HAL Id: jpa-00236118
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Étude de la diffusion multiple cohérente de la lumière de
résonance optique. Application au niveau 6 3P1 du
mercure, III. Résultats expérimentaux
J.P. Barrat
To cite this version:
J.P. Barrat. Étude de la diffusion multiple cohérente de la lumière de résonance optique. Application
au niveau 6 3P1 du mercure, III. Résultats expérimentaux. J. Phys. Radium, 1959, 20 (7), pp.657-668.
�10.1051/jphysrad:01959002007065700�. �jpa-00236118�
LE
JOURNAL
DE
PHYSIQUE
ETLE
RADIUM
ÉTUDE DE LA DIFFUSION MULTIPLE
COHÉRENTE
DE LALUMIÈRE
DERÉSONANCE
OPTIQUE.
APPLICATION AU NIVEAU 6
3P1
DU MERCURE,III. RÉSULTATS
EXPÉRIMENTAUX.
Par J. P.
BARRAT,
Laboratoire de Physique de l’École Normale Supérieure.
Résumé. - Les résultats de la théorie développée dans deux publications précédentes ont été
vérifiés expérimentalement dans le cas de la diffusion multiple des photons de la raie 2 537 Å (6 1S0 2014 6
3P1)
par les atomes de mercure. En particulier, le taux de polarisation de la lumièrede résonance
optiqùe
et la durée de vie apparente ou durée de cohérence du niveau 63P1
ont étémesurés, dans le cas de l’excitation sélective d’un isotope pair ou de l’un des niveaux hyperfins des
isotopes
impairs, en fonction du nombre d’atomes par cm3 diffusant le rayonnement, pour des conditions géométriques déterminées. L’influence des conditions géométriques a été égalementétudiée, ainsi que la largeur et la forme des raies de résonance magnétique dans le cas de la dif-fusion double. Les résultats expérimentaux sont en général en bon accord avec les prévisions théoriques.
Abstract. 2014 The results of the theory
developed
in two preceeding papers have been checkedexperimentally, in the case of multiple
scattering
of 2 537 optical resonance radiation (6 1S0201463P1)
by mercury atoms. In particular the degree of polarization of the resonance light and the
appa-rent lifetime (" coherence time ") of the 6
3P1
level have been measured, in the case of selectiveexcitation of an even isotope, or of one of the hyperfine levels of the odd isotopes, as functions of the number of atoms per c.c. which effectively scatter the radiation, for fixed geometrical
condi-tions. Effects due to variation of geometrical conditions have also been studied, as well as the
width and the shape of the magnetic resonance lines in the case of double scattering.
Experi-mental results are generally in goôd agreement with theoretical expectations.
Tome 20 . No 7
JuiLLET
1959Dans les 2
premières
parties
[1, 2] désignées
dans la suite par 1 etII,
nous avonsdéveloppé,une
étude
théorique
des effets de la diffusionmultiple
desphotons
de -résonanceoptique.
Des résultatsexpérimentaux
partiels
concernant la raie6 ISO - (} 3P, (2
537-À)
des différentsisotopes
dumercure, ont
déjà
étépubliés
[3,
4, 5, 6, 7, 8, 9].
Le lecteur trouvera en
particulier
dans les réfé-rences[4]
et[9]
unhistorique
de laquestion
et ladescription qualitative
des effetsobservés,
avec lesargumentes qui
ontpermis
de les attribuer à la diffusionmultiple
cohérente desphoton.
Cecha-pitre
est destiné àrécapituler
les faitsexpéri-mentaux en les
comparant
auxprévisions
de lathéorie
établie
dans 1 et II..-1.
Conditions
desexpériences
dans le cas dumer-cure. - La structure
hyperfine
pour les
isotopes
impairs
àspin
nucléaire199Hg
et201Hg,
et ledéplacement isotopique
descomposantes
dues auxisotopes pairs
de la raie6 lso
- 63Pi,
sont tousdeux
grands
-devant lalargeur
Doppler
dechaque
composante
[10].
Par
suite,
conformément auxhypothèses
faites dans les calculs due 1 etII,
la diffusionmultiple
seproduit indépendamment
pour.chaque
composante
de la raie[4, 9].
Onpeut
aussiprofiter
de certainescoïncidences
accidentelles
entre une
composante
d’unisotope
pair
et unecomposante
hyperfine
d’unisotope
impair
pou exciter sélectivement un niveauhyperfin
d’uniso-tope
impair, grâce
àl’emploi
demélanges
isoto-piques
enrichis en l’un ou l’autre des diversiso-topes.
Lesexpériences
ontporté :
’a)
sur les formes et leslargeurs
des raies deréso-nance
magnétique,
dans le cas desisotopes pairs
(paragr. 2, 4, 5,
6)
et de certains niveauxhyperfins
desisotopes
impairs (paragr. 7, 8, 9) ;
b)
sur la mesure des taux depolarisation
à
etPn
de la lumière de résonance
optique
réémise àangle
droit du
champ magnétique statique
110,
en exci-tation a et 7rrespectivement,
dans le cas desiso-topes
pairs (paragr. 2) ;
c)
sur la mesure de la durée de vieapparente
du niveau 63Pi
par la méthode dedépolarisation
magnétique
due à Hanle[11]
dans le cas desiso-topes
pairs (paragr. 3)
et del’isotope
20lHg
(paragr. 10).
Le
dispositif expérimental
comportait
essentiel-lement une cellule enquartz
dont lequeusot,
conte-nant la
goutte
de mercure, doit êtresoigneusement
FiG. 111,1.
thermostaté. L’excitation
optique
était fournie soit par un arc bassepression
alimenté en courantalter-natif,
soit par deslampes
excitées par unedécharge
hautefréquence
et contenant desmélanges
isoto-piques
enrichis en unisotope
de mercure. Les’ champs magnétiques
utilisés étaient fournis par unepaire
de bobines enposition
d’Helmholtz. Un émetteur àquartz
suivi d’unamplificateur
débitant dans un circuit accordé fournissait lechamp
H. F.Hl
que l’on mesurait en valeur relative. Desphoto-multiplicateurs
recevaient lessignaux
de résonanceoptique.
Lesignal
de résonancemagnétique
était étudié engénéral
au moyen de la déviation d’ungalvanomètre. Toutefois,
danscertaines
mesures, nous avons utilisé undispositif
électronique
demodulation de la
puissance
de hautefréquence,
etd’amplification
sélective avec détectionsynchrone
dusignal
de résonancemagnétique.
Les différentesparties
del’appareillage
sont semblables à celles desappareillages
utilisés par Brossel et Blamont et ont2. Résonance
magnétique
et taux depolarisation
dans le cas de l’excitation sélective d’un
isotope
pair
[4,
5,
8,
9].
-Dans le domaine de
pression
de vapeurqui correspond
à un nombre N d’atomesFIG. III,2.
Fie. III,3.
diffusants par cm3
compris
entre 101° et 2.1013(1),
les raies de résonancemagnétique
obtenues
parexcitation sélective d’un
isotope pair
dans unmélange
isotopique
quelconque
ont la forme dite(1)
Ces mesures ont été effectuées parMIles. M.
A. Guio-chon et F. Boutron et ont constitué unepartie
de leursDiplômes d’Études Supérieures [4, 5].
- de
Majorana-Brossel (formule II,27),
cequi
est enaccord avec les
prévisions théoriques,
et ceci, àtoutes les
fréquences qui
aient
étéutilisées.
Plu-sieurs réseauxcomplets
de courbes de résonanceont été tracés et
comparés
à des réseauxthéoriques,
lafréquence
choisie étant 144 MHz. L’accord estiden-tiques,
lalargeur
des courbes en niveau deradio-fréquence
nulpermet
de déterminer un para-mètreT,
durée de vieapparente
du niveau ou« durée de cohérence »
qui
est une fonctionseule-ment de
N, indépendamment
de laprésence
desautres
isotopes.
La courbe donnant T en fonction de 1V(fig.
III,1)
comporte
despoints
obtenus en excitant soit lesisotopes 202 Hg
etl9sHg
dans dumercure
naturel,
soitl’isotope 202 Hg
dans unecellule contenant ce dernier presque pur. Ce résultat a été l’un des
premiers
arguments
donnés en faveur del’interprétation
de l’affinement des raies par la diffusionmultiple
[4,
5].
La valeur limite de T pour N très
faible,
1,18.10-7
sec, est àinterpréter
comme la durée de vie vraie 1;’ du niveau 63Pi
pour un atome isolé. Pour comparer defaçon
plus précise
les
pré-visions
théoriques
et lesrésultats,
il est intéressant detenter
de déterminer leparamètre x
enfonc-,
tion de
N,
cequi
nécessite la fixation de la limitesupérieure il (cf. II, paragr, 1, D).
Les cellules utiliséesétant
des cubes de2,5
cm d’arêteenviron,
le calcul de x,
puis
de1;’1 T
en fonction de lV a été fait pour L =1 cm ou L =0,8,cm (cf.
fig.
7/7, 2).
Les résultats encadrent les valeurs
expérimentales
’ et ne s’en écartent pas de
plus
de 20%.
L’accord nous semble satisfaisant étant donné les appro-ximations faites dans la définition même de x et L. Dans les conditions de nos mesures, les taux depolarisation
Pa
etPTe
sont aussi des fonctions bien déterminées deN.’ Il
estremarquable
toutefois que Pa etPn
ne semblent pas atteindre leur limitethéorique
100 aux très faibles valeurs de N. L’expli-cation de cephénomène
n’a pas été trouvée defaçon
sûre. Il est dûpeut-être
au défaut deparal-lélisme des faisceaux
lumineux,
ou à ladépolari-sation de la lumière par la traversée des fenêtres de la cellule ou @par des réflexions et diffusions sur
ces fenêtres. S’il
s’agit
d’un effet dedépolarisation
partravérsée
dedioptres,
les valeurs correctes doivent s’obtenir en effectuant sur les valeurslimites ùne affinité ramenant à 100 la limite pour N
très faible.
Ce
sont ces valeurs ainsicorrigées
qui
sont
comparées plus
loin aux valeursthéoriques.
Étant donné les
approximations
faites dans la définition même duparamètre
x, onpeut
penser que les faibles désaccords entre les résultatsthéo-riques
etexpérimentaux (cf.
fig.
III,
2)
serontmoins
importants
si on élimine x entre les diverses formules démontrées en II et que l’on- essaie decomparer la relation
théorique
obtenue auxvaleurs
expérimentales.
La courbe de lafigure 111,3
donne les valeursthéoriques
de 1;’1 T
en fonction dePo,
lespoints représentant
le résultat desmesures ; à une valeur de
1;’JT
déterminée àpartir
dumontage
enpont
utilisant 2 bancsd’optique
(cf.
références4, 5,
9, 12)
sont associées 2 valeurs dePa
mesurées à la même valeur de N sur chacun des 2 bancsd’optique.
D’où 2 séries depoints
expé-rimentaux. La différence entre ces 2 valeurs de
PQ
résulte assurément du faitqu’ils
ne visaient pas la mêmerégion
de la cellule(influence
de lagéo-métrie ; cf. paragr.
4) ;
onconçoit
que les 2 sériesde
points
expérimentaux
encadrent presquepartout
la courbe
théorique. Lorsque
T a été mesuré enn’utilisant
qu’un
seul bancd’optique,
lepoint
représentant
la valeur de1:"1 T
obtenue et lavaleur
de
Pa
correspondante
estbeaucoup
plus
près
de
lacourbe
théorique..
Aux
pressions
de vapeurplus élevées,
les mesuresdevenaient
beaucoup plus
difficiles : le taux depolarisation
devient en effettrès
faible et lesignal
de
résonancemagnétique
n’est
plus
qu’une
faible fraction dusignal
de résonanceoptique ;
lerapport
signal
sur bruit devient très médiocre et il est nécessaire d’utiliser undispositif électronique.
Seules des
mesures
de T ont étéeffectuées,
à lafréquence
de14,48 MHz,
les mesures dePa
étanttrop imprécises.
Nous n’avonsopéré
que sur unecellule contenant
l’isotope 202 Hg
presque pur ; laprécision
des mesures était très’médiocre,
il estdifficile de. décider si les désaccords observés entre
les réseaux de courbes de résonance
expérimentales
et la formule
II,27
deMajorana-Brossel
étaientréels ou seulement dus aux erreurs accidentelles. En tout cas, la
largeur
limitepermettait
de déduireune valeur de T et
de 1:" / T.
Lesquelques
mesures faites ont montré que T nedépassait
pas la valeur maximum(10 j3) T
donnée par la théorie. Pour lV >3.1013,
T décroît trèsrapidement
quand
Ncroît,
c’est-à-dire que les raiess’élargissent.
Nous n’avons pas cherché à étudier en détail cephéno-mène. Il est
possible
que l’effet soit dû encore à la diffusionmultiple ;
la validité desapproximations
faites dans la théorie de l’effet estbeaucoup
moins sûre dans cette zone depressions
de vapeur(en
particulier
.R n’estplus
trèssupérieur
àA).
Si au contraire onattribué
cet effet à des collisions entreatomes excités et atomes dans 1_’état
fondamental,
on
peut
admettre enpremière
approximation
quela
largeur
limite est la somme deslargeurs
(3/10) (1/r)
due à la diffusionmultiple
et1/1c
dueaux
collisions, (ïc
était letemps
moyenentre
colli-sions).
De Te onpeut
déduire le libre parcours moyen ét la section efficace a2 que l’on trouve de l’ordrede 8 . 10-13
cm2.Cette
valeur est 8 foisplus
grande
que
celledonnée
par Holstein pour les collisions198Hg - 199Hg
[13].
Cet ordre de gran-deur sémble donc raisonnable. Desinvestigations
ultérieures dans ce domaine depressions
de vapeur seraientsouhaitables ;
enparticulier
des mesuresfaites en excitant
2°2Hg
dans le mercure naturelpermettraient
d’étudier le rôle des collisions entreisotopes
différents.3. Résonance
magnétique
etdépolarisation
ma-gnétique
dans le cas desisotopes
pairs
[6,
8,
9].
dans les
expériences
décritesci-dessus,
contenantl’une du mercure naturel et l’autre un
mélange
enrichi en202Hg,
nous avons effectué des mesurescomparées
de T enfonction
de N par les 2 méthodesde résonance
magnétique
et dedépolarisation
magnétique (cf. II,
paragr.3).
Le,taux
de polari-sation P enfonction, du
champ
Ho
satisfait bien aux diverses valeurs de N à une loi dutype
Les mesures de T par la résonance
magnétique
ont été effectuées à la
fréquence
de 144 MHz.(Les
conditions
géométriques
étaient aussi voisines quepossibles,
dans les 2types
de mesures, de celles desexpériences
décrites au paragr.2.)
Lafigure 111,4
représente
en fonction de lh les diverses valeur de Tobtenues.
Tous lespoints
segroupent
bienautour d’une même
courbe,
conformément aurésul-tat
théorique (d’après
lequel
les 2 méthodes doivent fournir la même valeur deT).
L’accord entre la théorie etl’expérience
est ici excellent. Notons toutefois lespoints
de désaccord suivant : .a)
Po,
valeur en P enchamp Ho nul,
est caleu-lablethéoriquement
àpartir
de x, lui-même déter-miné par lerapport TI T ;
or là encore, les valeursFIG. III,4.
expérimentales
sontplus
faibles que lesvaleur
théoriques
et ne tendent pas vers 100 pour7V
trèsfaible ;
en outre il est iciimpossible
due concilier,-les résultats
théoriques
etexpérimentaux
en faisantsubir à ces derniers une correction
analogue
à celle du paragr. 2(multiplication
par un facteurcons-tant).
La raison de ce désaccord n’est pascom-prise.
Parcontre,
conformément auxprévisions,
Pn
etPo
ont la mêmevaleur
pour une valeur de Ndonnée. ,
b)
A forteconcentration
(lV
- . 2.1013atomes/cm3),
la résonancemagnétique
donneT = 3,40. 10-7
sec et ladépolarisation
magné-tique
T 3 .10-7 sec. Il est difficile depréciser
s’ils’agit
d’un désaccord réel ou si les mesures danscette zone de
pressions
sontfortement
erronées(Po
étantfaible,
les mesures de T par mesure de Psont peu
sûres).
C’estpourquoi
les mesures n’ont pas étépoursuivies
auxpressions
de vapeurplus
élevées.
4) Étude
d’effetsdépendant
de lagéométrie.
-Quelques
effetsdépendant
de lagéométrie
dumon-tage
ont été étudiés en utilisant une cellule de ,dimensions plus grandes
que les cellules usuelles(cube
de4,2
cmd’arête)
contenant du mercure naturel danslequel
on excitait sélectivementl’iso-tope
202 Hg).
Au lieu d’utiliser un faisceaud’exci-tation
parallèle,
onformait’l’image
de lalampe
àl’intérieur de la
cellule,
soit au niveau desdia-phragmes
de détection(position
1 de lalampe),
soit dans une autrerégion
bien déterminée de la cellulefais-ceau excitateur ne passe pas au niveau
de
cesdia-phragmes.
Enprincipe,
lorsque
lalampe
était enposition II,
lespbotomultiplicateurs
n’auraient pas dû recevoir dephotons
résultant d’unphénomène
de résonanceoptique
simple
(diffusion
simple),
maisuniquement
desphotons
ayant
été diffusés 2 fois au moins. Enpratique,
il y atoujours
réflexionet diffusion par les
parois
de la cellule de la lumière incidente et de la lumière de résonanceoptique
simple ;
celle-ci arrivait doncmalgré
tout auxphotomultiplicateurs,
mais son intensité étaitçon-sidérablement
réduite.
Grossièrement,
onpouvait
prévoir
des raies de résonancemagnétique
résul-tant de la différence de 2 raies de
Majorana-Brossel,
l’unecorrespondant
à lasuperposition
detous les
ordres
de diffusionmultiple,
l’autre(avec
lalargeur .naturelle
1 1-r)
à la diffusionsimple,
dont lesamplitudes
relatives étaient apriori
inconnues. Dans cesconditions,
aucune vérification quanti-tative de la forme de raie n’a étéentreprise’
Nous nous sommes contentés de mesurer en fonction de N leslargeurs
limites pourH1
nul des réseaux obtenus avec lalampe
enposition
1 etII ;
on en déduisait desparamètres
TI
etTn
et on constateFIG. 111,5.
que
Tn
>7i
à la même valeur de N(fig.
111,5).
Enoutre,
les réseaux detype
II nepeuvent
abso-lument pas êtrereprésentés
par une formule deMajorana-Brossel.
Ces résultats sontqualitati-vement conformes aux
prévisions ;
il sembleimpos-sible de
comprendre
autrement que par la diffusionmultiple
(par exemple
par l’intervention decolli-sions)
ces effetsqui dépendent uniquement
de lagéométrie
dumontage.
5.
Expériences
de diffusion double[7,
8,
9].
-1
Pour confirmer de
façon
particulièrement
frap-pante
l’interprétation
donnée,
nous avons étudié les formes des raies de résonancemagnétique
dans le cas où tous lesphotons
de résonanceoptique
ontété diffusés 2 fois par les atomes soumis à la réso-nance
magnétique.
Dans cetteexpérience
nous uti-’ lisons 2 cellulescubiques
de2,4
cmd’arête,
juxta-posées ;
la droitejoignant
leurs
centres estperpen-diculaire au
champ
magnétique statique Ho.
Lescellules sont
remplies
de mercure naturel danslequel
on excitel’isotope
202F1g.
Desdiaphragmes
permettent
de n’exciteroptiquement
que la’celluleI,
mais de n’observer que la lumière de résonanceoptique
réémise par la cellule II. Lapression
de vapeur est telle danschaque
cellule que la diffusionmultiple
y estnégligeable
devant la diffusionsimple
(température
duqueusot
inférieure à - 20°C,
c’est-à-dire N 2.1011 atomes par
cm3).
Ainsi lesphotons
observés issus de la cellule II illuminée par la résonanceoptique
de la cellule 1 ont été diffusés 2 fois et 2 fois seulement. En condensant dansl’azote
liquide
le mercure d’une seulecellule,
on constate toutefois que lesignal
ne s’annule pascomplètement,
en raison de diffusions et de réflexionsparasites ;
lesignal
résiduel est très faibleet constitue une
petite
correction aux résultats brutes des mesuresAinsi que nous l’avons vu
(cf. II,
paragr.3,
Remarque),
si la droitejoignant
les 2 atomesqui
. diffusent
successivement le mêmephoton
a’ unerépartition isotrope
dansl’espace
(c’est
prati-quement
le cas pour 2 cellules trèsvoisines)
lacon-tribution de la diffusion double à la raie de réso-nance
magnétique
estproportionnelle
à(11,26)
La
largeur
limite des courbesthéoriques
pourH1
nul
correspond
à unevaleur
T2 - 1,47 -r
==
1,74.10-’1
sec. Lalargeur
AH est donnée enfonction de
Hl
par : .,
"
i .
-
D’autre
part, l’amplitude
à la résonance estElle
présente
un maximumquand
Hl
croît,
puis
tend vers sa limite endécroissant ;
la courbe(2)
=Hl 2
en fonction de H’ a 17allure d’uneY . (2)
=B(2) Hl 2 (0)
en.
fonction
deH2 1
a l’atiure d’uney B (2)
(0)
. 1
-parabole.
,Nous avons tracé 5 réseaux
expérimentaux
decourbes de résonance en diffusion double. Les valeurs obtenues pour
T2
X 101 ont été :théorique
sontcomparées
auxpoints
expéri-mentaux ;
Hl
étant mesuré en valeurrelative,
2paramètres
seulement sont nécessaires pourajuster
le réseauthéorique
au réseauexpérimental
(la
valeur absolue deH 1
pour une courbe et un facteurmultiplicatif d’ensemble).
L’accord est bonet les faibles désaccords
peuvent
êtreattribuées
aucaractère non
parfaitement
isotrope
de la diffusiondouble dans notre
expérience.
La diminution deB2(o)
quand
Hl
devient trèsgrand
a étéégale-ment observée. Ainsi les courbes ne
peuvent
abso-lument pas êtrereprésentées
par la formule deMajorana-Brossel,
mais sont bienreprésentées
par la formnle(111,2).
.
FIG. 111,6.
L’importance
de la cohérence dephase
sur laforme des raies se manifeste
également
si l’on inter-pose une lame dequartz
cristallin entre les 2cel-lules. Les
rayonnements 7c
et 6 émis par la cellule Isont
perturbés
(en
différence
dephase
et dans leurétat de
polarisation)
defaçon
différente avantd’exciter les atomes de la cellule II. Les formes des raies de résonance
magnétique
sont considéra-blement modifiées. Il est nécessaire pour introduirela lame d’écarter
légèrement
les 2cellules.
Lechamp
magnétique
est alors insuffisamment uni-forme sur le volumequ’elles occupent
et les raiespeuvent
devenir nettementdissymétriques.
Lesexpériences
nepeuvent
être quequalitatives
et nous avonsopéré
avec les
2gouttes
de mercureà 0 oC. Le
signal
èst ainsi renduplus
grand,
mais ladiffusion
multiple
est trèsappréciable
danschaque
cellule.6.’ Résonance
magnétique
de l’ensemble desisotopes
pairs
dans le mercure naturels Les pre-mièresexpériences
de Brossel[12] puis
deBla-mont
[4] portaient
sur la résonancemagnétique
desisotopes
pairs
dans le mercurenaturel,
l’extitation
optique
venant d’une source à mercurenaturels
(arc
Gallois)
serapprochant
des conditionsd’émis-sion « broad linge » ou « narrow line » selon les cas.
Or nous savons maintenant que
l’excitation
sélec-tive d’unisotope pair
dans unmélange
isotopique
donne des courbes de résonance
magnétique
ayant
la forme deMajorana-Brossel
et quechaque isotope
secomporte
dans lemélange
comme s’il était seul. Les courbes observées par Brossel et Blamont nepeuvent
donc être que lasuperposition
par addi-tion des courbescorrespondant
à l’excitationsélec-tive de
chaque
isotope ;
le réseau observé doit êtrela
superposition
par addition d’autant de réseauxqu’il
y ad’isotopes
pairs
avec des valeurs de Tdiffé-rentes. Or Brossel et Blamont avaient trouvé des réseaux de courbes en excellent accord avec la forme
théorique
deMajorana-Brossel.
Ce résultat doit être considéré comme unecoïncidence ;
il doit être en effet trèsdifficile, pratiquement
impossible,
de ’distinguer
entre un véritable réseaude’Majo- .
rana-Brossel et un réseau résultant de la
super-position
par addition deplusieurs
autresayant
deslargeurs
limites assez voisines. Cetteinterprétation
a été vérifiée par M. A. Guiochon
[4,
9].
Nous renvoyons, pour le détail de lavérification,
auxpublications précédentes.
L’accord entre lespré-visions et les résultats
expérimentaux
est excellent. 7. Résonancemagnétique
sur le niveau F= 3/2
de
l’isotope 199Hg (1).
- Lespin
nucléaire del’iso-tope
199Hg
est I== 1/2.
Le niveau 63P1
estdécom-posé
en 2 niveauxhyperfins,
avec les nombresquantiques
F
= ij2
et F =3/2 ;
la structurehyperfine
est 7]
N 22 000 MHz. Enchamp
magné-tique
faible eten ,excitation
lumineuse 6 laréso-nance
magnétiqué
n’est observable que sur le niveau F =3/2 ;
le calcul des effets de la diffusionmultiple
n’a été fait que dans le cas deschamps
trèsfaibles, lorsque
lalargeur
naturelle dessous-niveaux Zéeman est
grande
devant les écarts àl’équidistance
dus audécouplage
I. J. Les distancesdes sous-niveaux F --
3/2 sont
données par les for-mules valables au 2e ordreprès
env’ Ir¡ :
où v’
= 4eHo
(111,6),
fréquence
de Larmor dans 403C0 mc ’)’
’le
champ
Ho.
La distance des résonances extrêmes 8v =V/2/YJ
à lafréquence
de14,48
MHz choisieest
9,6
kHz,
soit 7. 10-3 de lalargeur
naturelle de la raie. Les effets de l’écartement des résonancessont du second ordre en 7r T
8v,
lui-même del’ordre
de5.10-3,
etpeuvent
être alorsnégligés.
Mais à cette
fréquence,
la distance des raies desisotopes pairs
et du niveau F =3/2
del’isotope
199Hg
est de l’ordre de leurslargeurs.
Dans les.
conditions d’excitation
optique
utilisées(mélange
enrichi en199Hg,
excité par unelampe
contenant cemélange,
enprésence
de filtres contenant desmélanges
enrichis enzig,
2ooHg
et20’Hg),
l’in-tensité de la raie desisotopes
pairs
restait de l’ordreFIG. 111,7.
de
2 j20
de celle du199Hg,
et rendait celle-cidissy-métrique.
Une correction était nécessaire dont le détail est donné dans lesréférences
5 et 9.Les mesures de résonance
magnétique
étaient engénéral
difficiles. Lerapport
signal
surbruit,
del’ordre de 40 aux basses
pressions
de vapeur, dimi-nuaitjusqu’à
4 ou 3 auxpressions
lesplus
élevéesatteintes
(pour
lesquelles
N _n_1 2.1013).
Cette dimi-nution est liée à celles du taux depolarisâtion
et durapport
de la résonancemagnétiques
ausignal
derésonance
optique.
Dans la limite des erreurs, les réseaux de courbes de résonanceexpérimentales
satisfontbien
à une loi deMajorana-Brossel. Nous
estimons que laprécision
des mesures de T reste de F ordre de 3 à 4%,
sauf auxpressions
de vapeur lesplus
élevées où elle est assurément moins bonne. Lavaleur
limite de-TI.1/2.F=3/2
pour N très faible est bien la même(T
= l@18.10-7
sec)
que dans le cas desisotopes
pairs,
considérée comme ladurée de vie vraie du niveau
6 3Pi.
La courbe. donnantT1==o.
F=l en fonction deN (dans
le cas desisotopes
pairs)
avec les conditionsgéométriques
dece
montage
a étéégalement
tracée(par
excitation
sélective de
198Hg
ou2°°Hg
dans lemélange).
Des valeursexpérimentales
deT1=o.
F=l et
des formulesdu
tableau 1 donné dans II se dÉdoisent lesvaleurs
attendues pourTj.=,12.
F=3/2.
-La
figure 111,7 permet
de les comparer aux valeursexpérimEntales.
L’accord estsatisfaisant.
Nous avons mesuré
également
le taux de polari-sationPa
de la
lumière de résonanceoptique.
Ensupposant
que
l’excitation lumineuse a la mêmeintensité sur les 2
composantes
hyperfines
de laraie du
199Hg
(excitation
detype
« broad line»),
expérimen-tales de
T1r=0.
F-1 les valeurs attendues pourPa
(cf. II,
tableau2) ;
l’accord est encore suffisammentbon,
étant donnél’imprécision
des mesures et lesapproximations
faites.8)
Résonancemagnétique
sur le niveau F =5 /2
de
l’isotope 201 Hg
[5,
8,
9].
-Le
spin
nucléaire decet
isotope
est I =3/2.
La distance dessous-,
niveàux
hyperfins
F =5/2,
et F =3/2
estn = 14 000 MHz. Les distances des sous-niveaux
Zeeman du niveau F =
5/2
sontdonnées
par lesformules valables au 2e ordre
près
env’ /YJ.
v’ étant donné par
(111,6).
A la
fréquence
choisie
de14,48 MHz,
l’écart àl’équidistance
des niveauxlorsque
lechamp
magné-tique
a la valeur de résonance ri’est que1,7 ,10-2
dela
largeur
naturelle d’un sous-niveau. Onpeut
doncFie. 111,8
attendre encore dans ce cas à la validité des
résul-tats de Il la raie doit avoir la forme de
Majorant-Brossel,
la durée de cohérenceT1=8/2. F==5/2
tantliée par la formule
à la durée de cohérence
TI=°, F-1
desisotopes
pairs.
Lemélange
isotopique,
J utiliséétait
enrichi en2°lHg
contenant1,2
%
de204H.g.
La source lumineuse contenait unmélange
enrichi à 98%
en204Hg ;
elle excitait ainsi sélectivement le niveau F =5/2
del’isotope
2°lHg
et le204 Hg
présenté
dans la cellule
[10].
On observe donc à la. fois les 2signaux
de résonancemagnétique
corres-pondants.
Il y a encore dans ce’ cas recouvrementpartiel
entre les ailes des 2 raiesqui
sont rendueslégèrement
dissymétrique.
Une correction est doric nécessaire pourdéterminer
la durée de cohérence cherchée del’isotope
201Hg.
Le détail en a étédonné dans les
publications -antérieures
[5, 9].
Lerapport
signal
sur bruit étaitlégèrement -
supé-rieur à celui que l’on observait dans le cas del’isotope
199Hg.
Mais les dérives dessignaux
étaient considérables étant donné les instabilités de lalampe
employée,
et les corrections effectuées sontpeu sûres. Nous estimons que la
précision
est du même ordre que dans le cas del’isotope
Hl"g.
Les réseaux
corrigés
obtenus satisfaisaient bien à la formule deMajorana-Brossel.
Lafigure 111,résume
lesrésultats ;
nous avons mesuré sur la même cel-luleTI=o,
F= 1 en fonction deN par
excitationsélec-tive de
l’isotope 2o2Hg
et la formule(111,9)
donneles valeurs attendues pour
TI=3!2.
F=5!2, en bon accord avec les résultatsexpérimentaux.
La valeur limite aux bassespressions
de vapeur est encore’03C4
1,18.10-7 sec.
,9. Résonance
magnétique sur
le niveau F =3 j2
de
l’isotope
2olHg,
-- Lesfréquence
des transitionssont données cette fois par .
L’excitation sélective de la
composante
hyperfine
correspondante
et de lacomposante
del’isotope
lssHg
présent
dans lacellule
se fait ,à l’aide d’unelampe
contenantl’isotope 198Hg
pratiquement
pur.Les
conditions des mesures sontles
mêmes que dans le cas du niveau. F =5/2
et les correctionsnéces-saires sont faites de la même manière.
Une différence
importante
existecependant :
auxfréquences
utiliséesqui séparent
de manière‘ suffisante la raie de
l’isotope
pair
x98Hg
et celle du niveau F =3/2
del’isotope
201Hg
que l’on
étudie,
leschamps
résonnants sont assezgrands
pour
que ledécouplage’7.
J ne soitplus
négligeable
dans ce niveau. L’écart des niveaux àl’équidistance
vautaux 3
fréquences
utilisées(11,9 MHz, 14,48 MHz
et 19
MHz)
respectivement
1,4
%,
2%
et3.5
%
de la
largeur
naturelle de la raie. Dans cecas, le
calcul de la forme de raie estinextricable,
même enFixe. 111,9. T == f (log N), N, nombre d’atomes diffusants
par
cm3. Isotope 201Hg, Niveau F = 3/2.l’absence de diffusion
multiple.
Nous avonscons-taté que les réseaux obtenus différaient
légèrement
deréseaux
deMajorana-Brossel.
Leslargeurs
limites donnaient des valeurs de Tplus petites
que les valeursprévues
théoriquement
par la formule(élargissement parle
découplage I.
J).
L’écartementaugmente
à unepression
de vapeur déterminéequand
lafréquence
augmente,
et sembleaugmenter
à
fréquence
fixe avec lapression
de vapeur(cette
dernière
augmentation
est à la limite des erreurs demesure) (cf.
fig.
III,9).
,En l’absence de diffusion
multiple,
onpeut
montrerqu’aux
très faibles niveaux deradio-fréquence
(Hl
étant considéré comme une très faibleperturbation)
la raie observée doitêtre
unesuperposition
par addition de 2 raies deLorentz,
ayant
lalargeur
naturelle, centrées
sur leschamps
résonnants des transitions m = =l=3/2
--> -1/2.
On s’attend alors à une
largeur
limiteIl
en
résulte une durée de vieapparente lorsque
lafréquence
résonnante est v : ’t’v -’t’( 1,
+
fX ’J4)
avecthéoriquement oc
= -0,56. 10-6@ * V
v étant’
exprimé
en MHz. Les 3 valeurs obtenues pour ’t’vaux faibles valeurs de N aux 3
fréquences
choisies ontpermis
de déterminer et ocexpérimentalement
par la méthode des moindres carrés. Nous avons trouvë T
= 1,18.10-7
sec et oc = -0,78.10-g.
Ladurée de vie vraie du niveau a bien la valeur
prévue
et nous estimons satisfaisant l’accord des 2 valeurs de oc..10.
Dépolarisation magnétique
dans le cas del’isotope 2olHg,
-- Avec lemélange
isotopique,
il est
pratiquement impossible
de mesurer T par laméthode de
dépolarisation
magnétique
dans le cas del’isotope 201Hg.
Eneffet,
si l’on excite sélec-tivement les niveaux =3/2
et F =5/2 au
moyen de sources enrichies en
198Hg
et204 Hg
respecti-vement,
la résonanceoptique
observée résulte de la diffusion desphotons
parl’isotope
pair
etl’iso-tope
2°lHg
à étudier. La courbe donnant le taux depolarisation
P en fonction duchamp
Ho
autourde la valeur
Ho
= 0 résulte de lasuperposition
descourbes des deux
isotopes ;
chacun a unelargeur
différente
(pour
Tdonné,
lalargeur
est inversementproportionnelle
au facteur de Landég)
et lalargeur
de la courbe observée nepermet
pasd’obtenir
derenseignements
sur lesisotopes
pris
séparément.
Nous avons tenté les mesures avec unmélange
isotopique
fourni par le C. E.. A.qui
contient unpourcentage
particulièrement
faible desisotopes 2o4Hg et 19811g.
Les résultats ont été satisfaisants dans
l’en-semble,
bien queperturbés
encore par laprésence
del’isotope
pair,
principalement
auxpressions
de vapeur élevées(la
lumi ère de résônance del’isotope
impair
étant presque totalementdépolarisée,
celle del’isotope pair
prend
deplus
enplus d’importance
quand
lapression
de vapeuraugmente).
Conclusion. -- Nous
estimons,
enrésumé,
avoirétabli les faits suivants : .
-
Dans le cas du mercure, et au moins dans la zone de densités de vapeur étudiée
(101°
lV 2 à3.1013 atomes par
cm3),
la diffusionmultiple
desphotons
de la raie de résonance 2537
A
estres-ponsable
quand
.Naugmente : a)
de
l’affinement des raies de résonancemagnétique observé ; b)
de l’affinement des courbes dedépolarisation
magné-tique
enchamp
magnétique
faible et del’augmen-tation de la durée de vie
apparente
’T du niveau 63p,
mesuré par ces deuxméthodes ;
c)
dela diminution du taux de
polarisation
P de la lumière de résonanceoptique.
Dans les conditions
précédentes,
lescollisions
interatomiques
n’interviennent pas dans ces diverseffets.
-
Lah
héoriedéveloppée
permet
derendre
compte
qualitativement
etquantitativement
de ces effetsmoyennant
un certain nombred’approximations
et de
simplifications.
Enparticulier,
nous avonsobtenu des formules reliant entre
elles
lesgran-deurs T et P
correspondant
auxdifférents niveaux
hyperfins
desisotopes
du mercure. Les résultatsexpérimentaux
sont engénéral
en bon accord avec 1 esprévisions théoriques.
,- La durée de vie vraie du niveau 6
3P1
estT =
(118 -4-
0,02).10-7
sec, la même pour tous lesniveaux
hyperfins
de tous lesisotopes
étudiés. , Dans le casparticulier
où l’on isole desphotons
ayant
été diffusés deux fois par les atomes demer-cure, là forme de la raie de résonance
magnétique
observée et sa
largeur
sont celles queprévoient
les résultatsthéoriques.
- Si l’on excite le
mélange
d’isotopes pairs
contenudans le mercure naturel par une source contenant ce même
mélange,
la forme de la raie nepeut
êtrepratiquement distinguée
d’une formethéorique
deMajorana-Brossel,
cequi
permet
decomprendre
lesrésultats de Brossel et de Blamont.
Pratiquement,
peud’applications
de ces résul-tatspeuvent
êtreenvisagées.
Ilest
difficile de seservir de l’afnnement des raies pour améliorer la
précision
de la mesure durapport
gyromagnétique
du niveau 63P1
du mercure :lorsque
lalargeur
desraies devient 2 ou 3 fois
plus
petite
que lalargeur
naturelle duniveau,
lerapport
signal
sur bruit devient très mauvais et-la
mesure devientplutôt
moinsprécise.
Unoptimum
deprécision
semble atteint pour une densité de vapeurcorrespondant
à une
température
duqueusot
voisine de 0°C ;
cesont, les conditions
expérimentales
utilisées par Brossel dont nous n’avons pas tenté d’améliorer le résultat.Nous noterons aussi que
l’importance
particu-lière du
phénomène
dans le cas desisotopes pairs
dumercure est liée à l’existence d’un niveau
fonda-mental
danslequel
J = 0. Il en résulte d’unepart
une valeur en
général
assez élevée du taux depola-risation,
mêmelorsque,la
diffusionmultiple
estimportante,
cequi
’rend les mesures relativement faciles. D’autrepart,
onconçoit
physiquement
quel’absence de structure Zeeman dans l’état fonda-mental
facilite
les effets de cohérence dans la dif-fusionmultiple,
si bien que l’affinement de la raieest très
important.
Avec unisotope
impair,
unatome
peut
tomber dans le sous-niveauZeeman
1 (L
> en émettant unphoton qui
excite un 2e atome situéprimitivement
dans le sous-niveau Zeeman1 (LI
> ; si(LI
i= (L,il
est clairqu’un
tel processus abeaucoup
moins de chances de maintenir la cohé-rence et de contribuer à l’affinement de la raie quesi
(LI,
== . La théorie(cf. II,
tableau1),
en accordavec
l’expérience
(cf.
III), prévoit
effectivementutile
augmentation
de la durée de cohérencebeaucoup
plus
importante
dans le casdes.isotopes
pairs
quedans le cas
des’isotopes
àspin
nucléaire. Parcontre,
la diminution du taux de
polarisation
est
plus
rapide
pour lesisotopes
impairs,
et les mesures sontbeaucoup
plus
difficiles.Il en résulte en
particulier qu’il
semble difficiled’étendre
lesapplications
de ces résultats à d’autreséléments que le mercure ou’ceux du groupe I I de la
classification
périodique.
Pour les élémentstels
que lesmétaux
alcalins,
dont les momentsangulaires
sont élevés dans le niveau fondamental et le niveau
excité,
l’effet n’est sans doute pas aussiimportant.
Notons en outre que les
hypothèses
faites au cours de notre calcul ne sontgénéralement plus
valables dans ce cas(par exemple
la structurehyperfine
peut
ordre,
si bien que les diversescomposantes
hyper-fines ne sont pas bien isolées dans le
spectre).
Tou-tefois,
nous pensons utile de faire remarquer quedes effets de
cohérence, analogues
à ceux que nous avonsobservés,
pourront
seproduire
chaque
foisqu’une
excitation passera parl’intermédiaire
durayonnement
électromagnétique
d’unsystème
ato-,
mique
à un autreidentique,
dans des casbeaucoup
plus généraux
que celui durayonnement
de réso-nance(propagation
des excitons dans les solides parexemple).
Mais ilfaudra,
pourobserver
ceseffets,
réaliser des conditions telles que la fonction d’onde dechaque
système
soit unesuperposition
cohérente des différents états propres del’énergie.
Il serait souhaitable.
également
d’étendre les calculs et les résult,atsexpérimentaux
au cas oùl’effet Zeeman devient
grand
devant lalargeur
Doppler
de la raieoptique
(isotopes
pairs
du mer-cure enchamp magnétique intense),
-ou dans le
cas de niveaux non
équidistants (isotopes
impairs
enchamp"
moyen ou cas de l’effetStark,
mêmepour l-es
isotopes pairs)
-et enfin dansle cas
où onétudie des transitions
hyperfines
AF
= 1. Nous pensons aussi que l’étude desélargissements
de raie que l’on observe auxpressions
de vapeur élevéesmérite d’être
développée,
permettant
ainsi decon-firmer la réalité de cet effet et d’en déterminer
l’origine.
Manuscrit reçu le 10
mars 1959.
BIBLIOGRAPHIE
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