Phénomènes de diusion

Cette équation est cohérente avec la Fig.8.8 dans laquelle le maximum du spectre eectif s'est décalé vers une pulsation plus élevée. Lorsque l'écart en température se réduit, la longueur d'onde dominante diminue aussi.

8.3 Phénomènes de diusion

Dans le cristal, les phonons vont interagir avec leur environnement : les parois du système, les impuretés et les autres phonons. Ces interactions peuvent modier l'énergie et/ou la direction de propagation des phonons portant le ux thermique. Nous discutons et quantions chacun de ces processus de diusion en utilisant les temps de relaxation donnés par Holland.[38]

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 0 0.5 1 1.5 2 x^dom T_h (K) (a) T_h = 1.1T_c T_h = 2T_c T_h >> T_c 3D T_h = 1.1T_c T_h = 2T_c T_h >> T_c 2D 1.5 2 2.5 3 3.5 4 0 1 2 3 4 5 x^dom / T h ∆T / T_c (b) 2D 3D

Figure 8.9  (a) xdom en fonction de Th (b) xdom/T_h en fonction de la variation de température relative ∆T /Tc

8.3.1 Diusion sur les parois

Les microstructures ont des géométries avec des dimensions nies qui limitent le par-cours des phonons. Lorsqu'un phonon arrive sur une paroi, il subit une réexion et le temps de relaxation associé est donné par la formule suivante :

τ_b⁻¹= cp

L × F (8.38)

c_p est comme précédemment la vitesse de groupe. L = 2^√Σ/π est une dimension carac-téristique du cristal où Σ réfère à la section traversée par les phonons. Enn, F est un facteur géométrique, semblable à celui déni dans la théorie du rayonnement thermique. La structure étant fermée nous avons F = 1. Plus le système est de taille réduite, plus ce temps de relaxation est court et donc plus les phonons interagissent avec les parois. Les jonctions qui nous intéressent ici ont des dimensions typiques de l'ordre du micro-mètre. Les vitesses les plus faibles sont de 300m.s−1. Il vient que τb ≈4ns.

De plus, les très basses températures rendent les pertes radiatives des parois vers l'ex-térieur négligeables. La collision/réexion sur la paroi est donc sans pertes d'énergie. 8.3.2 Diusion par les impuretés du cristal

Les impuretés du cristal correspondent à toute modication de la périodicité du réseau cristallin. Cette modication peut être dûe à des atomes étrangers ou à des dislocations in-ternes. Le temps de relaxation résultant de ces défauts dépend à la fois de la taille (masse), de l'impureté et de la densité du défaut (e.g. dopage).

Nous considérons ici que les cristaux utilisés sont de très grande pureté et non dopés. Par conséquent, le temps de relaxation est très grand et les diusions par les impuretés peuvent d'ores et déjà être négligées.

qui collapsent. Le carré bleu représente la limite de la première zone de Brillouin.

8.3.3 Interactions phonons-phonons

Lorsqu'ils sont en grand nombre dans un volume restreint, la probabilité d'interaction entre phonons est élevée. Plusieurs phénomènes peuvent se produire impliquant trois pho-nons. Par ailleurs, les évènements à plus de trois phonons sont très rares et n'ont qu'une faible contribution, même à hautes température.[32] Les interactions à trois phonons se font de deux manières : un phonon unique se scinde spontanément en deux phonons ou bien deux phonons séparés collisionnent et collapsent en un seul. La conservation de la quantité de mouvement impose l'égalité de la somme des vecteurs d'ondes entre l'état nal et l'état initial. Lorsque deux phonons collapsent le vecteur d'onde nal résultant peut dépasser la limite de la première zone de Brillouin. Ce phénomène est appelé processus Umklapp. Par opposition, les autres interactions sont simplement appelées Normales. Un schéma représentatif de ces diérents processus est donné dans la Fig.8.10.

Processus Normaux

Les processus Normaux ont toujours lieu dans un cristal. En toute rigueur, il faudrait toujours en tenir compte. Cependant leur temps de relaxation augmente avec une loi de puissance en fonction de la température et de la pulsation. Les basses températures per-mettent donc de réduire déjà dans un premier temps l'impact des processus Normaux. Dans un second temps, elles n'excitent que les faibles fréquences diminuant encore le poids de ces processus. Suivant leur polarisation, les phonons n'interagissent pas de la même façon. Le temps de relaxation des phonons longitudinaux (LA) est en eet déni diéremment de celui des phonons transverses (TA).

τ_LA,n⁻¹ =B_LAω²T³ (8.39)

τ_{T A,n}⁻¹ =B_{T A}ωT⁴ (8.40) Pour des températures inférieures à 2K, nous avons vu que la pulsation maximale des phonons était ωmax ≈3T Hz. Considérant que les coecients sont donnés par BLA=2.0 × 10⁻²⁴s.K⁻³ et BT A=9.3 × 10⁻¹³K⁻⁴,[38] les temps de relaxation à 3T Hz sont donc τLA,n≈ 6.9mset τT A,n≈22ms. En l'absence de données sur les coecients B pour le Silicène nous supposons que les temps de relaxation sont aussi de l'ordre de la milliseconde.

Processus Umklapp

Lorsque deux phonons de grands vecteurs d'onde collapsent, la résultante des vecteurs d'onde peut sortir de la première zone de Brillouin (PZB). Pour résoudre ce problème, nous pouvons appliquer un équivalent du théorème de Bloch pour les électrons. En utilisant la périodicité du réseau réciproque caractérisé par un vecteur G, le vecteur d'onde résultant peut être ramené dans la PZB. Ce faisant, le vecteur résultant nal est inférieur à la somme de ces deux composantes initiales. Il y a donc une perte de moment et donc d'énergie.

Dans l'étude qui va suivre, les phonons hors plan ZA du Silicène sont le cas le plus favorable aux processus Umklapp. Leur vecteur d'onde maximal est kmax,ZA=ωmax/c_ZA= 1.3Å−1

. Donc si deux phonons avec ce vecteur d'onde se rencontrent, la résultante sera de 2.6Å−1

. Cette valeur est à comparer à celle du vecteur d'onde de la PZB ∣G∣ = 4π/(a^√3) = 1.9Å−1

pour le réseau hexagonal du Silicène. 2kmax,ZA >G, les phonons ZA ont donc la possibilité de subir des processus Umklapp. De manière générale, le temps de relaxation Umklapp est donné par la relation :

τ_u⁻¹= Buω²

sinh(̵hω/(k_BT )) (8.41)

Dans cette expression, Bu ∼5.5 × 10⁻¹⁸s.[38] Avec une température de 2K, nous trouvons τ_u ≈ 1ms. Toutes les autres polarisations autres que ZA ont des vitesses de propagation dix fois supérieures ce qui les empêchent de produire un processus Umklapp.

8.3.4 Conclusion sur les diusions

En supposant que tous ces temps de relaxation soient indépendants les uns des autres, nous pouvons quantier l'inuence globale des diérents phénomènes de diusion en utili-sant la règle de Matthiessen. Le temps de relaxation combiné est donné par :

τ_tot⁻¹= ∑

i

τ_i⁻¹=τ_b⁻¹+τ_LA,n⁻¹ +τ_{T A,n}⁻¹ +τ_u⁻¹ (8.42) ou i représente les processus de diusion. Les ordres de grandeur calculés précédemment révèlent que τb est beaucoup plus petit que tous les autres temps de relaxation. Par consé-quent τtot ≈τ_b. Nous pouvons donc négliger par la suite les interactions phonon-phonon et les impuretés avaient déjà été écartées auparavant. Finalement, seules les interactions des phonons avec les parois géométriques du système sont à prendre en compte. Nous sommes donc en régime de diusion par les parois.