Fluage d'un smectique B hexatique : lien entre la viscosité élongationnelle dans le plan des couches et la longueur de corrélation ξ //

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Submitted on 1 Jan 1986

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Fluage d’un smectique B hexatique : lien entre la viscosité élongationnelle dans le plan des couches et la

longueur de corrélation ξ //

P. Oswald

To cite this version:

P. Oswald. Fluage d’un smectique B hexatique : lien entre la viscosité élongationnelle dans le plan des couches et la longueur de corrélation ξ //. Journal de Physique, 1986, 47 (8), pp.1279-1283.

�10.1051/jphys:019860047080127900�. �jpa-00210319�

FLUAGE D’UN SMECTIQUE B HEXATIQUE : LIEN ENTRE LA VISCOSITE ELONGATIONNELLE DANS LE PLAN DES COUCHES ET LA LONGUEUR DE

CORRELATION 03BE//

P. OSWALD

Laboratoire de Physique ^des Solides, Université ^de Paris-Sud, 91405 Orsay, ^France

(Reçu ^{Ze 24 avril} 1986, aaaepté ^{Ze 13} juin 1986)

RESUME

Nous avons mesuré en relaxation de contraintes la viscosité en écoulement dans le plan ^{des couches de} la phase ^B hexatique ^{du 650BC} (4 hexyl-4’-n penty- loxybiphényle-4-carboxylate). ^{Nous trouvons} qu’elle

varie avec la longueur ^de corrélation

03BE// ^suivant

une loi puissance : ~ 03B1 03BEn ^{avec n ~} 2,5. ^{Un modèle}

de fluage par montée des dislocations libres du réseau hexagonal ^{nous permet} d’expliquer ^{ce résultat}

et de confirmer à posteriori l’existence des dites dislocations.

ABSTRACT

We have measured, by ^stress relaxation, ^{the in-} plane viscosity ^{of the hexatic B} phase ^{of 650BC}

(4-hexyl-4’-n pentyloxybiphenyl-4-carboxylate). ^We

find that it follows a power law of the correlation

length 03BE : ~ ~ 03BEn ^{with n ~} 2,5. ^{A model} of creep by climb of free dislocations of the hexagonal ^lattice explains ^this result and confirms a posteriori ^the

existence of the so-called dislocations.

Classification

Physics ^Abstracts

61.30J

INTRODUCTION

Le smectique ^B hexatique ^{est une} phase ^lamellaire

avec un ordre hexagonal ^{dans le} plan ^{des couches.}

Il se caract6rise _par un ordre 3D a longue ^distance

pour les orientations des liaisons des molecules proches ^{voisines et} par des correlations de position

a courte distance dans les couches (longueur ^de

coherence £11) ^{et entre les couches (longueur de}

coherence E ^{Rappelons que} 1’existence de la phase hexatique ^{a d’abord 6t6} prouv6e thgoriquement ^dans

le cadre de la fusion bidimensionnelle _par Halperin

et Nelson [1] puis sugg6r6e ^{dans le cas tridimen-}

sionnel des smectiques par Birgeneau ^{et Litster [2].}

Peu de corps pr6sentent ^une phase hexatique ^[3].

Nous avons choisi d’gtudier le 650BC (4-hexyl-4’-n pentyloxybiph6nyle-4-carboxylate) qui prgsente ^la sequence ^de transitions de phase ^suivante [3a] :

64°C 68,7°C

Smectique ^{E -} Smectique ^B hexatique

85°C

Smectique ^{A ;} Isotrope

La structure de cette phase hexatique ^{est bien}

connue. En particulier, 1’evolution ^de £11 ^{(notE £}

par la suite) ^{avec la} temperature ^{a 6t6 mesuree sur}

film libre [4] ^{et sur} poudre [5]. ^{Nous savons} ggale-

ment de mesures calorimgtriques [6] que la transi- tion SmB hex ^{++ SmA est} du second ordre.

Dans un article recent, nous nous sommes intgres- ses aux proprigtgs rhgologiques ^{de ce} compose. ^Nous

avons montrg qu’existait ^{un lien de} proportionnalitg

entre la viscositg mesuree en cisaillement parallele

aux couches et la longueur ^de coh6rence C [7]. ^Pour l’instant, ^{ce fait} experimental ^n’a pas requ d’ex- plications thgoriques. ^{Dans cet} article, ^nous portons

notre attention sur la viscosit6 en 6coulement dans le plan ^des couches, ^des experiences antgrieures de Pindak et coll. [8] ayant d6jg ^{montre un} comportement

visqueux ^{dans cette} ggomgtrie ^de 1’gcoulement.

D’autre part, Zippelius ^{et coll.} [9] sugggrent que la viscositg d’un cristal hexatique bidimensionnel varie comme le carr6 de la longueur ^de correlation : n « E2 . ^{En est-il de meme dans le cas} tridimension- nel du smectique hexatique ?

Pour rgpondre ^a cette question, nous avons realise

une experience de relaxation de contraines. Nous trouvons que la viscositg n de la phase hexatique

varie en En ^{avec 2 n} 3.

Pour expliquer ^{ce rgsultat et 1’gcart a la loi en}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019860047080127900

1280

C2 ^nous proposons ^un modale de fluage par montee des dislocations libres de la phase hexatique. ^Nous soulignons ^en particulier ^{le role de la dimension-}

nalitg.

I. APPAREILLAGE.

L’gchantillon, pr6parg ^{entre deux lames} de verre, peut etre comprimé ^{ou dilate} grgce A ^trois empile-

ments de cgramiques pi6zo6lectriques par l’interm6- diaire d’un bgti rigide. L’appareil ^est repr6sentg

de faqon symbolique ^{sur la} figure ^{1. La} rigiditg ^k

du biti vaut 5.108 CGS. u(t) ^et a(t) ^{sont les} dgpla-

cements des cgramiques ^{et celui de} 1’gchantillon respectivement. ^{Ces donnges sont} enregistr6es simul-

tanément sur table tragante ^{en fonction du} temps.

-

Tout detail technique ^{sur cet} appareillage peut etre trouvg dans [10].

II. PREPARATION D’ECHANTILLONS QUASI-PLANAIRES.

En refroidissant 1’6chantillon depuis ^sa phase isotrope, ^{on obtient} toujours ^{une structure en} coniques ^{focales ou toutes les} orientations mol6cu- laires sont ggalement probables (figure 2a). ^Pour favoriser une orientation planaire (couches ^smecti-

ques perpendiculaires ^{aux lames de} verre), ^nous

avons applique ^un champ glectrique ^continu perpen- diculairement A 1’gchantillon. Une instabilitg convective se dgveloppe par des champs ^glevgs (5 104 V/cm) ^en phase SmA, ^{sans doute A cause} d’injections

de charges ^{dans le milieu.} L’important ^{est que ce}

mouvement convectif (de ^vorticitg horizontale) ^con- duit A une texture en "gventail" ou les couches

smectiques ^sont globalement perpendiculaires ^aux

lames dans toute 1’gpaisseur ^de 1’gchantillon

(figure 2b). ^Par contre, leur orientation n’est pas

homog4ne ^et change ^{d’un domaine A l’autre comme le}

montre bien la figure ^2c apras passage ^{en SmE.}

Figure 1

Schema gquivalent ^du dispositif experimental. ^Le

ressort reprgsente ^{le bati de} rigiditg ^k.

Equivalent scheme of the experimental ^set up. The frame is represented by ^a spring ^which strength

constant is k.

Bien qu’il ^ne s’agisse pas d’une structure mono-

domaine, ^{nous allons montrer} l’intgrgt d’une expg-

rience de relaxation de contrainte sur ces gchantil- lons. Notre but gtant de comparer le comportement de la phase Bhex 1 ^{celui du SmA, il est} important

d’effectuer des series de mesures sur le mgme dchan- tillon sans changer ^sa texture. Les faibles dgforma- tions utilisges (variations d’gpaisseur ^de quelques

?igure ²

i) ^{Texture en} coniques ^focales (SmA) ^obtenue apras refroidissement depuis ^la phase isotrope.

Focal conic texture (SmA) obtained after cooling

from the isotropic phase.

Figure ²

b) Changement ^{de texture} apras application ^d’un champ 6lectrique. ^{Les flaches} indiquent ^des parois

de Grandjean qui s6parent ^{deux domaines} quasi- planaires ^mais d’orientations différentes. Cette texture ne change pas apras passage ^en 5mBhex.

Texture change ^after application ^{of an electrical} field. The arrows indicate Grandjean walls which separate ^two quasi planar ^domains of different orientations. The texture does not change ^after

transition to SmBhex ^phase.

milliers d’l).le permettent, ^comme nous avons pu le v6rifier directement au microscope.

III. PRINCIPE DES MESURES’.

Pour mesurer la viscosit6 apparente ^de 1’6chan- tillon (d6finie par la relation habituelle a- n app C)

nous imposons ^{une marche de tension aux} cgramiques (t ⁰ u(t) = 0 ;’ t 1 ⁰ u(t) = uo). 1’6chantillon

se dgforme plastiquement ^{suivant une loi} exponen- tielle si son comportement ^est newtonien :

11

d est 1’6paisseur ^de 1’6chantillon.

Figure ²

c) L’orientation ggngrale des couches (ici parall6les

aux striations) ^est bien visible en SmE.

The general orientation of layers (here parallel

to the striations) ^is quite visible in SmE phase.

IV. RESULTATS EXPERIMENTAUX.

Pour que le temps ^de relaxation soit mesurable

avec notre appareillage ^en SmA, nous avons gtg contraints de travailler sur des gchantillons minces, typiquement ^d

45 pm. Les deformations uo s’gche- lonnent entre 200 et 8000 1. Dans cette gamme de mesure, la rgponse ^du systame ^{est de} type exponen- tiel (gq. 1) aussi bien en smectique ^A qu’en phase Bhex. Nous donnons sur la figure ^{3a un} exemple ^de

courbe de relaxation enregistrge expgrimentalement

et sur la figure ^3b 1’evolution du temps ^{de relaxa-} tion T en fonction de 1’amplitude imposge uo. ⁱⁱ est essentiellement constant, ^ce qui ^{traduit un} comportement newtonien. Sur la figure 4, ^{nous avons} reporte 1’evolution de la viscosite apparente napp

de 1’gchantillon ^en fonction de la temperature.

Cette quantité ^est bien dgfinie _pour un 6chantillon de texture donnee ^{et ne} depend que de la temperature

(A ⁵ X pres). ^Des variations en valeur absolue plus importantes (± ²⁰ %) ^ont gtg observges quand ^on change d’gchantillon (leurs textures et en particu-

lier la distribution ^en tailles des domaines ne sont

jamais rigoureusement identiques), ^mais 1’evolution

avec la temperature de napp ^{est toujours la meme.}

On peut d’ailleurs s’en assurer en normalisant toutes les courbes obtenues A la valeur de la visco- site apparente ^{mesuree en SmA} (et qui depend peu de la temperature). ^{Sur la} figure ⁵ nous avons trace

napp/napp(SmA) = f(T). Nous obtenons la meme courbe pour ^{tous les} gchantillons, ^ce qui ^{montre bien} qu’il s’agit ^d’une propriete intrinsgque ^{de la} phase Bhex

sans rapport ^{avec la texture de} 1’gchantillon. Dans la partie suivante, ^nous allons chercher quelle signification ^{nous pouvons} lui attacher.

V. INTERPRETATION.

Nous proposons dans ^ce paragraphe ^{que la viscosi-}

t6 apparente napp ^{mesurée est} proportionnelle A ^la

viscosite intrins6que ^du smectique (fonction ^seule-

ment de la temperature) ^{et a un facteur} ggomgtrique

A fonction de la taille de 1’gchantillon (son gpais-

seur d et son rayon R) ^et de sa texture (paramètre

T qui peut ^{etre la taille} moyenne des domaines bien

orientgs).Nous ^{gcrirons :}

Figure ³

a) Courbe de relaxation en phase hexatique (d

45 pm,

T

65,5°C). ^Les points ^{ont gtg} calcul6s a partir d’une loi exponentielle (eq. 1) ^{avec T}

^{3s. La} r6ponse ^est purement visqueuse.

Relaxation curve in hexatic phase (d

⁴⁵ pm, T

65,5°C). ^The points have been calculated from an exponential ^law (eq. 1) with T

3s. The response is purely ^viscous.

Figure ³

b) Evolution du temps ^de relaxation en fonction de

1’amplitude ^{totale de 1a} deformation.

Relaxation time versus whole amplitude ^{of the}

deformation.

Une telle expression rend compte A 1’evidence des resultats experimentaux. ^{Par la} suite, ^{nous nous}

intgresserons p-lus A 1’evolution de n ^avec T qu’A

la forme exacte de la fonction A(d,R,T). ^En effet,

1282

Figure ⁴

a) Viscosité apparente ^{en fonction de la} tempgra- ture ; o ^{et A :} meme gchantillon (d

⁴⁵ pm) mais de texture différentes. 8 : gchantillon plus 6pais (d

60 pm).

Apparent viscosity ^versus temperature ; e and A :

same sample (d

⁴⁵ pm) ^but with different textu- res : thicker sample (d

⁶⁰ um).

Figure ⁴

b) Viscositg apparente normalisge A ^{sa valeur en} SmA. Tous les gchantillons ^{donnent la meme}

courbe qui represente (A ^une constante multipli-

cative prgs) ^{la viscosite} intrins6que n(T) ^{de la} phase hexatique.

Apparent viscosity normalised to its value in SmA phase. ^{All the} samples give ^{the same curve}

which represents (within ^a multiplicative factor)

the intrinsic viscosity n(T) ^{of the hexatic} phase.

nous savons comment varie la longueur ^{de coherence} C ^{avec la} temperature [4,5] ^{et le lien entre et}

cette quantite ^est particulierement intgressant.

Notons que la viscositg ici mise en jeu correspond

A un gcoulement glongationnel ^{dans le} plan ^des couches. Dans le cas bidimensionnel ce coefficient varie comme E2 [9]. ^Nous avons donc logiquement

Figure ⁵

Estimation graphique ^de 1’exposant ^{n. Nous avons}

utilise les donnges de la figure ^{4b ainsi} que les valeurs de § ^{mesurges sur} poudre par Moussa ^et coll.

[5] (points .) ^{et sur} films libres _par Pindak et coll. [4] (points e). ^{Nous avons trace} par la mgtho- de des moindres carrgs la meilleure droite passant par ^ces points. ^Sa pente ^{vaut n}

2,55. ^{Le coeffi-} cient de correlation de cette regression ^lin6aire

est de 0,91.

Graphic estimation of the exponent ^{n. We have used} the data of figure ^{4b as well as the values of E}

measured on powder by ^{Moussa et al.} [5](points .)

and on free films by ^{Pindak et al.} [4] (points o).

We have plotted ^{the best} straight ^line crossing

these points by using ^{the mean square method. Its} slope yields ⁿ

2,55. ^The correlation coefficient of this linear regression ^is equal ^to 0,91.

cherché si une loi puissance :

pouvait ^rendre compte ^{de nos resultats} experimentaux.

Sur la figure ^{6 nous avons trace Ln n =} f(Ln §). ^Aux incertitudes de mesures pr4s, ^nous trouvons que

n

2,55 ^± 0,25. ^{Cette valeur est donc} supgiieure A

celle donnee par Zippelius ^{et coll.} [9] dans le cas

2D.

Pour expliquer ^ce r6sultat, ^{nous allons montrer}

qu’il ^{convient de tenir compte du caractare 3D du}

smectique. ^{Si l’on admet} que la deformation est due

à un mouvement par montge _{pure des} dislocations

libres (et ^en 6quilibre thermodynamique) ^{du reseau}

hexagonal [11], ^{nous aurons} d’apres Escaig [12] :

Dans cette expression (que ^{1’on retrouve} simplement

en appliquant ^{la relation} d’Orowan) X ^{est une} _longueur

de diffusion qui depend ^{de la} ggomgtrie ^du probleme, Vtot le volume total de 1’6chantillon, VD ^{le volume}

de diffusion, ^{D le} coefficient d’autodiffusion et b le vecteur de Burgers d’une dislocation.

Dans le cas du SmA qui ^est liquide ^{dans ses} couches,

nous aurons X % b et Vtot ’ VD ^{d’oa :}

Nous retrouvons ici une formule classique qui, rappelons-le, fut obtenue pour la premiere ^fois par

Eyring ^{[13] suivant une} dgmarche diffgrente de celle

d’Escaig ^{ne faisant} pas intervenir 1’existence de dislocations.

Dans le cas de la phase hexatique, nous aurons dans

1’hypothese ^{choisie du} fluage par montge des disloca- tions libres

distance _moyenne entre deux dislocations [14].

Dans ces conditions, la formule (4) ^{se r6gcrit :}

Cette th6orie simple pr6voit ^{donc un} exposant

n

2,66 sup6rieur A ^{la valeur 2} trouv6e dans le

cas 2D (nous aurions dans ce cas une g6om6trie

cylindrique pour le probl6me ^{de diffusion} X= bLn(E/2b)

[15] ^donc essentiellement une variation en E2 ^comme sugggrge par Zippelius ^{et coll.} [9]). Cette valeur

thgorique ^{est li6e au caract6re} tridimensionnel du

smectique hexatique ^{et est en bon accord avec la}

valeur trouv6e expgrimentalement ^{(n ~} 2,5).

En conclusion, ^{nous avons 6tabli un lien} th6orique

et experimental ^{entre la viscosite} glongationnelle

en 6coulement dans le plan ^{des couches et la} longueur

de correlation ç;. Soulignons 6galement ^{que notre} interpretation confirme 1’existence jusqu’ici presu-

m6e des dislocations libres du réseau hexagonal ^et responsables ^{de la} perte ^de l’ordre A grande ^distance.

Si notre modele rhgologique ^{est correct, nous} pr6voyons ^un comportement ^{different en} cisaillement dans le plan ^{des couches et une variation} en C2 ^de

la viscosite correspondante plut6t qu’en ç;8/3 ^[16].

Il serait important ^de tester cette prediction

dans l’avenir. Mais elle necessite de r6aliser des gchantillons planaires monodomaines, ^ce que ^nous

ne savons pas faire pour le moment.

Remenclement4

Je tieYl..6 à nemenclen C. Gevnain qui a .6 yn:théti.6 é ^le

650BC et M. Ktgman poun ^1e4 .6uggutiOYL6.

REFERENCES

[1] B.I. Halperin, ^D.R. Nelson, Phys. ^{Rev. Lett.}

41 ^{(1978) 121.}

[2] R.J. Birgeneau, ^J.D. Litster, ^J. Physique

Lett. 39 ^{(1978) L399.}

[3] a) ^J.W. Goodby, ^R. Pindak, ^Mol. Cryst. Liq.

Cryst. 75 ^{(1981) 233.}

b) ^G. Albertini, ^S. Melone, ^G. Poeti, ^{F. Rusti-} chelli, ^G. Torquet, ^Mol. Cryst. Liq. Cryst.

104 (1984) 121.

[4] ^R. Pindak, ^D.E. Moncton, ^S.C. Davy, ^J.W. Goodby Phys. Rev. Lett. 46 ^{(1981) 1135.}

[5] ^F. Moussa, ^J.J. Benattar, ^C. Williams, ^Mol.

Cryst. Liq. Cryst. 99 ^{(1983) 145.}

[6] C.C. Huang, ^J.M. Viner, ^R. Pindak, ^J.W. Goodby Phys. Rev. Lett. 46 ^{(1981) 1289.}

[7] P. Oswald, Liq. Cryst. 1 ^{(1986) n° 2.}

[8] ^R. Pindak, ^W.O. Springer, ^D.J. Bishop,

D.D. Oshuroff, ^J.W. Goodby, Phys. Rev. Lett.

48 ^{(1982) 173.}

[9] A. Zippelius, ^B.I. Halperin, ^D.R. Nelson, Phys. ^Rev. B 22 ^{(1980) 2514.}

[10] ^P. Oswald, ^{D. Le} Fur, C.R. Acad. Sci. Paris,

297 Série II (1983) ^699.

[11] ^{Il est} facile de s’assurer que ^sous l’action d’une contrainte uniaxiale 03C3 chaque dislocation du réseau hexagonal ^{est soumise à une force de}

montée de Peach et Koehler 03C3b cos 03B1 où 03B1 est

l’angle ^{entre le vecteur de} Burgers $$ ^{et la}

contrainte.

[12] B. Escaig, ^Ann. Phys. 3 ^{(1978) 207.}

[13] ^H. Eyring, ^{J. Chem.} Phys. 4 ^{(1936) 283. Voir} également ^0. Parodi, ^J. Phys. Lettres, 37

(1976) L143.

[14] Chaque dislocation du réseau hexagonal ^est

localisée dans une couche. Dans ces conditions,

le problème ^{de diffusion est à} géométrie sphé- rique ^et il convient de prendre pour À ^{la dis-}

tance moyenne entre deux tels défauts [15]. Il faut noter que dans les smectiques la diffusion est paradoxalement peu anisotrope d’où notre choix d’un coefficient d’autodiffusion unique

D (voir par exemple ^{l’article de revue de}

G.J. Krüger, Phys. Rep. ⁸² (1982) 231).

[15] ^J. Friedel, Dislocations, Pergamon Press London

(1964) ^115.

[16] ^{Il est} facile de vérifier qu’en cisaillement la déformation se fait _par glissement ^des

dislocations libres et non par montée. Dans ce

mouvement, la mobilité d’une dislocation est

indépendante ^de leur densité (il n’y ^a pas de

diffusion). ^La viscosité étant inversement _pro-

portionnelle ^à la densité de dislocations nous

aurons ici ~ ~ 03BE2.