Propriétés magnétiques déduites des études de conductibilité électrique et d'effet Hall des couches minces de nickel

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Submitted on 1 Jan 1959

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Propriétés magnétiques déduites des études de conductibilité électrique et d’effet Hall des couches

minces de nickel

A. Colombant, G. Goureaux, P. Huet

To cite this version:

A. Colombant, G. Goureaux, P. Huet. Propriétés magnétiques déduites des études de conductibilité électrique et d’effet Hall des couches minces de nickel. J. Phys. Radium, 1959, 20 (2-3), pp.303-309.

�10.1051/jphysrad:01959002002-3030300�. �jpa-00236039�

PROPRIÉTÉS MAGNÉTIQUES ^{DÉDUITES DES ÉTUDES DE} CONDUCTIBILITÉ ÉLECTRIQUE

ET D’EFFET HALL DES COUCHES MINCES DE NICKEL Par A. COLOMBANT, ^{G. GOUREAUX et P.} HUET,

Faculté des Sciences de Caen, ^France.

Résumé. - La mesure de la conductibilité électrique

permis ^de déterminer les points ^{de Curie} ferromagnétique ^{Tf et} paramagnétique Tp de couches minces de nickel

fonction de leur épaisseur.

La différence Tp 2014 Tf, ^très importante

^faibles épaisseurs, ^diminue progressivement quand ^le

nombre de couches atomiques augmente ^{et n’est} plus que 26 °C

1 030 Å. Les valeurs de l’aiman- tation spontanée, calculées par la formule de Cabrera, rejoignent pour les fortes épaisseurs ^celles

de Weiss pour le nickel massif ^et baissent rapidement au-dessous de 220 Å à la température

ambiante. Il y

^encore ferromagnétisme ^{à 23} Å. Ces différentes courbes s’écartent

nettement des courbes théoriques ^{de Klein et Smith même} adaptées ^suivant Drigo ^à « aimantation constante ».

Une étude d’effet Hall

permis de déterminer les valeurs de l’orientation de l’aimantation _pour

différentes épaisseurs ^{de couche.}

Abstract.

Measurements of the electrical conductivity ^of thin nickel films enabled

to deduce the values of the ferromagnetic (Tf) ^and paramagnetic (Tp) ^Curie points ^for different thicknesses of film. The difference Tp 2014 ^Tf, very large ^{for thin} films, slowly decreases when the number of atomic layers increases, and is only 2 6 ^{°C when the} thickness reaches 1030 Å. The values of the spontaneous magnetization calculated by using ^{the Cabrera} formula, reach Weiss’ values for bulk nickel at large ^film thickness, ^{and show}

sharp drop ^{below 220 Å at}

temperature.

Ferromagnetism ^{is still} apparent ^for

^{film 34 Å thick. The}

^differ quite clearly ^{from the}

theoretical

of Klein and Smith,

from those

modified by Drigo, refering ^to

^constant magnetization. The Hall effect measurements give further information

the values and direc- tion of the spontaneous magnetization ^{for different film} thicknesses.

L’influence de la température ^{et de la structure}

des lames minces sur l’apparition ^du ferromagné-

tisme ainsi que les grandes ^{valeurs observées pour}

le champ ^coercitif attirèrent d’abord l’attention des

physiciens. ^Plus récemment ^{un certain nombre de}

travaux expérimentaux portèrent ^{sur la validité}

de la théorie de Klein et Smith qui prévoit ^{la varia-}

tion de l’aimantation des couches minces ^en fonc- tion de leur épaisseur [5, 6, 7, 8, 11].

Dans l’ensemble, ^on peut dire que ^la théorie de Klein et Smith n’est pas infirmée par les résultats

expérimentaux. ^{Ceux-ci se} rapportent pourtant ^en général ^{à la} température ambiante alors que la théorie de Klein et Smith, subissant les mêmes res-

trictions que celle de Bloch, ^n’est théoriquement

valable qu’aux ^{très basses} températures ^(entre

0 OK et 10 OK) [1], [2], [3].

Nous avons repris l’étude des couches minces

ferromagnétiques ^en considérant d’abord le nickel

qui présente ^certains avantages :, ^son anisotropie magnétique ^est faible, ^son point de Curie peu élevé et il est susceptible ^{de former par} évaporation ^des dépôts très minces et bien reproductibles.

Notre étude expérimentale qui ^{a débuté} par la conductibilité électrique ^{nous a} permis ^tout d’abord,

en nous appuyant ^{sur la théorie} de’ ^Cabrera [4],

de déduire les variations d’aimantation spontanée

des dépôts ^en fonction de la température. ^Aux

fortes’ épaisseurs, ^ces variations correspondent ^aux

résultats de Weiss _{alors que} la théorie de Klein et

Smith s’en écarte d’une manière très importante.

D’autre part, pour la plus ^faible épaisseur que ^nous ayons étudiée (34 À) il y ^a encore] ferromagné-

tisme à la température ^ambiante.

Ceci ne contredit pas la théorie de Klein et Smith,

mais ne suffit évidemment pas ^à la justifier.

Toutes les précautions d’usage ^{ont été observées}

dans l’évaporation thermique ^du dépôt ^électro- lytique ^{de nickel sur filament de} tungstène. ^Le

FIG. 1.

vide est toujours ^{maintenue au} voisinage ^de

10-6 mm de Hg. ^Le support ^{utilisé est} du pyrex

poli optiquement ^et purgé ^{sous vide avant} dépôt

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:01959002002-3030300

304

par ^un chauffage prolongé ^{à 420 °C suivi d’un} balayage par ionisation. Voici ^nos résultats essen-

tiels :

1° Les dépôts ^{obtenus dont} l’épaisseur ^s’étend

de 20 à 1 100 A sont extrêmement stables, repro- ductibles et continus. En fonction de l’épaisseur,

les variations de la résistivité électrique ^{ou de la}

résistance superficielle ^{avant et} après ^{recuit sont} représentées par ^les courbes classiques (fig. 1). ^Aux

fortes épaisseurs, la résistivité obtenue est infé-

rieure,à 1,3 ^{fois celle du métal} d’évaporation.

2° Evolution thermique ^de la résistance élec-

trique ^sous vide entre 0° et 420 °C.

Pour chaque isotherme, ^{on a constaté au-dessus}

de l’épaisseur ^{20 Á une} décroissance de la résis- tance électrique jusqu’à ^un palier stable. Cette diminution isotherme de résistance cesse pour

chaque épaisseur ^de couche, ^{à une} température Tp qui ^n’est autre que la température ^{de Curie} para-

,

magnétique ^du dépôt étudié. A titre d’exemple, figure ^2.

FIG. 2.

Tous les dépôts ^{ont subi un} long ^{recuit sous vide}

à 4200. Après refroidissement à la température ambiante, chaque ^{couche est} caractérisée par ^une courbe de résistance électrique parfaitement ^réver-

sible en fonction de la température ^{entre 0 et}

420 DC. Chacune d’elles présente au-dessus d’une certaine valeur TD ^{de la} température ^une région rigoureusement rectiligne correspondant ^au para-

magnétisme (fig. 3).

Le point ^{de Curie} ferromagnétique ^Tr (pour equel la résistance électrique, qui dépend ^de

l’ordre à grande ^{distance des} atomes, ^{subit un}

changement d’allure) ^est défini par le point ^d’in-

flexion de chaque ^{courbe R}

f(t). ^{Ceci nous} per- met de constater que ^la différence Tp

Tf ^très

FIG. 3.

importante ^{aux faibles} épaisseurs ^diminue progres- sivement quand ^le nombre des couches atomiques augmente pour atteindre 26° ^avec Tf ^{= 346} °C, Tp

³⁷² ’OC, l’épaisseur ^{étant 1 030} A (nickel

usuel Of

358 oC, 6p

³⁷⁷ OC). Cette différence

qui détermine le nombre N de porteurs ^dans chaque groupe d’atomes décroît donc lorsque

croît N, c’est-à-dire quand l’épaisseur augmente.

Les fluctuations augmentent ^{ainsi aux faibles} épaisseurs, ^alors qu’on ^{tend vers un} champ ^de

Weiss aux épaisseurs ^élevées (fig. 4).

FIG. 3.

3° Les figures ^{5 et 6} représentent ^{les variations}

de dR /dt ^{et du} coefficient de température

at

I/R.dR/dt ^en fonction de la température

pour diverses épaisseurs. ^Elles indiquent bien pour

chaque température ^{de Curie} ferromagnétique

l’anomalie bien connue des ferromagnétiques. ^De

FIG. 5.

plus ^la figure ^{5 montre} que dR/dt ^{devient constant}

pour chaque épaisseur ^{au delà de la} température Tp qui ^lui correspond, ^et que les valeurs de Tf

et de Tp décroissent avec l’épaisseur tandis que

FrG. 6.

croît leur différence. Sur la figure 6, on remarque aussi qu’il n’y ^a pas de chute abrupte ^{du coeffi-}

cient at entre Tf ^et Tp. ^{La zone} d’étalement

(Tp

Tf) qui correspond ^à l’existence de l’ordre à

petite ^{distance est d’autant} plus large que l’épais-

seur est plus ^{faible. Enfin la chute} rapide ^du point

de Curie Tf s’amorce dès _que l’épaisseur ^devient

inférieure à 220 Á, ^{valeur de} l’épaisseur ^au-dessous

de laquelle ^la conductibilité ^des dépôts ^décroit

très rapidement.

FI G. 7.

On peut ^{tracer en} fonction de l’épaisseur ^la

variation du rapport Tf/6f. ^La courbe obte-

nue. (fig. 7) ^{a l’allure des courbes} théoriques ^de

Klein et Smith aux faibles épaisseurs ( 100 Á)

mais notre courbe expérimentale atteint moins

rapidement ^son palier ^{que la courbe} théorique ^aux épaisseurs ^{élevées. Par} contre, ^le rapport ^{des tem-} pératures paramagnétiques TpJfjp ^varie peu ^avec

l’épaisseur des lames au-dessus de 40 Á.

40 La théorie de Cabrera [4] pose

où R est la résistance mesurée, ^{a la} partie indépen-

dante de l’aimantation, ^{A une constante I et} Io

les aimantations spontanées ^aux températures

T 0 K et 0 oK.

FIG. 8.

Nous avons déduit 1110 ^à partir des courbes

d’évolution thermique ^{de la} résistivité en appli-

quant ^{cette formule aux} points Tp ^{et Ti} (fig. 8).

306

Nous avons vérifié cette théorie _pour le nickel usuel : la figure ^{8 bis} indique ^{la courbe de varia-}

tion thermique de la résistance de notre nickel

d’évaporation. ^{Sur la} figure ^{8 ter} nous avons porté

les résultats obtenus en appliquant la théorie de Cabrera ainsi que la courbe de Weiss ; ^{l’accord est}

satisfaisant.

FIG. 8 bis.

FIG. 8 ter.

Les résultats obtenus pour les différentes ^cou- ches sont donnés en fonction de T10f ^{sur les}

figures ^{9 et 10} (courbes continues). ^Nous y ^avons

adjoint ^{la courbe de Weiss} IIIO = f(T/Bf) ^{et les}

courbes théoriques ^{de Klein et Smith} (traits ^mixtes

ou pointillé après adaptation).

Aux fortes épaisseurs (1 ⁰³⁰ A) ^{les courbes} expé-

rimentales tendent très convenablement vers la courbe de Weiss (épaisseur infinie). ^De plus ^toutes

les courbes atteignent l’axe ^{des abscisses} perpendi-

culairement aux points ^{de Curie} ferromagné- tiques (fig. 9) ^et obliquement ^aux points ^{de Curie}

FIG. 9.

Fm. 10.

paramagnétiques (fig. 10). ^{Enfin la} chute d’aiman- tation spontanée ^{à la} température ^ambiante

(Tjel

0,464) ^{est très} rapide au-dessous de 220.Â,

mais il _y a encore ferromagnétisme ^{à 34 À.}

Sur la figure 9, ^{nous avons}

adapté » ^suivant Drigo [5] ^{les courbes de Klein et Smith à aiman-}

tation constante. Comme il fallait s’y attendre de la part d’une théorie qui ^{n’est valable} qu’à ^basse température, ^les points ^{de Curie} qu’elle indique

sont peu exacts, ^{et la forme des courbes} expéri-

mEntales est à peine esquissée.

Enfin sur la figure 11, nous avons groupé ^la

courbe de Weiss (1/10)2 ^{et celles} qui traduisent nos

résultats en fonction de la température centigrade

pour le ferromagnétisme (trait continu) ^et le para-

magnétisme (trait mixte). Les courbes obtenues

comparées ^à celle de Weiss paraissent ^très plau-

sibles.

Cet ensemble de faits nous permet ^d’admettre

que la courbe expérimentale que nous avons tra-

cée ( fig. 7) ^{est bien} plus proche ^{de la} réalité que la

courbe théorique ^{de Klein et Smith.}

5) ^{Les mesures d’effet Hall ont} été conduites à la température ^{ambiante dans un} champ magné-

FIG. 11.

tique pouvant ^{atteindre 35 000 oersteds et} disposé perpendiculairement ^{au courant} longitudinal par-

FIG. 12.

courant le dépôt ^ainsi qu’au plan de la lame. Le courant d’alimentation est alternatif, ^sa fréquence peut varier de 50 à 2 000 périodes. Après ^{avoir réa-}

lisé le zéro de tension ^aux sondes de Hall à l’ajde

d’un montage d’opposition de tension et de phase,

la force électromotrice de Hall créée par l’action du champ magnétique ^est amplifiée (amplificateur autres ^{faible niveau de bruit) et lue} finalement sur un millivoltmètre électronique.

Signalons déjà que les courbes donnant la tension de Hall _pour chaque épaiseur ^{en fonction du} champ

à la température ^{ambiante ne} ’subissent ^aucune modification avec la fréquence ^{entre 50 et 2 000} périodes. ^Les figures ^{12 et 13} traduisent ainsi nos

résultats :

’

FIG. 13.

A) ^{Entre 180} A et 1 350 A, ^l’axe perpendiculaire

au dépôt ^{est un axe} de facile aimantation. L’induc- tion Bs nécessaire _pour obtenir la saturation varie

progressivement de 3 500 gauss pour 180 A à 6 000 gauss pour ^{1 350} A. La pente ^à l’origine

dB ^croit progressivement lorsque l’épaisseur

diminue. Elle permet le calcul du coefficient de Hall extraordinaire Ri qui ^{vaut dans ces condi-}

tions : B = 4n de . _{-âB-) -} ^{Pour 1350}

^{Â en particu-}

p lier ^on trouve [de := - 66. 10-12 V. cm /A. Gs. _dB

D’où R1= - 82,5.10-12 V. cm/A. Gs très voisin du -coefficient du métal massif : RI

^75.10-12 V. cm/A.Gs.

A l’induction B, correspond pour chaque dépôt

308

une aimantation à saturation Is. ^{Entre 180} A et 1 350 À, l’aimantation variera donc de 280 C. G. S.

à 480 C. G. S. (température ambiante).

Le coefficient ordinaire Ro ^{est donné} pour chaque épaisseur par ^{la valeur} de la pente ^{de la droite de}

saturation. Sa valeur _moyenne est de l’ordre de

-

0,4.10-12 V.cm/A.Gs. Dans cette région, ^de

180 À à 1 350 A les courbes d’aimantation sem-

blent indiquer ^une orientation des domaines ^élé- mentaires perpendiculaire ^au plan ^du dépôt.

B) ^{Entre 30} À et 180 A l’axe perpendiculaire ^au dépôt ^{devient un axe de difficile} aimantation ainsi que le montrent les courbes de Hall. Ainsi la satu- ration pour 90 A nécessite 7 000 gauss, pour ³⁰ A

15 000 gauss ^et pour 25 A 20 000 gauss. Il ^semble

bien qu’au-dessous ^{de 180} Á, l’orientation des domaines se fait dans le plan ^{de la lame.}

C) Enfin, ^{au moins dans toute la zone}

180 A - 1 350 A , la

^{relation liant la} pente (de/dB) ^p _dB

à la résistivité est donnée par la figure ^{14. En coor-}

données logarithmiques _{g q} de de/dB ^est fonction linéaire de _p avec une pente égale ^{à 20.}

FiG.14.

Sans entrer dans les détails, ^{il est évident} qu’il

sera très instructif de relier ces divers résultats ^aux

mesures que nous nous proposons de faire ^sur les champs coercitifs et les cycles d’hystérésis

observés directement. Signalons enfin au-dessous de 25 A, ^et pour des champs magnétiques ^de

l’ordre de 3 000 0153rsteds, ^un changement ^{de signe}

de l’effet Hall à la température ambiante. De

telles couches très minces longtemps recuites à 420 °C présentent ^{une variation} reversible de leur résistance électrique ^{avec un} coefficient ^de tem péra-

ture négatif.

BIBLIOGRAPHIE

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[13] ^GOUREAUX (A.), ^HUET (P.) ^{et COLOMBANI} (A.), ^{C. R.}

Acad. Sc., 1958, 246, présenté ^{le 30} juin.

DISCUSSION

Mr. Valenta (Remark).

^{It seems to me that}

the _use of Drigo’s ^{method for the} comparison ^of

the experiments ^{with the} theory ^is questionable.

The main reason is that the conclusions ^are made in the high temperature region ^{from curves deriv-}

ed from spin ^wave theory and therefore reliable

only ^{for the lowest} temperatures. It may be also

easily shown that Drigo’s procedure ^{is not too}

sensitive ^to changes ⁱⁿ the form of the curves

used. For example, substituting ^{the curves of}

Klein and Smith by straight ^lines gives practi- cally ^{the same results.}

M. Goureaux.

Oui, ^{cela est} très’exact.

M. Vonsovskij.

L’équation

a été étudiée expérimentalement ^{par Gerlach} (Allemagne) ^{et Poter} (Angleterre). Théoriquement,

nous avons obtenu cette relation pour ^le modèle

(s-d) (voir Journal de Physique, U. S. S. R. (1956), 10,468.

M. Epelboin.

^On peut obtenir actuellement par polissage électrolytique ^{des lames d’une} épais-

seur de 10 à 0,1 ^microns (voir par ex. ma commu-

nication au Congrès ^de Bruxelles, juin ^{1958, sur}

la physique ^{de l’État solide} (sous presse)). ^{Il est} donc possible ^{d’étendre les} expériences ^{de M. Colom-}

bani et de ses collaborateurs ^aux métaux massifs

de même épaisseur que les dépôts épais.

Mr. Hirsch.

I want to ask you how you ^mea-

sure the thickness ^{of the} layers. ^{It is difficult to} give ^a definition of the thickness of a thin layer.

Optical measurements show that the thin layers

are of granular structure. This granular ^struc-

ture is responsible ^for large ^{coercive forces and also}

for electrical conductivity properties ^différent

from the bulk metal.

M. Goureaux.

L’épaisseur ^{des couches est}

déterminée par pesée, ^à l’aide d’une microbalance et en supposant que la densité du nickel évaporé

est celle du Nickel usuel. La précision ^n’excède

pas 20 % ^{aux très faibles} épaisseurs.

Quant ^{à la structure des} dépôts : ^ce que ^vous dites _{pour les} dépôts très minces est exact pour la

majorité ^{des métaux} évaporés ^sous vide, ^{mais il}

est bien connu aussi que le nickel se prête parti-

culièrement bien à l’obtention de films très fins et

unis, ^{E. C.} CRITTENDEN Jr. et R. W. HOFFMAN l’ont signalé (J. Physique Rad., ^mars 1956, 17, ^no 3 ;

pages 180 ^et 220) ^et nous avons pu nous-mêmes le

constater au microscope.