q_1→2 = Q_2→1. En présence d'un ux stationnaire de phonons Q = Q1→2−Q_2→1, le milieu 1 est à une température T +∆T tandis que le milieu 2 est à T . Dans le cas où ∆T << T la RTC est dénie comme :

R−1_K = ∂Q ∂T (2.8) = π 2_k4 BT3 15̵h3 ∑ p Γ1→2(p, θ₁) c2_1,p (2.9)

Cette dernière équation est le point de départ de toutes les théories sur les RTC que ce soit pour les interfaces solide/liquide ou solide/solide. Le point critique est la transmission moyenne qui caractérise la physique à l'interface. Par la suite, diérentes théories sont présentées se distinguent par la façon dont Γ1→2(p, θ) est calculé.

2.2.2 Interface Solide/4_{He II}

Deux théories sont couramment utilisées dans les études de RTC aux interfaces So-lide/Hélium II qui sont le modèle des désadaptations acoustiques de Khalatnikov [46] et le modèle de diusion des phonons de Swartz et Pohl.[76]

Modèle des désadaptations acoustiques (AM)

Le modèle des désadaptations acoustiques de Khalatnikov explique que la RTC pro-vient de la grande diérence dans les propriétés acoustiques entre un solide et l'Hélium II. Les lois de conservation de l'énergie et du moment des phonons à l'interface ne peuvent alors être respectées qu'à l'intérieur d'un cône critique très étroit.

Équivalente à la loi de Snell-Descartes pour les ondes électromagnétique, il existe une loi de réfraction/réexion pour les ondes acoustiques, et donc les phonons. On considère un ux de chaleur se propageant du solide vers le liquide (voir Fig.2.6). Les phonons arrivent avec un angle θS par rapport à la normale à l'interface. Une partie du ux est alors reétée

avec un angle −θS et l'autre partie est transmise avec un angle de réfraction θL. Pour

déterminer θL on utilise la conservation de l'impulsion et de l'énergie à l'interface :

{ pS

= ̵hk_S avec k_S=k_Ssin θ_Se_x+k_Scos θ_Se_y

sinθL cL = sinθS,t cS,t = sinθS,l cS,l (2.12) La vitesse du son dans l'Hélium superuide est environs un ordre de grandeur inférieur à celle dans un solide. L'angle dans le liquide ne dépassera donc pas quelques degrés.

Les phonons sont décrits comme des ondes planes de potentiel φL dans le liquide.

L'onde réfractée dans le solide a alors un potentiel φS. Les conditions limites à l'interface

doivent respectées la continuité de la composante normale à l'interface à la fois de pression et de la vitesse. Ces conditions permettent de calculer les amplitudes des potentiels. La transmission est donnée par le rapport des amplitudes au carré des potentiels de part et d'autre de l'interface.

Khalatnikov calcule la transmission énergétique du solide vers le liquide en fonction de ρL, ρS, cL, cS,t qui sont la densité du liquide, la densité du solide, la vitesse du son dans

le liquide et la vitesse des ondes transverses dans le solide respectivement, ainsi que de l'angle dans le liquide θL. Puis il calcule la résistance thermique pour un ux de phonons

allant du liquide vers le solide. De cette façon la somme sur les polarisations dans l'eq.2.9 disparait, puisqu'il n'y a que les ondes longitudinales dans le liquide. Au nal Khalatnikov donne la RTC telle que :[46]

RAM = 15̵h3ρSc3S,t 2π2_k4 BρLcLF (η)T3 (2.13) avec F (η) = 1 2 ρS ρL ( cS,t cL ) 3 ΓS→L (2.14)

où η = cS,l/cS,t. F (η) est une intégrale complexe sur les angles d'incidence des phonons et

dépend des propriétés acoustiques du milieu. Challis et Cheeke ont calculé cette intégrale en la séparant suivant deux contributions : F = F1 +F₂.[19] F₁ est la contribution des phonons transmis dans le cône critique calculée précédemment. F2 représente les ondes de

surface de Rayleigh. Dans les conditions d'une interface Solide/Hélium II, F1(η) est qua-siment constante est ∼ 0.6. F2(η)varie faiblement entre 0.7 et 2.0. Avec les vitesses du son dans le Silicium on obtient F2≈1.7. Cependant F₂ est réduit dans le cas des diélectriques et dépend des conditions physico-chimiques. Il est alors très dicile de déterminer une valeur précise de F . Ses valeurs varies néanmoins très peu ce qui limite son inuence. Nous allons prendre F = 1.6 qui est la valeur prise dans les études menées auparavant dans le groupe [5, 4], et que l'on retrouve aussi régulièrement dans la littérature.[20, 7, 79]

De par la compressibilité de l'Hélium-4 superuide, RAM dépend assez fortement de

la pression. Pour l'interface Si(111)/4_{HeII (les indices deviennent S ≡ Si et L ≡ He), on}

pose γSi=

15̵h3ρSic3Si,t

2π2_k4 BF

=4.73 × 106K4.g.J−1. On peut alors réécrire l'Eq.2.13 telle que : RAM(T, P ) =

γSi

ZHe(P )T3 (2.15)

où ZHe =ρ_He×c_He est l'impédance acoustique dans l'4He II. Ainsi R_AM ne dépend plus que de la température et de l'impédance acoustique dans l'Hélium. L'application numé-rique à pression de vapeur saturante donne RAM ∼1.37 × 103/T3cm2.K.W−1.

Finalement, les valeurs obtenues par ce modèle sont toujours supérieures d'un voire deux ordres de grandeurs par rapport aux résultats expérimentaux. La transmission telle que calculée par Khalatnikov est donc trop faible ce qui suggère la présence d'autres mé-canismes permettant aux phonons de traverser l'interface.

Modèle de diusion des phonons (DM)

La conservation de l'impulsion et de l'énergie des phonons à une interface idéale im-plique que la direction des phonons transmis est xée. Cependant des expériences ont montrées que les angles repartant de l'interface ont une distribution s'étalant dans toutes les directions.[81] Par dénition, un phonon est dit diusé lorsque sa direction ne corres-pond pas à celle prévue par les lois Eq.2.12.

Le modèle de Khalatnikov suppose que les phonons ne sont pas diusés à l'interface. Or ce phénomène de diusion à l'interface ouvre la possibilité aux phonons en dehors du cône critique d'être aussi transmis, réduisant signicativement la RTC. À partir de cette idée, Swartz et Pohl ont proposés le modèle de diusion des phonons dans lequel il est supposé que tous les phonons sont complètement diusés à l'interface.[76] La conservation du mo-ment à travers l'interface n'est alors plus assurée, ce qui supprime le cône limite. En d'autres termes, lorsque un phonon arrive sur l'interface, il peut repartir dans toutes les directions, aussi bien dans son milieu d'origine que de l'autre côté de l'interface. Seule s'applique la conservation de l'énergie qui dépend des densités d'état des phonons dans les deux milieux. Tel qu'est déni le modèle de diusion, le coecient de transmission α1→2(p, ω, θ) est

indépendant du vecteur d'onde des phonons et donc de l'angle θ1. De plus, par conservation

de l'énergie implique :

α2→1=1 − α_1→2 (2.16)

À l'équilibre thermique entre les deux milieux, il vient que : α1→2∑

p

c−2_1,p=α_2→1∑

p

c−2_2,p (2.17)

Finalement, le coecient de transmission énergétique du milieu 1 vers le milieu 2 est donné par :

α1→2=

∑_pc−2_2,p ∑_pc−2_1,p+ ∑pc−22,p

(2.18) On peut alors calculer le coecient de transmission global Γ1→2 tel que :

Γ1→2= ∫ π/2 0 α1→2cosθ1sinθ1dθ1 = α1→2 2 (2.19)

En supposant que tous les phonons sont diusés à l'interface, le modèle de Swartz et Pohl donne une limite inférieure à la RTC. Finalement, on note que ce modèle n'est pas spécique aux interfaces solide/Hélium superuide mais peut s'étendre au cas d'une interface solide/solide.

2.2.3 Interface Solide/Solide

Suite aux mesures de Kapitza sur la résistance thermique entre un solide et l'Hélium superuide [44], Little s'est intéressé au problème des interfaces entre deux solides dié-rents à très basses températures.[56]

Maintenant, les trois polarisations (1 longitudinale et 2 transverses) sont présentes de part et d'autre de l'interface. Little utilise le coecient de transmission énergétique des ondes acoustiques pour chaque polarisation :

α1→2(p, θ₁) = 4ρ1c1,p ρ2c2,p. cosθ2 cosθ1 (ρ_ρ1c1,p 2c2,p+ cosθ2 cosθ1) 2 (2.21)

où θ1 est l'angle d'incidence des phonons dans le milieu 1 et θ2 l'angle de réfraction des

phonons transmis dans le milieu 2. Ces deux angles sont reliés par la relation établie précédemment Eq.2.12 qui donne :

cosθ2= ¿ Á Á Á À1 − c2_2,p c2_1,psin 2_θ 1 (2.22)

En utilisant les Eq.2.21 et 2.22 et en intégrant sur les angles, le coecient de transmission global est donné par :

Γ1→2(p) =_∫

π/2 0 α1→2

(p, θ₁)sinθ₁cosθ₁dθ₁ (2.23) On remarque que si c2,p>c_1,p alors la racine Eq.2.22 devient négative. Il faut alors décom-poser l'intégrale sur les angles en deux parties. La première allant de 0 à θc,pet la deuxième

allant de θc,p à π/2. La deuxième partie correspond au cas des phonons en dehors du cône

critique et pour lesquels il faut prendre α1→2=0.

Les prédictions du modèle de Little se sont révélées correctes pour les interfaces entre deux solides à basses températures avec des rapports d'impédances Z1/Z₂ < 5.[22] Pour

Figure 2.7  Schéma de la couche dense d'Hélium à la surface du Silicium.

l'interface Si(111)/4_{He(s), le rapport des impédances acoustiques est Z}

Si/Z_He(s) >200, sortant complètement du cadre de la ref.[22]. Les vitesses du son dans le solide 4_He

dé-pendent des conditions expérimentales. L'application numérique de la RTC avec l'Eq.2.9 avec la transmission moyenne 2.23 sera faite dans le chapitre 5 sur la résistance thermique avec l'Hélium solide.

2.3 Couche dense d'Hélium à la surface du Silicium

En 1960, Challis, Dransfeld et Wilks[20] émettent l'idée qu'une couche d'Hélium proche de la surface du solide a une densité plus grande que celle dans le volume. En supposant que les phénomènes régissant la RTC sont situés proches de l'interface et sans modier le modèle de Khalatnikov, cette couche dense réduit la diérence entre les impédances acoustiques du solide et du liquide, diminuant la RTC théorique RAM.

2.3.1 Prol de densité de l'Hélium sur la surface

L'origine de cette couche plus dense est les forces de Van der Waals qui attirent, à courtes distances, les atomes d'Hélium liquide vers la surface de Silicium.

Challis, Dransfeld et Wilks[20] reprennent le modèle établit par Franchetti [33] qui avait établi le prol de densité de l'Hélium-4 superuide au contact du solide. Franchetti fait ses calculs pour un lm d'Hélium liquide au repos sur un solide. Les loi de l'hydrostatique relient la force appliquée au liquide avec le gradient de pression tel que :

− ρ

m∇VV dW = ∇P (2.24)

où ρ et m sont la densité et la masse d'un atome d'Hélium respectivement. VV dW(z) ∝ z−3 est le potentiel associé à la force de Van der Waals.

La compressibilité isotherme χ = 1 ρ(

∂ρ

∂P)_T de l'Hélium liquide fut mesurée par Keesom

et Keesom.[45] Franchetti ajuste cette courbe par une loi χ(P ) = a/(P + b) avec a et b des constantes. L'intégrale de χ permet d'établir P (ρ) puis de résoudre l'Eq.2.24 pour obtenir ρ(z).

en fonction de la dis-tance z à la surface de Silicium pour des sions allant de la pres-sion de vapeur satu-rante à 25atm.

Bien que le raisonnement de Franchetti est juste, son modèle soure cependant d'un manque de connaissances sur les forces de Van der Waals qui sont la clé du problème.

En 1961 Dzyaloshinskii, Lifshitz and Pitaevskii[31] établissent une théorie sur les forces de Van der Waals. Ils ont notamment développé les calculs dans le cas d'une couche d'Hé-lium liquide en contact avec un solide. Plus tard, en reprenant le même formalisme, Pikhitsa and Salistra[67] calculent l'expression du prol de densité de l'Hélium liquide en contact avec un solide tel que :

ρ(z) = { ρS si z < zs

ρL(1 +χα_z3) si z > zs (2.25)

où ρS = 0.19g.cm−3 est la densité de l'Hélium 4 solide.[34] et ρ_L la densité de l'Hélium superuide loin de la surface. zsest la distance en dessous de laquelle l'Hélium est considéré

comme étant dans l'état solide. On suppose que le solide est incompressible jusqu'à ∼ 30bars, ce qui fait que ρS est la densité maximale.[34] Le dernier terme α prend en compte

les propriétés électromagnétiques de l'Hélium et du Silicium dans l'expression suivante : α =

̵ hω

16π2(0−1) (2.26)

avec 0=1.057, la constante diélectrique de l'Hélium[21] et ̵hω = 9.73 × 10−20J la fréquence de résonance dans le Silicium.[29] Nous utilisons la compressibilité isotherme telle que me-surée par Grilly[34] pour calculer ρ(z).

La Figure 2.8 montre les prols de densité de l'4_{He IIen fonction de la distance z pour}

diérentes pressions allant de la pression de vapeur saturante jusqu'à 25atm. Un des faits marquant relevé sur la Fig.2.8 est qu'après une distance z ∼ 1nm, les forces de Van der Waals n'ont plus aucun eet et on retrouve les densités dans le volume. Tous les prols atteignent la densité du solide pour la même distance zs≈0.24nm.

Une couche atomique d'Hélium a pour épaisseur D0 =0.36nm qui est inférieure à z_s. On interprète cela comme le fait que les forces de Van der Waals ne sont pas assez fortes

Figure 2.9  Rapport de l'impédance acoustique de surface et de l'impé-dance acoustique du volume en fonc-tion de la pression dans l'Hélium.

pour maintenir de manière stable une monocouche d'Hélium solide à la surface du Silicium. De plus, il faut rappeler la présence du ux de phonons à travers l'interface, qui apporte de l'énergie aux atomes d'Hélium, détruisant l'ordre local qui pourrait éventuellement s'établir. Ainsi, même si la densité de l'Hélium peut eectivement être plus élevée au niveau de la surface de Silicium, l'Hélium conserve ses propriétés de liquide.

2.3.2 Impact de la couche dense sur RAM

An d'examiner l'inuence de la couche dense, on remplace l'impédance acoustique acoustique du bulk ZHe dans l'Eq.2.15 par l'impédance acoustique proche de la surface

ZHe,surf =ρ_He,surf ×c_He :

RAM,surf = γAM

ZHe,surfT3 (2.27)

La densité de surface ρHe,surf est calculée en faisant la moyenne de ρ(z) sur D0.

L'augmen-tation de la densité induit une augmenL'augmen-tation de la vitesse. La relation cHe(ρ)est obtenue grâce aux donnée de Brooks et Donnelly.[14] L'impact de la couche dense sur la RTC est donnée par ZHe,surf

ZHe =

RAM

RAM,surf (voir Fig.2.9). La couche dense permet de diviser par plus

de 2 la résistance de Khalatnikov RAM aux plus faibles pressions, mais son eet décroit

ra-pidement pour être inférieure à 1.4 au dessus de 15bars. Bien que cela rapproche les valeurs théoriques des valeurs expérimentales, il reste toujours un écart d'un ordre de grandeur.

En ne prenant en compte que la première couche atomique, on obtient l'eet maximal de la couche d'Hélium adsorbée à la surface du Silicium. Pour obtenir un ordre de grandeur plus réaliste, il faut regarder la densité de l'Hélium à la surface du Silicium sur une distance comparable à la longueur d'onde des phonons. D'après l'Eq.2.2, pour une température T = 2.0K la longueur d'onde dominante dans l'Hélium est λd,He = 1.5nm et le rapport ZHe,surf/Z_He sur cette distance est donné Fig.2.9. On voit alors que la diminution de ZHe,surf/ZHe avec la pression est plus faible et que la valeur moyenne de ce rapport est

∼1.15. En diminuant la température et/ou en augmentant la pression, la longueur d'onde augmente et le rapport ZHe,surf/Z_Hetend vers l'unité. Finalement l'eet de la couche dense

l'Hélium superuide sur la surface rugueuse du solide.

sur la RTC est négligeable et ne sera pas pris en compte dans l'analyse de nos résultats expérimentaux dans le chapitre 4.

2.4 Inuence de la rugosité de surface sur R

Le rôle important de la préparation de la surface du solide sur la RTC est questionné depuis les premières expériences.[68] À l'échelle de la longueur d'onde des phonons, qui est de l'ordre du nanomètre, une surface n'apparaît pas parfaitement plane. Elle présente une rugosité conduisant à une modication de la transmission des phonons à l'interface.

Adamenko et Fuks[2] ont développé un modèle dans lequel la surface du solide est caractérisée par une distribution de hauteur ζ(r) qui dépend de la position r et dont la moyenne spatiale est nulle (⟨ζ(r)⟩ = 0). La rugosité est dénie comme la variance des hauteur σ =√⟨ζ2(r)⟩. Il est aussi déni une longueur l caractéristique de l'extension des rugosités et l'inclinaison γ2_{= ⟨∣∇}

rζ(r)∣2⟩(voir Fig.2.10).

Comme dans le modèle de Khalatnikov[46], Adamenko et Fuks (AF)[2] partent de la transmission des ondes acoustiques depuis l'Hélium vers le Solide. Leur modèle est basé sur deux approximations fortes. La première est que le produit du vecteur d'onde k et de la rugosité respectent la relation (kσ)2

≪1et que la rugosité présente de faibles inclinations γ2 ≪1 (i.e. la rugosité de surface ne doit pas dépasser la longueur d'onde des phonons). Ces conditions permettent de prendre une approche perturbative et d'écrire les potentiels des ondes au premier ordre sous la forme :

φ′ L=φL+∂φL ∂z ζ(r) (2.28) φ′ S=φS+∂φS ∂z ζ(r) (2.29)

Adamenko et Fuks modient les conditions aux limites (continuité de la pression et de la vitesse) pour respecter les nouveaux potentiels φ′

L et φ ′

S. Ces nouvelles conditions aux

limites leurs permettent d'expliciter φ′

S en fonction de φ ′

L et ζ(r). L'énergie qui traverse

l'interface est donnée par :

E = ω 2 2 ρS⟨∣φ ′ S∣ 2 ⟩ (2.30)

Figure 2.11  Facteur d'accroissement de la transmission à travers l'interface f(Θ)

Ce calcul fait intervenir la fonction d'auto-correlation dénie telle que ⟨ζ(r)ζ(r + dr)⟩ = σ2W (r), où W (r) est une fonction qui dépend des propriétés morphologiques de la surface. La deuxième approximation est que la surface est isotrope permettant de prendre une fonction gaussienne pour W (r). AF recalculent la fonction F telle que dénie par Khalat-nikov (voir Eq.2.14) pour l'interface Solide/Hélium supeuide et obtiennent :

F (k) = 1 2 ρS ρHe ( cS cHe ) 3 ∫ 1 0 αHe→S(k, θ)cosθdcosθ = 2 3[1 + 1 2γ 2_{Ψ(x)] (2.31)} avec x = kl

2. La fonction Ψ(x) caractérise l'amplication de la transmission par la diusion

des ondes acoustiques sur la surface rugueuse. Le coecient de transmission global dépend du vecteur d'onde et donc de la fréquence. Pour obtenir la résistance thermique, il faut donc repartir de l'Eq.2.5 et calculer l'intégrale sur les fréquences. Adamenko et Fuks[2] arrivent à la relation suivante :

RAM(T ) RAF(T )

=1 +1 2γ

2_{f (Θ) (2.32)}

où RAM(T ) est la résistance thermique de contact telle qu'exprimée par Khalatnikov Eq.2.13 et Θ = lkBT

2̵hcHe est une température adimensionnée. f(Θ) décrit un facteur

d'ac-croissement de la transmission du ux de chaleur à travers l'interface. Sur la Fig.2.11 on voit que f(Θ) présente un maximum pour Θ ≈ 0.3 qui représente une résonance des pho-nons avec la rugosité de surface.

À basses températures et pour de faibles diérences de températures entre l'4_{He II et}

le solide, le fonction f(Θ) s'exprime telle que :[4]

f (Θ) = 169Θ2 (2.33)

Le facteur 169 provient des constantes d'intégrations et est indépendant des matériaux et des conditions de pression et température.

Les faibles inclinaisons des rugosités donnent simplement γ = 2σ/l. Finalement l'Eq.2.32 peut se simplier de la manière suivante :

RAM(T ) RAF(T ) =1 + 231 ( σ λd,He ) 2 (2.34) où λd,He est la longueur d'onde dominante dans l'4He II telle que donnée Eq.2.2.

Il faut mentionner deux autres mécanismes de transmission an de compléter le tour d'horizon des processus de transfert de chaleur aux interfaces. Le premier est la présence d'une couche amorphe à la surface du cristal et l'autre regroupe les processus inélastiques. 2.5.1 Couche amorphe à la surface du cristal

La destruction de l'ordre cristallin proche de la surface du solide peut avoir deux ori-gines. La première est l'adsorption d'atomes dans l'air qui viennent contaminer la surface. De façon analogue à la couche dense d'Hélium liquide présentée précédemment, cette couche de gaz est très faible et ne dépasse pas 3 − 5Å.[50] Elle peut néanmoins atteindre de bien plus grandes épaisseurs si des réactions chimiques interviennent, comme dans la cas de l'oxydation sur les métaux (et semi-métaux). Il est assez dicile d'empêcher la formation de cette couche en dehors de l'ultra-vide. Elle peut néanmoins être limitée en évitant d'ex-poser la surface à l'air.

La deuxième cause d'endommagement de la surface est la préparation de la surface elle-même. En eet, les polissages (mécaniques ou chimiques) peuvent être agressifs pour la surface. Ils peuvent inclurent des contaminants profondément dans la surface et/ou rendre les premières couches atomiques poreuses. Un grand soin doit être apporté lors des dié-rentes opérations sur la surface (polissage et nettoyages) pour parer ce phénomène.

2.5.2 Processus inélastiques

Sans le dire explicitement, seuls les processus élastiques, où un phonon du côté du solide est converti en un phonon du côté du liquide et inversement, ont été traités précédemment. Mais un phonon du solide peut aussi donner naissance à deux phonons dans le liquide (et inversement) ou deux phonons du solide n'en donner plus qu'un dans le liquide... Tous ces phénomènes sont les processus inélastiques. Récemment, Adamenko et Nemchenko[1] ont quantié l'importance des ux dûs aux processus inélastiques par rapport aux ux de chaleur élastique Qel/Qinel. Il en ressort qu'en se plaçant à 2K, Qel/Qinel ≈20 avec Q_inel comptant pour tous les processus inélastiques cumulés. En diminuant la température les processus inélastiques deviennent d'autant moins important que ce rapport est inversement proportionnel à la puissance quatre de la température. Les processus inélastiques seront donc négligés par la suite.

Conclusion

Les modèles de transmission des phonons aux interfaces idéales prédisent que la résis-tance thermique de contact dépend des propriétés acoustiques des deux milieux en vis-à-vis. Parmis ceux-là, le modèle des désadaptations acoustiques de Khalatnikov semble traiter le mieux la physique pour l'interface Si(111)/4_{He II. Cependant ce modèle échoue à décrire}

quantitativement les résultats expérimentaux. Il a été montré que la couche dense créée par l'adsorption des atomes d'Hélium sur la surface du Silicium avait un eet négligeable sur la RTC. Les éventuels eets d'une couche amorphe peuvent être écartés par une pré-paration soigneuse de la surface et les processus inélastiques n'interviennent pas aux très basses températures. Dans ces conditions, la rugosité de surface apparaît comme le seul phénomène physique capable d'expliquer quantitativement la RTC. Le modèle théorique d'Adamenko et Fuks donne une relation de la RTC faisant explicitement intervenir la ru-gosité de surface. Les moyens techniques modernes permettent d'obtenir directement la rugosité de surface et donc de confronter ce modèle à nos résultats expérimentaux.

À cause de la complexité du dispositif expérimental pour mesurer la résistance ther-mique, il est très dicile de remplacer le cristal de Silicium une fois qu'il est en place. Nous avons donc décidé de faire varier la longueur d'onde des phonons dans l'Hélium. Cette der-nière a en plus l'avantage de pouvoir être modiée à la fois par la température et par la pression compte tenu la compressibilité de l'Hélium-4 superuide.

Ce chapitre commence par la description de la cellule expérimentale. Puis, la façon dont la température et la pression sont contrôlées est exposée ainsi que les méthodes de mesure qui leurs sont associées. À partir de l'exemple de l'acquisition d'une mesure, les diérentes étapes permettant d'obtenir à la fois la conductivité et la résistance thermique sont décrites. Les incertitudes sur les mesures sont nalement discutées.

3.1 Environnement des basses températures

Les très basses températures ont un double intérêt dans l'étude de la résistance ther-mique de contact. Tout d'abord, la valeur de la résistance therther-mique est d'autant plus grande que la température est basse, ce qui la rend plus facilement détectable. La deuxième raison est liée à la théorie AF pour laquelle il faut se placer dans un cadre où λd,He >σ mais où les deux grandeurs doivent quand même rester d'un ordre comparable. Pour une rugosité de surface de l'ordre du nanomètre, cette condition nous impose de travailler dans la gamme de température 0.3K < T < 3.0K.

Pour atteindre ces températures, nous utilisons un réfrigérateur à Hélium-3 qui permet de descendre jusqu'à une température de base de ∼ 0.3K et de travailler jusqu'à ∼ 4K. Le réfrigérateur avec la cellule montée sous le pot 3_{He est représenté Fig.3.1. La taille de la}

cellule, les nombreux ls de mesures et les systèmes de contrôle de la température créent une importante charge sur le réfrigérateur qui ne peut alors descendre qu'à ∼ 0.38K avec une pompe à diusion.

Figure 3.1  Réfrigérateur à Hélium-3 avec cellule montée.

Le calorimètre est une enceinte en inox scellée par un joint indium et pompée pour atteindre un vide d'environ 10−5_{mbar à température ambiante. Puis il est placé dans un}

bain d'Hélium à 4.2K qui permet d'avoir une pression inférieure à 10−7_{mbar. Le calorimètre}

sert aussi d'écran contre le rayonnement thermique. Un deuxième écran en cuivre est xé sur le pot 1K qui se trouve à une température ∼ 1.3K et qui rend le rayonnement extérieur sur la cellule quasi-nul. La chaleur ne peut donc se propager que par conduction dans la cellule.

3.2 Cellule expérimentale

La cellule expérimentale doit permettre de mettre en interface directe un cristal de Silicium avec de l'Hélium superuide et de pouvoir contrôler à la fois la température et la pression du superuide. Puis, pour déterminer la résistance thermique à l'interface il va falloir envoyer un ux thermique et mesurer simultanément les températures de part et d'autre de l'interface.

3.2.1 Description générale de la cellule

Un schéma de la cellule expérimentale est donnée Fig.3.2. Elle est constituée d'un cris-tal cylindrique de Silicium de rayon r = 3.1mm et de longueur ∼ 40mm. Au dessus du cristal est xé un tube en inox de ∼ 38mm de longueur et dont les parois font ∼ 0.15mm d'épaisseur. Le cristal de Silicium rentre de ∼ 2.2mm à l'intérieur du tube et est scellé en

Figure 3.2  Schéma de la cellule expérimentale

utilisant une ne couche de Stycast pour être étanche au superuide. L'autre extrémité du tube en inox est soudée à un réservoir en cuivre de volume ∼ 1cm3_{. Le réservoir est}

équipé d'une ligne de remplissage qui est un tube en cuivre de diamètre intérieur ∼ 1.5mm. Au bout de cette ligne se trouve un raccord en inox duquel part un capillaire de diamètre intérieur 0.2mm thermalisé sur le réfrigérateur.

Le ux de chaleur est créé par un l de Manganin résistif enroulé sur ∼ 5mm à la base du cristal de Silicium. Le l est relié à l'extérieur par un nano-voltmètre et un ampèremètre pour contrôler précisément la puissance injectée. La longueur du cristal permet d'y placer trois thermomètres en Oxyde de Ruthénium (RuO2), qui vont permettre de mesurer la

conductivité thermique du Silicium. Une tige est xée à l'intérieur du réservoir et descend au centre du tube jusqu'au dessus de la surface du Silicium. Sur cette tige, un autre thermomètre en RuO2 est xé pour mesurer la température dans l'4He superuide. Un

thermomètre calibré en Germanium et un chauage carbone sont xés sur le réservoir à la tête de la cellule. Ils sont reliés à un régulateur de température Lakeshore 340 pour contrôler la température de l'4_He.

3.2.2 Caractérisation de la surface du cristal de Silicium

Nous cherchons à comprendre l'impact de la rugosité de surface sur la résistance ther-mique de contact. Il est donc crucial de parfaitement caractériser l'état de surface du cristal de Silicium.

Le cristal de Silicium provient de la société Crystal Scientic® _{qui a aussi eectué les}

traitements de surface. Il a été obtenu par croissance oatzone qui lui confère une très grande pureté intrinsèque et est orienté dans la direction (111) suivant l'axe de révolution du cylindre (et donc à l'interface). La surface en contact avec l'Hélium superuide a été électro-polie pour obtenir une surface miroir. À réception, le cristal a été soigneusement nettoyé pour enlever la couche d'oxyde sans endommager la surface. Immédiatement après cette opération, le cristal de Silicium est placé dans une boîte étanche remplie de gaz

0 5000 10000 15000 20000 25000 30000 35000 40000 -20 -15 -10 -5 0 5 10 15 20 Number of events height (nm) 0 5000 10000 15000 20000 25000 30000 35000 40000 -20 -15 -10 -5 0 5 10 15 20 Number of events height (nm)

Figure 3.3  Surface de la cristal du Silicium obtenue par mesures AFM. À gauche : Image 3D de la surface. À droite : Histogramme des hauteurs avec courbe de tendance gaussienne. lium an que la surface ne soit pas contaminée. Par la suite la cellule est assemblée dans cette boîte. La surface est néanmoins exposée à l'air quelques minutes, le temps de mon-ter la cellule sur le réfrigérateur. Ce temps est susamment court pour ne pas altérer les propriétés chimiques de la surface.

Un deuxième échantillon, préparé strictement de la même façon que celui monté dans la cellule, est utilisé pour caractériser l'état microscopique de la surface. Les mesures de la rugosité nanométrique ont été eectuées à l'aide d'un microscope à force atomique (AFM). Le fait que ces mesures aient été eectuées à l'air ne modie en rien la rugosité de surface mesurée.[5] La Fig.3.3 montre une images de la surface en 3D sur un carré de 100nm×100nm et la distribution des hauteurs qui lui est associée. Le zéro des hauteurs est déni comme le plan médian qui est la moyenne sur toutes les hauteurs. On voit que la distribution des hauteurs est très bien représentée par une loi gaussienne (courbe noire sur l'histogramme), dont l'écart-type donne la rugosité σ ≈ 4.6nm. Dans le modèle d'Adamenko et Fuks[2], cette loi gaussienne, qui était alors une hypothèse, est ici justiée.

3.2.3 Régulation de la température de l'4_{He II}

L'Hélium superuide a la propriété remarquable d'avoir une très grande conductivité thermique, environ 800 fois supérieure à celle du cuivre. Il n'y a donc pas de gradient de température dans l'Hélium superuide. En particulier, contrôler la température sur la tête de la cellule revient à contrôler la température de l'Hélium superuide au niveau de l'interface.

La température de régulation désirée de l'4_{He II est donnée au Lakeshore via la}

résis-tance du Germanium qui forme une boucle de rétroaction avec le chauage carbone. La caractéristique RGe(T ) de la résistance du Germanium en fonction de la température T est fournie par Lakeshore, le fabricant du thermomètre (voir Fig.3.4). L'augmentation de la pente lorsque la température décroit donne une résolution meilleure que le dixième de mK en dessous de 2K. Cependant, lorsque T < 0.3K la pente devient trop grande et la résistance trop forte pour que le Lakeshore puisse correctement réguler la température.

Figure 3.4  Évolution de la résistance du thermomètre de Germanium en fonction de la température

Figure 3.5  Caractéristiques des thermomètres RuO2. À gauche : Résistance en fonction

de la température. À droite : sensibilité relative.

Intégrale Dérivée) de la boucle de rétroaction. Le but est de trouver un bon compromis pour avoir un système réactif et stable par rapport à la température (résistance) de consigne. Un jeu de paramètres qui fonctionne bien dans notre cas est P = 50, I = 10 et D = 5. Ces valeurs seront utilisées pour la plupart nos expériences.

Enn, un dernier paramètre est à régler : la puissance maximale Pmax envoyée dans le

chauage. Le Lakeshore envoie à chaque instant une fraction de Pmax an de maintenir

la consigne. Si cette puissance est trop forte alors on risque de déstabiliser le système. À l'inverse, si Pmax est trop faible on ne pourra pas maintenir la température. Cette

puissance est à changer en fonction de la température de régulation souhaitée. Aux plus basses températures, nous mettons une puissance faible Pmax=150µW. En augmentant la température, on peut augmenter Pmax.

3.2.4 Thermomètres de mesure en RuO2

Les thermomètres utilisés pour les mesures de températures sont des puces en Oxyde de Ruthénium (RuO2) de 1.5mm × 1.5mm (modèle RX-102A-BR). Ces thermomètres ont

une sensibilité du même ordre que le thermomètre Germanium décrit avant. Ils ont été choisit pour leur bonne stabilité mécanique qui leur permet de garder les même caractéris-tiques thermométriques dans une large gamme de pressions. Cette qualité est primordiale dans notre cas puisque nous allons faire varier la pression dans l'Hélium superuide (Le germanium étant un piézoélectrique il ne pouvait pas être utilisé dans ces conditions).

Les thermomètres RuO2 ont été calibrés ensemble dans une cellule remplie d'Hélium

superuide dont la température était régulée par le dispositif décrit ci-dessus entre 0.4K et 2.1K. Chaque thermomètre a sa propre courbe de calibration R(T ), dont un exemple est donné Fig.3.5. La courbe est similaire à celle du Germanium Fig.3.4 avec un ordre de gran-deur de moins sur la résistance. En dessous de 2.0K la sensibilité absolue des thermomètres, donnée par dR/dT , est supérieure à ∼ 200Ω/K. La sensibilité relative du thermomètre RuO2 peut être déduite de cette courbe en utilisant la relation : αRuO2(T ) =

1 R(T )

dR(T ) dT .

La Fig.3.5 (droite) montre que αRuO2 >10−5 pour T < 2.0K ce qui assure une résolution en température supérieure à 0.1mK.

Quatre thermomètres sont placés dans la cellule. Trois sont collés sur le cristal de Silicium avec une ne couche de colle Araldite®_{. Ils sont séparés entre eux de d = 1.2cm.}

La distance entre le centre du premier thermomètre T1 et l'interface est de h = 2.8mm.

Le dernier thermomètre, TL, est xé sur une tige en epoxy de 0.8mm située au centre du

tube en inox, dans le liquide. TL est placé au bout de la tige et son centre est à 2.5mm de

l'interface.

3.2.5 Contrôle de la pression dans l'4_{He II}

Le circuit de l'Hélium arrivant dans le cellule est donné Fig.3.6. La cellule est remplie d'Hélium par la ligne de remplissage qui est un tuyau en cuivre, de ∼ 2mm de diamètre intérieur et 15cm de longueur, soudé sur le réservoir en cuivre. Au bout de ce tuyau se trouve un raccord duquel repart un capillaire en inox de 0.2mm de diamètre intérieur. Ce capillaire doit être aussi n pour minimiser les apports de chaleur du superuide sur la cellule. Le capillaire de 2mm est thermalisé au dessus du pot 3_{Hepuis au niveau du pot}

1K avant d'arriver sur un raccord au niveau de la bride du calorimètre. Ce raccord traverse la bride auquel est relié, de l'autre côté, un tuyau de diamètre plus important qui remonte jusqu'à la tête du cryostat.

À l'extérieur du cryostat, ce système est relié à un tableau de vannes permettant de contrôler la pression. La source est une bouteille d'Hélium ultra-pur (à 99.99995%) à une pression de 150bars. Cette bouteille permet d'alimenter un petit réservoir qu'on rempli avec une pression inférieure à 30bars, grâce au détendeur sur la bouteille (vanne v1), et contrôlée par le manomètre Bourdon (vanne v3 fermée pendant cette opération). À partir

de là, on ne travaille qu'avec le réservoir (vanne v1 fermée). On envoie une partie du gaz

du réservoir dans le piège à impuretés en ouvrant v3. La micro-vanne vµfermée, on laisse

le gaz ainsi pendant quelques minutes. Les vannes v5 et v6 ouvertes, on envoie doucement

le gaz dans le cryostat en contrôlant la pression soit par le manomètre basses pressions en dessous de 2bars, soit avec le manomètre Bourdon au dessus (v4 fermée). L'Hélium-4

Figure 3.6  Circuit de l'Hélium-4 arrivant dans la cellule et système de pressurisation. Puis il est refroidit sur le pot 1K et en dessous avant de pénétrer dans la cellule.

Le manomètre basses pression permet de mesurer des variation de 10mbars tandis que le manomètre Bourdon est limité à 100mbars. Une diérence de hauteur de ∼ 1.3m se trouve entre la cellule et les manomètres qui entraine une pression hydrostatique en plus de la pression lue sur les manomètres. Cependant l'Hélium reste sous forme de gaz sur plus de la moitié de cette hauteur et se liquée seulement en contact avec l'Hélium liquide entourant le calorimètre. La pression hydrostatique au niveau de la surface de Silicium est ∼8mbarsce qui entre dans les erreurs des manomètres.

L'un des objectifs de notre expérience est de mesurer la résistance thermique avec l'Hélium-4 solide. La cellule et le circuit d'Hélium derrière, doivent donc être capable de résister à des pressions allant jusqu'à ∼ 26bars. La pression peut être redescendue en ouvrant la vanne de purge vp derrière laquelle peut être placée une pompe pour faire le

vide.

3.3 Protocole expérimental

L'expérience conçue permet simultanément de contrôler la pression et la température dans la cellule, tout en mesurant les températures sur le cristal de Silicium et de l'Hélium superuide. Le chauage en bas du Silicium envoie un ux de phonons Q qui sera relié à à la conductivité thermique du Silicium et à la résistance thermique à l'interface.

Figure 3.7  Mesure brutes acquises par les thermomètres RuO2.

1. Réguler la température de l'4_{He II à puissance de chauage nulle (Q = 0)}

2. Changer et maintenir la pression

3. Changer Q et attendre la formation d'un plateau de température 4. Recommencer l'étape 3 au moins trois fois

5. Vérier qu'à puissance nulle on retrouve bien les conditions initiales.

Un exemple de résultat de ces étapes est donné Fig.3.7 pour une pression de 18bars et une résistance RGe = 1150Ω. La température de l'4HeII, T_L est régulée à ±1mK. Même en changeant le ux, TL reste parfaitement stable. Tandis que les diérents ux forment des

paliers de températures sur les trois thermomètres sur le Silicium, avec la même stabilité que TL.

Le temps d'acquisition d'une mesure prend entre 15min et 25min, selon le nombre de puissances. La Fig.3.8a) montre que la régulation de température est stable sur plusieurs heures, ce qui nous permet de faire plusieurs mesures à la suite. De plus, on voit que les changements de pression n'aectent pas la régulation de TL, ce qui conrme la bonne

stabilité des thermomètres RuO2. Une mesure étant assez longue, on ne peut faire que

quelques mesures par jours. Pour une température donnée, nous essayons de faire au moins dix pressions diérentes, ce qui nous oblige parfois a faire nos mesures sur plusieurs jours. Ainsi, la répétabilité des conditions expérimentales est primordiale. Les mesures sur les Fig.3.8a) et b) ont été eectuées à deux jours d'intervalle et sont parfaitement compatibles. La répétabilité a aussi été testée en mesurant à plusieurs jours diérents la résistance thermique à pression de vapeur saturante en régulant à RGe = 1150Ω. Ces vérications permettent d'être certain de pouvoir comparer les résultats entre-eux et que les tendances obtenues sont bien dues à la température et la pression dans l'Hélium que nous contrôlons.