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Submitted on 1 Jan 1963
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Les scintillateurs gazeux : structure, mécanisme et applications
Jean-Louis Teyssier, Daniel Blanc, Alain Godeau
To cite this version:
Jean-Louis Teyssier, Daniel Blanc, Alain Godeau. Les scintillateurs gazeux : structure, mécanisme et applications. J. Phys. Radium, 1963, 24 (1), pp.55-66. �10.1051/jphysrad:0196300240105500�.
�jpa-00236751�
EXPOSÉ ET MISE AU POINT BIBLIOGRAPHIQUE
LES SCINTILLATEURS GAZEUX : STRUCTURE, MÉCANISME ET APPLICATIONS Par MM. JEAN-LOUIS TEYSSIER, DANIEL BLANC et ALAIN GODEAU,
Centre de Physique Nucléaire, Faculté des Sciences de Toulouse.
Résumé. 2014 On décrit les éléments de structure des détecteurs de particules utilisant les scin- tillations dans un milieu gazeux, et l’on précise leur rôle : nature et pression du gaz, impuretés,
convertisseur de longueurs d’onde, géométrie de la chambre, réflecteur de lumière. Quelques indi-
cations concernent les scintillations dans les gaz rares à l’état liquide ou solide.
On présente ensuite les caractéristiques fondamentales du compteur : insensibilité aux rayons X et gamma, rapidité de réponse, variation des hauteurs d’impulsion en fonction de l’énergie de la particule incidente, pouvoir de résolution.
L’étude de l’influence d’un champ électrique sur l’intensité de la scintillation fournit quelques renseignements sur le mécanisme de la fluorescence, qui est un processus très complexe. On indique
quelles sont les hypothèses actuelles concernant ce mécanisme.
Enfin, les applications des scintillateurs gazeux à la détection des fragments de fission et des neutrons sont brièvement traitées.
Abstract.
2014The basic elements of particle detectors using scintillations in a gaseous mediu m
are described and defined : nature and pressure of the gas, impurities, wave length shifter, light reflector, geometry of the chamber. Some remarks are made on scintillations in noble gases, in the liquid or solid states.
We give the essential characteristics of the counter : non sensitivity to X and gamma rays, fast response, variation of the pulse heights as a function of the energy of the incident particle, resol- ving power.
The study of the influence of an electric field upon the scintillation intensity provides information about the fluorescent mechanism which is a very complex process. Recent assumptions made about
this mechanism are mentioned.
Finally, we give a brief survey of the applications of gaseous scintillators to the détection of fission fragments and neutrons.
PHYSIQUE 24, 1963,
Principe de la détection par scintillations dans un milieu gazeux.
-Un scintillateur est une substance
susceptible d’émettre de la lumière sous l’impact de particules nucléaires. Les particules ionisantes perdent
une partie de leur énergie en excitant, le long de leur trajectoire, les atomes ou les molécules du scintilla- teur [Bl-1]. Le retour à l’état fondamental libère de l’é-
nergie qui peut apparaître sous la forme d’une émission de lumière. Il se produit une impulsion lumineuse, ou scintillation.
L’émission de lumière par des gaz soumis à l’irra- diation d’une source radioactive est connue depuis le
début du siècle [Cu-1] [Po-1]. Les premières études
ont fait appel à des techniques diverses : examen spec-
trographique [Hu-2],
«compte-photons » à l’iodure de cuivre [Au-1], photo-compteurs de Geiger-Muller à
cathode de ferro-nickel [La-1]. Ce n’est qu’à partir de 1951, grâce à l’emploi de photomultiplicateurs, qu’on
a pu entreprendre les premières études systématiques.
En 1951, en effet, Grun et Schopper [Gr-1] mirent
au point le premier détecteur utilisant un scintillateur gazeux ; ils étudièrent l’argon, l’hydrogène, l’oxygène
et l’anhydride carbonique. L’argon présente le meil-
leur rendement ; le spectre de la lumière émise se situe entre 3 000 et 4 000 À, ce qui est explicable par la
présence d’azote à l’état de traces.
, Parallèlement, cette technique s’est développée aux
Etats-Unis, à partir de 1952, avec Muelhause [Mu-1], Segré et Wiegand [Se-1], Eggler et Huddleston [Eg-1], [Eg-2]. Les premières publications françaises datent
de 1958, à la Faculté des,Sciences de Lyon [He-1],
et au Commissariat à l’Energie Atomique [Ko-1], [Ko-2], [Ko-3], [Ko-7]. On s’aperçut très vite de l’inté- rêt de ces détecteurs : insensibles aux rayons gamma, ils sont très rapides et possèdent une eflicacité excel- lente pour les particules très ionisantes, comme les
rayons alpha.
La structure des dispositifs de détection par scintil-
lations dans un gaz est toujours la même. Ils com-
portent le scintillateur, enfermé dans un boîtier étanche (avec ou sans circulation), un photomultipli-
cateur, qui transforme l’impulsion lumineuse en impul-
sion électrique, un dispositif électronique de comptage.
Les détecteurs conçus par Eggler et Huddleston [Eg-3] et par Sayres et Wu [Sa-2] sont représentés
sur la figure 1. Ils comportent l’ensemble des éléments
communs à tous les détecteurs de ce type : le gaz ; la cellule étanche, qui peut être tapissée intérieurement d’une substance réflectrice ; le convertisseur de lon-
,gueurs d’onde, qui est ici une substance organique re-
couvrant la fenêtre d’entrée du photomultiplicateur.
Il nous paraît logique de décrire d’abord ces divers
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:0196300240105500
Fie.. la.
Le scintillateur gazeux de Eggler et Huddleston [Eg-3].
. FIG. 1b.
Le scintillateur gazeux de Sayres et WU [Sa-2].
éléments, gaz, convertisseur, réflecteur, et d’examiner quels sont leurs rôles.
Remplissages gazeux employés.
-1. LES GAZ
RARES, PURS OU SOUS FORME DE MÉLANGES. - Seuls,
les gaz rares (hélium, néon, argon, krypton et xénon)
donnent des scintillations observables, bien que l’on ait fait quelques essais pour utiliser des scintillateurs
organiques sous forme de vapeurs. Le xénon délivre les
impulsions les plus grandes [Ha-2] : il possède le potentiel d’ionisation le plus petit (12,13 volts), et la part la plus faible de l’énergie contribue à l’ionisation,
la plus grande à l’excitation des atomes. C’est ce que confirme le tableau I, qui donne les hauteurs d’impul-
sions rapportées au xénon (pour le même convertis-
seur de longueurs d’onde) :
TABLEAU 1
HAUTEURS D’IMPULSION RAPPORTÉES AU XÉNON
On n’a aucun avantage- à employer un mélange de
gaz rares : chaque fois que l’on ajoute à un gaz rare
une faible quantité d’un gaz plus lourd, il se produit une nette décroissance de la hauteur d’impul-
sion [No-4]. Il faut cependant signaler deux excep-’
tions : le mélange d’hélium (90 %) et de xénon [10 %]
délivre des impulsions de même hauteurs que celles
qui correspondent au xénon pur [Eg-1], [No-4], [No-5], [Sa-2], résultat intéressant pour la détection des neu-
trons, qui interagissent fortement avec l’hélium (voir plus loin). De même l’addition de 40 % d’hélium à du
krypton redonne la même hauteur d’impulsion [No-4], [Sa-2].
2. RÔLE JOUÉ PAR LES IMPURETÉS.
-Les gaz rares contiennent certaines impuretés, comme l’oxygène, l’hydrogène, l’azote des vapeurs organiques, et un
examen systématique de ces mélanges s’impose. Lors- qu’elles atteignent une certaine concentration, les impuretés absorbent fortement les photons ultra-vio-
lets émis par les gaz rares [We-1] [We-2] ; elles inhibent la scintillation. Par contre, si elles n’existent qu’en
faibles concentrations, elles peuvent augmenter la
,luminescence ; il se produit alors une véritable sensibi- lisation de la fluorescence des impuretés, déjà constatée dans les liquides fluorescents [Ka-1]. On a pu mettre effectivement en évidence, dans un certain nombre
de cas, l’existence d’une concentration optimale.
a) Oxygène.
-Le taux de comptage, dans l’hélium, présente un maximum pour une concentration d’oxy- gène de 0,07 % [Ba-1]. Avec les autres gaz rares, on a constaté uniquement le pouvoir inhibiteur de l’oxy- gène, sans doute parce que les concentrations étudiées étaient trop élevées : pour 2 % d’oxygène dans du xénon, la hauteur d’impulsion est divisée par six, [No-3] ; dans l’argon, pour 0,05 % d’oxygène la dimi-
nution est d’un facteur 3, pour 0,15 % d’un facteur 4
pour 0,4 % d’un facteur 6 [Mi-1].
b) Hydrogène.
--L’extinction de la scintillation est très marquée [Ba-1], [Gr-1], [No-3], [Wa-1] ; 110 % d’hydrogène ajouté à du xénon divise le s hauteurs
d’impulsion par sept [No-3].
c) Vapeurs organiques.
-Dans un mélange d’argon
et de méthane, sous une pression totale de 10 cm de
mercure, Ward a montré l’existence d’un effet d’am-
plification, qui est maximal pour une concentration
de 0,4 % de méthane [Wa-1].
d) Azote.
-Il existe une concentration optimale,
dont la valeur varie beaucoup selon les auteurs et
dépend probablement de l’état de pureté du mélange [Av-1]. Les valeurs obtenues sont les suivantes : dans l’hélium : 0,001 % [Ko-1], [Ko-4], 0,08 % (Ba-1], [Eg-3] ; dans l’argon : entre 5 et 10 % [Be-3], [Bo-2], [Eg-3], [Ko-2], [Ko-4]. ,
L’analyse spectrale des mélanges de gaz rares et d’azote [Ko-4], [Ko-5], [Sa-2], montre que, même
quand l’azote existe à l’état de traces, les raies de
l’azote demeurent les plus intenses : dans l’hélium,
il s’ agit des transitions de Nt, dans les autres gaz, des transitions de la molécule N3. La raie de résonance du mercure, dont la concentration est pourtant inférieure à 1 p.p.m., est toujours très marquée. Toutefois, elle n’apparaît dans l’hélium que lorsque l’azote est pré-
sent en concentrations supérieures à 10 p.p.m. [Ko-4].
Le rôle prépondérant que joue l’azote [Ko-3] est
dû à l’existence de niveaux quasi-continus qui rendent
très probable un transfert d’énergie depuis le gaz rare : la probabilité d’excitation est inversement proportion-
nelle à l’écart entre les niveaux d’énergie correspon-
dants. La désexcitation de la molécule d’azote se ferait par un nouveau transfert d’énergie sur le mercure : la présence d’azote sensibilise la fluorescence du mercure.
Dans l’argon et dans l’hélium, les raies de l’azote pro- viennent de son excitation par collision avec lés atomes d’hélium (2 1So
=19,8 eV) et d’argon (3P2 et 3po = 11,5 eV et,11,7 eV), à l’état métastable [Sa-2].
On comprend dans ces conditions le rôle amplifica-
teur joué par l’azote lorsqu’il est en faibles quantités :
sa présence libère une partie importante de l’énergie
accumulée sur les niveaux métastables. La décrois-
sance de l’intensité lumineuse, après le maximum,
serait due aux collisions non radiatives des molécules d’azote excitées, et en particulier à la formation de
molécules N4 [En-1].
3. AMÉLIORATION DE’ L’EFFICACITÉ DE DÉTECTION.
-- Pour augmenter l’efficacité de’ détection, il faut
accroître le nombre des collisions de la particule inci-
dente avec les atomes du scintillateur. On a donc eu
l’idée d’employer les gaz rares sous pression élevée, ou
à l’état condensé, liquide ou solide.
a) Influence de la pression.
--Pour des pressions
de l’ordre de quelques atmosphères, les hauteurs d’im-
pulsions varient peu [Ke-1], [Lo-2], [No-2]. Elles augmentent légèrement avec la pression dans le xénon,
le krypton et le néon, et demeurent pratiquement cons-
tantes au-dessus de 2,7 atmosphères [Sa-2]. Par contre, avec l’argon, et pour des conditions compa-
rables, les résultats difièrent beaucoup : la hauteur d’impulsion diminue de 10 % environ lorsque la pres- sion passe de 100 a, 300 cm de mercure [He-1], de
25 % pour une variation de pression de 1 à 5 atmos- phères [En-1], enfin, PERRIN [Pe-2] note l’existence d’un maximum, peu marqué, il est vrai, entre 2 et 3 atmosphères.
Aux pressions plus élevées, de telles contradic- tions demeurent. Pour de l’argon ou du néon purs, pour les mélanges (Xe + Ne) et (Xe + ’He), la hauteur
d’impulsion est multipliée par deux lorsque l’on passe de 8 à 20 atmosphères, puis reste constante entre 20 et 40 atmosphères [Sh-1]. Mais d’après ENGELKFT
[En-1], avec de l’argon ou du xénon purs ou addition- nés d’azote, la hauteur d’impulsion est constante entre 5 et 70 atmosphères. Pour l’hélium, la hauteur d’im-
pulsion reste constante à partir de 20 atmosphères jusqu’à 100 atmosphères [Ru-1]. Le taux de comptage
sous irradiation constante croit linéairement dans l’hé- lium jusqu’à 80 atmosphères ; sa variation est moins marquée, comme prévu, dans les mélanges (He + Xe)
et (He + Ne) ; le rôle inhibiteur de l’oxygène et de
l’azote est confirmé par la diminution du taux de comp-
tage [Ba-1]. La figure 2 résume ces derniers résultats.
FiG. 2.
-Influence de la pression sur le taux de comptage
pour l’hélium pur, ou mélangé à un autre gaz permanent, d’après Baldin [Ba-1]
___ _- _ _La discordance des résultats peut s’expliquer, comme
le suggère Shamu [Sh-1], par la présense d’impuretés.
Ce point de vue semble justifié, si l’on compare le
comportement en fonction de la pression de l’hélium,
avant et après purification [Ba-1]. Voir la figure 3.
b) États condensés des gaz rares.
-La hauteur
d’impulsion est deux fois plus grande dans le xénon
solide ou liquide, que dans le gaz ; elle est du même ordre de grandeur que celle produite dans un cristal
d’iodure de sodium [No-3], mais le xénon solide pré-
sente de nombreux avantages par rapport à ce cristal : plus grande rapidité de réponse, pas d’empoisonnement du scintillateur. Hélas, les basses températures à
maintenir rendent son emploi très difficile.
Dans le krypton et l’argon solide ou liquide, les
hauteurs d’impulsion ont des valeurs analogues à celles
que l’on obtient dans le xénon [No-3]. Par contre, dans l’hélium liquide, elles restent faibles et sont compa- rables à celles de l’hélium gazeux [Ga-1], [Th-1]. Sous
irradiation alpha, un cristal d’iodure de césium délivre des impulsions deux fois plus grandes [Fl-1], [Si-1].
Enfin, pour ces états condensés, les mesures ne
semblent guère reproductibles [No-5].
FIG. 3.
-Influence de la pression sur le taux de comptage
pour de l’hélium pur avant (II). et après (I) purification, d’après Baldin [Ba-1].
Les convertisseurs de longueurs d’onde.
-Les pho-
tons de la scintillation sont du domaine de l’ultra- violet lointain et se situent très loin du maximum de
réponse de la photocathode des photomultiplicateurs
usuels. Que l’on cherche un détecteur qui possède un
bon rendement de scintillation, ou que l’on étudie les mécanisme qui provoquent l’émission de ces raies, il
est indispensable d’utiliser un convertisseur de lon- gueurs d’onde 1son rôle est de transformer la lumière
produite en lumière de longueurs d’onde plus grandes.
Un tel convertisseur doit posséder une grande effica-
cité de fluorescence, un temps de fluorescence très court, une très faible tension de vapeur pour éviter
un empoisonnement rapide du gaz.
Le stilbène et l’iodure de sodium, utilisés initiale-
ment [He-1], sont pratiquement abandonnés ; le pre- mier donne une réponse qui n’est pas linéaire en fonc- tion de l’énergie de la particule incidente, le second possède une longue constante de temps et un carac-
tère hygroscopique très marqué.
Le salicylate de sodium a un rendement de conver-
sion constant entre 850 et 2 500 A [He-1] ; il est stable
en fonction du temps. Appliqué en solution dans le méthanol, il se dépose en couche homogène d’épais-
seur constante, quand on évapore le solvant. C’est
pourquoi on l’emploie parfois [Av-2], [He-1], [Mi-1], [Pr-1]. Par contre, son temps de fluorescence est long,
de l’ordre de 10-’ seconde [Av-2], et son rendement de conversion lumineuse est faible. Avec du xénon irradié par les particules alpha de l’uranium 235, les hauteurs d’impulsion ont les valeurs relatives suivantes [Pr-1] :
sans convertisseur : 1 ; salicylate de sodium : 6,1 ;
POPOP (ou p-bis-2-(5-phényloxazolyl)-benzène : 9,1 ; quaterphényi : 16.
En fait, le POPOP, comme d’ailleurs la graisse Apiezon L [Co-1], [Pe-1] ont un temps de fluorescence trop grand : 5.10-7 seconde pour la graisse Apie-
zon L [Co-1].
Lorentz [Lo-2] et Northrop [No-6] ont retrouvé ces
résultats et les ont complétés. Si l’on prend comme réfé-
rence la combinaison (xénon-diphénylstilbène), qui donne, sous irradiation alpha, des impulsions de
mêmes hauteurs que celles délivrées par un cristal d’iodure de sodium, on obtient les données du ta- bleau II, tiré de [No-6].
TABLEAU II
EFFICACITÉS RELATIVES DE DIVERS CONVERTISSEURS DE LONGUEURS D’ONDE, D’APRÈS [No-6]
Le diphényl-stilbène vient donc en tête, suivi du tétraphénylbutadiène et du.quaterphényl.
Il faut souligner que l’épaisseur du convertisseur
joue un rôle ; sa valeur optimale est de 30 micro-
grammes par cm2 pour le diphényl-stilbène [No-6], et
de 75 microgrammes par cm2 pour le quaterphé- nyl [Sa-2].
Malheureusement, les convertisseurs sont des subs- tances organiques et présentent des tensions de vapeur
non négligeables, qui amènent un empoisonnement progressif du gaz. L’empoisonnement peut avoir éga-
lement pour origine les vapeurs organiques provenant des parois de la chambre et des joints d’étanchéité ;
ces vapeurs absorbent de l’énergie utilisée pour la dis- sociation des molécules, donc perdue pour la scintilla- tion. On doit s’attendre, en présence d’un convertis- seur, à une diminution progressive des hauteurs d’im-
pulsion. L’intérêt du quaterphényl réside dans le fait que cette diminution, quoique relativement impor-
tante (6 % par heure à la température ambiante [No-2]), est nettement plus faible que pour le diphé- nyl-stilbène [Be-3], [Ko-4], et le tétraphényl-buta-
diène (70 % par heure au lieu de 6 % [No-2]).
Pour pallier ce très grave inconvénient, on utilise
un certain nombre de procédés :
a) REFROIDISSEMENT DU SCINTILLATEUR.
-Au- dessous de 0 °C, la hauteur d’impulsion diminue moins
rapidement en fonction du temps [Ko-4], [Pa-1], ou peut même rester pratiquement stable [No-1], [No-2], [Ru-1]. L’imprécision des résultats est vraisemblable- ment liée aux effets de température sur le photomulti- plicateur qui masquent, au moins en partie, l’extinc-
tion de la scintillation. Ces effets se traduisent, lorsque
la température baisse, par une augmentation des hau-
teurs d’impulsion due aux dynodes, et à une modifica-
tion de la courbe de réponse spectrale de la photoca-
thode [Ca-1], [Ki-i], [La-2], [Lo-1], [Me-1].
,En cas d’empoisonnement complet, le compteur
retrouve ses propriétés normales si on le refroidit
quelques instants à la température de l’anydride car- bonique solide [Ru-1].
b) PURIFICATION DU GAZ EN CYCLE CONTINU.
-On
établit une circulation continue en disposant sur le
circuit une pompe à membrane ou à piston [Be-1], [Sa-2] et un purificateur contenant une substance sus- ceptible d’absorber l’azote, l’hydrogène et l’oxygène.
Ce purificateur peut être un mélange de calcium (90 %)
et de magnésium chauffé à 450 °C [Mi-1], des copeaux de calcium à 400°C [Au-2] [Pi-1] [Sa-2], [Sh-1], des
copeaux d’uranium à 800 °C [No-3], des copeaux de
baryum à 450 oC [Be-1]. Dans certains cas simples, on peut remplacer le purificateur par un
«getter
»de magnésium [Be-1], [En-1].
c) VIDE PRÉALABLE POUSSÉ, et emploi d’un appareil- lage très propre, d’où sont exclues les matières orga-
niques, dans toute la mesure du possible [Be-3], [En-1], [Hu-1], [Pa-1].
Si l’on réalise de telles conditions, il devient pos- sible d’utiliser le diphényl-stilbène, qui connaît actuel-
lement un regain d’intérêt [En-1], [Ke-2], [Sh-1], [Si-1].
Le tétra-phényl-butadiène est employé, lui aussi [Bo-1], [Eg-3], [No-1], [Vi-1], mais ses dépôts deviennent
opaques au contact de l’air, au bout de quelques jours,
et son efficacité de luminescence dépend fortement de
la température [No-2].
En résumé, le quaterphényl répond le mieux aux qualités que l’on demande à un bon convertisseur : :
optiquement et mécaniquement stable [Nor6], il dé-
gaze très peu ; : son efficacité de fluorescence est de 80 % [Be-2] ; son spectre d’émission s’étend de 3 800 à 5 400 À, avec un maximum à 4 350 A [Sa-2] ; : son
temps de décroissance est court : : 8.10-9 s [Sa-2].
Si les méthodes proposées pour limiter l’empoison-
nement du gaz sont efficaces, du moins nécessitent- elles un matériel complexe, qui rend malaisée l’utili- sation du détecteur. C’est pourquoi on emploie souvent
des dispositifs plus simples, qui délivrent des impul-
sions de hauteurs stables en fonction du temps. C’est
par exemple le cas d’une fenêtre de quartz associée à
un photomultiplicateur comportant une fenêtre d’en-
trée perméable à l’ultra-violet [Eg-3], [Ko-4], [Pe-1],
mais le rendement lumineux est nettement plus faible (cinq fois environ) que dans les installations classiques : :
les raies émises sont de courtes longueurs d’onde,
1 250 A dans l’argon [Co-1], et se situent à la limite
ou en dehors de la zône de transmission de la fenêtre,
ou de la réponse spectrale de la photocathode. Cet
inconvénient peut être atténué en.déposant le conver-
tisseur sur la face de la fenêtre de quartz en contact
avec la photocathode, et en choisissant convenable- ment le convertisseur, compte tenu de la réponse spec- trale du photomultiplicateur [Au-2], [Te-2].
Enfin, Eggler et Huddleston [Eg-3] suggèrent
d’utiliser l’azote comme convertisseur de longueurs
d’onde : mélangé à de l’argon ou à de l’hélium, l’azote
émet des raies dans le visible ; nous avons souligné ce
fait plus haut. L’azote ne constitue pas [Sa-2], au sens
propre du terme, un convertisseur, puisque l’émission
de lumière de longueurs d’onde plus grandes ne pro- vient pas d’une photo-excitation directe de l’azote, mais de collisions avec les atomes métastables du gaz
rare. Il faut se borner à constater que les mélangés (He + N2) et (A + N2) émettent effectivement une luminescence dans le domaine visible.
Effets de la géométrie. Emploi d’un réflecteur.
-Les effets liés à la forme de la chambre à scintillations,
et le fait que les impulsions lumineuses se forment en
divers points provoquent une diminution sensible de
l’amplitude des impulsions [Au-2], [He-1]. Les scin-
tillations sont en effet détectées avec d’autant plus d’efficacité qu’elles se forment en des points plus proches de la photocathode. L’emploi d’une substance réflectrice et d’un convertisseur permet, dans une cer-
taine mesure, de compenser ces inconvénients.
Les réflecteurs utilisés sont l’aluminium, l’oxyde de magnésium, plus rarement l’aquadag [No-6]. L’oxyde
de magnésium a le meilleur pouvoir réflecteur dans
l’ultraviolet, mais présente l’inconvénient de libérer
progressivement une partie de l’oxygène qu’il ren-
ferme. D’autre part, l’oxyde de magnésium, même en
faible épaisseur, absorbe la lumière [Te-1] et les films
d’aluminium vieillissent [Be-4] ; c’est pourquoi on a essayé d’employer simultanément les deux réflec- teurs [Sh-1], l’oxyde de magnésium (épaisseur : 1 mm)
étant déposé sur l’aluminium (épaisseur : 1 micron).
On place d’abord le réflecteur sur les parois de la chambre, et on le recouvre du convertisseur ; quel- quefois même, on fait un léger dépôt sur la fenêtre
[Ke-2], [En-1], [Sh-1]. Pour que les effets de géométrie
soient réduits, il faut que l’épaisseur du dépôt aille
en augmentant depuis le fenêtre jusqu’au fond de la
chambre [Ke-2], [Sh-1], par exemple de 30 micro-
gramme par cm2 à 80 microgrammes par cm2 [Sh-1].
Principales caractéristiques du compteur à scin- tillations.
-1. INSENSIBILITÉ AUX RAYONS X ET GAMMA. - L’insensibilité aux rayons gamma est très intéressante puisqu’à l’aide d’un scintillateur gazeux,
on peut espérer mesurer des flux de neutrons ou d’ions,
même lorsqu’ils sont accompagnés d’un flux important
de rayons gamma.
Sayres et Wu [Sa-2] ont comparé la réponse de divers
scintillateurs aux rayons gamma venant d’une source
de radium (5 mg) et aux particules alpha du 210PO.
Le tableau III résume les résultats obtenus.
TABLEAU III RÉPONSE DE SCINTILLATEURS’
AUX PARTICULES ALPHA (210PO)
ET AUX RAYONS GAMMA (Ra) [Sa-2]
De même, on a pu discriminer les fragments de
fission de ’uranium-235, en présence d’un flux gamma
de 1 450 R/heure [Ko-5]. Il faut noter que l’effet pho-
toélectrique et l’effet Compton dans le support de la
photocathode du photomultiplicateur associé au dé- tecteur, ne sont pas négligeables.
2. RAPIDITÉ DE LA RÉPONSE. -- Les scintillateurs gazeux présentent une réponse très rapide : le ta-
bleau IV donne une idée des ordres de grandeur obte-
nus. Les mesures de temps de montée des impulsions
sont limitées par la constante anodique du photomulti- plicateur, et par le temps de montée de l’oscillographe (en général un appareil Tektronix 517).
TABLEAU IV
IMPULSIONS PRODUITES PAR LES GAZ RARES
(1) Largeur de l’impulsion à mi-hauteur.
En modifiant la pression du gaz ou la concentration
en impuretés, il est possible de faire varier, dans des
limites assez restreintes, il est vrai, la largeur des im- pulsions.
a) Influence de la pression.
-Dans le xénon, le temps de décroissance Td des impulsions présente un
maximum de 5.10-8 s pour une pression de 100 mm
de mercure [Ha-2]. Au-dessus de 100 mm de Hg, Td décroît ; cette décroissance, inversement proportion-
nelle à la preisson, a été vérifiée par Avivi et Cohen
[Av-2] entre 40 et 700 mm de mercure, par Northrop
et Nobles enfin entre 250 et 1 000 mm de mer- cure [No-3].
b) Influence des impuretés.
--Dans les mélanges (A + N2) et (He + N2), les états métastables du gaz
rare perdent leur énergie par excitation de la molécule d’azote, ionisée ou non. On doit s’attendre à ce qu’un
détecteur basé sur un tel mécanisme soit plus lent que s’il y avait excitation directe et recombinaison radia- tive [Be-1]. Effectivement, quand on introduit de
l’azote dans un gaz rare, il apparaît une seconde cons-
tante de temps plus longue [Ko-3], dont la valeur est
fonction de la quantité d’azote introduite. Cette cons-
tante de temps décroît quand on augmente la concen-
tration de l’azote : dans l’argon, elle passe de 5 x 10-1 s pour une concentration d’azote égale à 0,01 % à,
4 x 10-8 s pour une concentration de 1 %. La dimi-
nution du temps de décroissance avec une concentra- tion croissante en impuretés est non seulement va-
lable pour l’azote [Bo-2], [Ha-2], [Hu-1], mais aussi
pour l’oxygène [Ha-2].
Les gaz rares à l’état condensé présentent aussi une réponse très rapide, mais les résultats expérimentaux manquent de précision. Pour le xénon solide, Ta semble
de quelques nano-secondes [Ha-2] ; il est, en tout cas, inférieur à 6 x 10-8 s [Ta-1]. D’après Northrop [No-3],
il serait inférieur à 10-8 s pour tous les gaz rares, à l’état solide ou liquide, mais Thorndike [Th-1] indique
une valeur comprise entre 15 et 25 x 10-9 s pour l’hé- lium liquide.
3. VARIATION DE LA HAUTEUR D’IMPULSION EN
FONCTION DE L’ÉNERGIE DE LA PARTICULE INCIDENTE.
-
La hauteur d’impulsion, indépendante de la charge
et de la masse de la particule incidente, n’est fonction que de l’énergie qu’elle cède au gaz. C’est un grand avantage par rapport aux scintillateurs solides. De
plus, dans certaines conditions la réponse est une fonc-
tion linéaire de l’énergie.
La première étude a été faite Dar Nobles [No-2], [No-3], sur un compteur rempli de xénon, qu’il soumit
à un faisceau de deutérons, de protons ou de particules alpha venant d’un accélérateur. Les hauteurs d’im-
pulsion varient linéairement avec l’énergie des parti-
cules et ne dépendent pas de leur ionisation spéci- fique (fig. 4).
Fie. 4.
-Variation de la hauteur d’impulsion en fonction
de l’énergie de la particule incidente, d’après Northrop
et Nobles [No-3].
L’extrapolation de la droite obtenue sur la figure 4
ne passe pas par l’origine, mais coupe l’axe des éner-
gies vers 500 keV. Cette anomalie a été constatée éga-
lement par Hervouet [He-1]. On ne peut pas expliquer
l’existence de cette valeur extrapolée par une satura- tion de la luminescence, comme c’est le cas dans les
scintillateurs liquides [No-2]. En effet, on ne constate jamais de saturation de l’intensité lumineuse, même
pour des fragments de fission, qui sont très ionisants.
Il semblerait plutôt que l’énergie des particules soit
mal connue [Ko-4] : dans son expérience, Nobles était obligé de diminuer l’intensité du faisceau venant de l’accélérateur en interposant des feuilles métalliques,
ce qui introduit une imprécision dans la détermination des énergies. Ce point de vue a été confirmé par des
travaux plus récents sur les réactions T(p, n) [Sh-1]
et T(d, n) [Si-1] : les neutrons produits sont détectés
par les reculs dans l’hélium, qui sert en même temps
de scintillateur ; la réponse est linéaire et la droite
obtenue passe par l’origine.
Compte tenu de la nature et de l’énergie des parti- cules, ces résultats ont été généralisés [Ha-2]. Pour des particules de nature donnée, lorsque l’énergie ciné- tique est faible, la hauteur d’impulsion croit selon une
loi moins rapide que la variation linéaire ; lorsque l’énergie cinétique est élevée, la loi est linéaire. Dans le premier cas, les particules perdent surtout leur énergie par chocs élastiques ; dans le deuxième, la
diffusion inélastique est prépondérante. Pour des pro-
jectiles relativement légers (particules alpha, protons,
électrons), la réponse est linéaire au-dessus de 1 MeV
environ (au-dessus de 1 MeV, le nombre des chocs inélastiques devient important) ; pour les projectiles lourds, comme les fragments de fission, cette limite correspond à des énergies plus élevées.
On a vérifié que la réponse n’est pas linéaire aux basses énergies : en irradiant un compteur rempli de
xénon sous 14 atmosphères par les rayons gamma du césium (662 keV) [Sh-1], on a pu mettre en évidence le pic photoélectrique, étant donné la forte pression de remplissage, et on a constaté que les hauteurs d’im-
pulsion pour les particules alpha de 5,3 MeV du polo-
nium et celles correspondant au pic photoélectrique,
étaient dans un rapport de 13, alors que le rapport des énergies est de l’ordre de 8.
Pour des énergies de 4 à 100 MeV (particules alpha
de 234U, 235U! 238U et fragments de fission), on a vérifié
que la réponse est bien linéaire [Hu-1], [Ko-3], [Ko-4], [Vi-2]. Par contre, Boicourt et Brolley [Bo-1], utilisant
’ un compteur à fissions d’uranium-235, trouvent que le
rapport de la valeur moyenne de la hauteur d’impul-
sion correspondant aux fragments de fission à celle des
particules alpha venant du bruit de fond, dépasse de
50 % la valeur théorique. De même, Palevsky, Zim-
merman et Larsson [Pa-1] trouvent un rapport plus grand que prévu, pour la fission de 239PU. Cette ré-
ponse non linéaire est due à la luminescence supplé-
mentaire créée par la récombinaisoh des ions et des électrons qui sont en quantité considérable lorsqu’il s’agit de particules extrêmement ionisantes, comme les fragments de fission [Ta-2].
Pour des rayonnements aussi ionisants, on aurait
pu s’attendre à une saturation plutôt qu’à une aug-
mentation de la fluorescence. La théorie de Birks [Bi-2], généralisée aux gaz [Ko-4], permet d’expliquer pour- quoi la saturation n’est pas possible. L’irradiation de cristaux par des flux intenses de particules ionisantes
provoque la création de défauts de structure qui ont
une grande probabilité d’absorber les photons émis’
simultanément ; plus le rayonnement est ionisant, et plus il y a de photons et en même temps de centres
absorbants créés : une saturation est possible. Par contre, la contribution des défauts devient négligeable
dans les gaz, dont la densité est environ mille fois plus petite que celles des solides. La probabilité de non- absorption des photons est maximale, et pratiquement
constante.
4. POUVOIR DE RÉSOLUTION EN ÉNERGIE. -- Les scintillateurs gazeux possèdent généralement un mau-
vais pouvoir de résolution, ce qui limite leur emploi en spectroscopie nucléaire. Ce pouvoir de résolution varie
beaucoup selon le dispositif adopté : pour les parti-
cules alpha du polonium-210, les auteurs donnent des
valeurs, prises¡à mi-hauteur, comprises entre 40 % [Pe-2] et 4 % [Sa-2] de l’énergie du pic. Les princi-
paux paramètres dépendent du remplissage du détec-
teur et du photomultiplicateur.
a) Rôle joué par le remplissage.
-Le pouvoir de
résolution est d’autant plus grand que l’efficacité de collection des photons est plus élevée. Comme il est
prévisible, le xénon [Sa-2] et le diphényl-stilbène [Lo-21 conduisent aux meilleurs résultats. Avec un tel
ensemble, on a pu obtenir une largeur à mi-hauteur
du pic alpha du polonium-210 de 6,5 % [La-3]. En
améliorant encore la collection lumineuse par l’emploi
simultané d’une fenêtre de quartz et d’un convertis-
seur placé sur les parois de la chambre, Sayres et Wu [Sa-2] obtinrent une valeur de 4 %, la meilleure jus- qu’à présent.
La géométrie de la chambre et la pression du remplis-
sage interviennent également, puisqu’elles déterminent dans une. certaine mesure, la hauteur des impulsions.
Ainsi peut s’expliquer la diversité des résultats.
Lorentz et Lauterjung [Lo-2] ont construit un dé-
tecteur à argon pour lequel la résolution est constante entre 2 et 9 atmosphères. Mais, dans la plupart des
cas, la résolution s’améliore quand on augmente la pression [Au-2], [No-2], [Sa-2], [Pe-2]. D’une façon générale, l’utilisation d’un remplissage sous forte pres-
sion, en présence de mélanges peu scintillants, permet
d’obtenir des valeurs pas trop fortes de la résolution ; Engelket indique une largeur du pic alpha de 6,7 %
dans un compteur (Xe-Ne) sous 21 atmosphères. Le
rétrécissement du pic n’est pas une propriété intrin- sèque de la scintillation ; il est dû à la concentration des centres d’émission lumineuse, lorsque la pression augmente [Sa-2].
Les gaz rares à l’état condensé présentent aussi un pouvoir de résolution médiocre. Avec de l’hélium
liquide, on a obtenu 20 % pour les particules alpha
de 233U [FI-1], 23 % pour les alphas de 239Pu [Si-1],
40 % pour ceux de Po [Th-1].
b) Rôle joué par le photomultiplicateur.
-Dans le
cas où la production de lumière est faible (mélanges
gazeux ou dispositifs sans convertisseurs solides), la
résolution dépend plus du photomultiplicateur que,du
scintillateur [Pe-1] : pour un photomultiplicateur de gain égal à 10g recevant 2 000 photons, la résolution
est de 19,9 %, alors que, pour l’ensemble du dispositif,
elle est de 20,5 % (valeur théorique) et 22,5 % (valeur expérimentale) [Pe-2]. La résolution du photomulti- plicateur est meilleure si l’on peut augmenter le gain
et améliorer la sensibilité de là photocathode.
_Pour des gaz produisant des scintillations plus in-
tenses, la résolution théorique correspondant au dis- positif complet tombe à 11 % pour le krypton, et
à 7,7 % pour le xénon. Ce résultat est proche des 6,5 % indiqués par Lauterfung et Lorentz [La-3] pour le xénon.
On peut aussi améliorer le pouvoir de résolution en
appliquant un champ électrique auxiliaire. C’est ce que nous allons maintenant étudier.
Influence d’un champ électrique sur la scintillation.
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