Étude de la diffusion multiple cohérente de la lumière de résonance optique. Application au niveau 6 3P1 du mercure. - II. Étude théorique. (2e partie)

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Étude de la diffusion multiple cohérente de la lumière de

résonance optique. Application au niveau 6 3P1 du

mercure. - II. Étude théorique. (2e partie)

J.P. Barrat

To cite this version:

J.P. Barrat. Étude de la diffusion multiple cohérente de la lumière de résonance optique. Application

au niveau 6 3P1 du mercure. - II. Étude théorique. (2e partie). J. Phys. Radium, 1959, 20 (6),

pp.633-646. �10.1051/jphysrad:01959002006063300�. �jpa-00236111�

633.

ÉTUDE

DE LA DIFFUSION MULTIPLE

COHÉRENTE

DE LA

LUMIÈRE

DE

RÉSONANCE

OPTIQUE.

APPLICATION AU NIVEAU 6

_3P1

DU MERCURE.

II.

ÉTUDE

_THÉORIQUE.

(2e partie)

Par J. P.

_BARRAT,

Laboratoire de _Physique de

l’École

Normale _Supérieure.

Résumé. 2014 On

applique au cas des M atomes _{d’une vapeur les résultats obtenus dans} une

publication précédente sur le _problème de la diffusion _multiple de la lumière de résonance _optique. On résoud les _équations d’évolution des _amplitudes de _probabilité des états excités par approxi-mations successives par rapport aux termes de couplage représentant la diffusion

_multiple.

Des approximations d’ordre _{géométrique permettent} de sommer les séries obtenues et _d’exprimer les résultats en fonction d’un seul _{paramètre x ; x représente} la _probabilité pour qu’un photon émis par un des M atomes soit réabsorbé par un autre avant de sortir de la cellule à résonance. La durée

de vie _apparente du niveaux excité (« durée de _{cohérence »),} le taux de _polarisation de la lumière

de résonance, le _temps

_{d’emprisonnement}

du _rayonnement sont _exprimés en _{fonction de x pour}

les différents sous-niveaux _hyperfins des _isotopes du mercure. On discute enfin les diverses

approxi-mations faites dans le calcul.

Abstract. 2014 The results obtained in

a _{preceding paper} on the _problem of _{multiple scattering} of resonance radiation are

applied

to the case of M atoms in a _{vapor. The equations governing}

the time variation of the

_probability

amplitudes of the excited states are solved by successive approximations with _respect to the _coupling terms _{representing multiple scattering. By using}

geometrical approximations, the series obtained are summed _up and the results are _{expressed as}

functions of a _{single parameter x ; x represents}

_the

_probability

for a _photon emitted _by one of the

M atoms _being absorbed _by another before _escaping from the resonance cell. The _apparent life-time _(" coherence time _") of the excited _level, the _degree of _polarization of the resonance _light,

the _imprisonment time of the radiation are _expressed as functions of _x, for the différent _hyperfine levels of the _{mercury isotopes.} Various _{approximations} made in the calculation are also discussed.

TOME 20, JUIN _1959,

Dans une

publication

antérieure

[1],

nous avons

exposé

la méthode _{utilisée pour traiter le}

_problème

de

_{la résonance optique,}

dans le cas d’un atome

isolé, puis

de 2 atomes. Nous

_{généralisons}

ici au cas des 9l atomes _{d’une vapeur. Les notations} et

hypothèses

sont les mêmes que dans la référence

1,

à

_laquelle

le

lecteur

est

_prié

de se

_rapporter.

1. Cas

_général

d’un

_système

de 9È atomes.

-A)

NOTATIONS ET

ÉQUATIONS

DU PROBLÈME. 2013

Les atomes seront numérotés

_1,

2 ...

91,

et leurs

positions

à l’instant 0 seront les

_points

_Rl,

R2

... .

Rm ;

leurs vitesses seront

Vl,

_...,

VN.

On

définira de même

_{qu’en 1,3,}

c, les vecteurs à

2F + 1

éléments, A[1(.Ll’

... ; ne ; ..., ,

N

(.L9t ;

t]

dont

les

_composantes

sur les vecteurs de base

_Imn

> de

l’espace

à 2F + 1 dimensions utilisé sont

al1,

(LI ; i ... ; n, Ï?2n ; ...

9’t, tDt ;

t],

amplitudes

de

_probabilité

_(au

facteur

ei{mn6>+ tLl6>’+ ...tLmCJ)/)t

près)

pour que tous les atomes soient dans les

sous-niveaux (.LI ... (.Lm, de l’état

fondamental,

sauf le

n

_{ième, qui}

est dans le sous-niveau mn de l’état excité. Les

_équations

d’évolution de ces vecteurs

sont obtenues comme dans le

problème

à 2 atomes :

les C étant définis comme dans

l’équation (1,48)

(1).

B)

’MÉTHODE DE

RÉSOLUTION

DES

ÉQUA-TIONS

_(I1,1).

- Il

est naturellement

_impossible

de résoudre sans

_{approximations}

le

_système

des

équa-tions

_(II,1).

Pour

obtenir’une solution

_approchée,

nous utiliserons le fait _que

l’ordre

due

_grandeur

des coefficients des matrices C est

_rfko

_R,

où R

_désigne

la distance entre 2 atomes

_arbitraires,

_{alors que les}

coefficients

de la

matrice H

sont de l’ordre de r dans les

cas

intéressants. Or

_{ko R}

a été

_supposé

(1)

Les _équations de la référence 1 sont

précédées

de I, de celles cette

_publication

de II.

grand

devant 1

_(1,39).

Le

_couplage

entre les divers vecteurs A

_apparaît

donc comme une

perturbation.

Nous ferons un

_{développement}

en série par

_rapport

à ces

_termes,

en résolvant les

_équations

(11,1)

par

approximations

successives et en

_prenant

comme

état

_initial,

celui dans

_lequel

tous les vecteurs A

sont

_nuls,

sauf l’un

_d’eux,

_A(1,

_pj., ... no e ... ;

0)

(c’est-à-dire qu’on

suppose l’atome no excité à

l’instant

initial).

Chaque

vecteur A est une somme

de contributions A(p) de même

_argument,

corres-pondant

à l’ordre p dans la métffode

d’approxi-mations successives :

L’interprétation physique

d’un tel terme

est claire : l’état

_11fll,

..., no, fl"", ...

ti.. - - :

ni

_flnp-l

... n, e ... > est obtenu à

partir

de l’état initial

_{1 flt}

..., no e ..., nI

y[,

...,

np-1

flP-l

...,

n,

... > par l’intermédiaire de p passages d’un

photon

d’un atome à un

_autre,

, constituant ce que nous

appellerons

un chemin. Ce chemin conduit le

_photon

successivement de l’atome _{no à} l’atome nl, de l’atome nI à

l’atome n2 .... de l’atome np-1 à

l’atome np ;

après

diffusion du

_photon,

Ces atomes sont

_passés

des sous-niveaux Zeeman de l’état fondamental

lln, P-n.

...

flP-l

aux sous-niveaux flnl’ fLn.... tLnp-l

respectivement.

La valeur de

_4(")

s’obtient en

sommant sur tous les chemins

_possibles.

Nous

aurons

_pratiquement

besoin des

grandeurs

qui

sont les éléments

_{(m, m’)}

de la matrice densité

p(t) représentant

l’état d’excitation de l’ensemble du

_système,

définie _par

En

_principe

la valeur de A doit être obtenue en

sommant tous les A(p) de même

_argument.

Cha ue

4(") est lui-même la somme d’un

_grand

hombre

de

_termes,

_{correspondant}

à tous les

che-mins

_possibles

d’ordre _p

_qui

_{font passer le}

_système

d’un même état initial à un même état final. Si l’on effectue

ce

_{développement, l’expression (11,3)}

est

la somme de termes de 2 sortes : les

_uns,

_qui

seront

dits « _{carrés », sont des}

_produits

_{de 2 facteurs}

com-plexes

conjugués

l’un de l’autre

_{correspondant}

au

même

chemin,

les

_autres,

_qui

seront dits «

rec-tangles

»

_{correspondent}

_à l’interférence _entre les

contributions de 2 chemins différents. Or

_chaque

terme de

_(11,2)

contient un facteur de

phase

dû aux

exponentielles

eikoRnn’

_{qui figurent}

dans les matrices C définies _par

_{(1,48) ;}

ces facteurs de

phase

disparaissent

dans les termes « _{carrés », mais}

subsistent en

_général

dans les termes «

_{rectangles »}

lorsque

le chemin _{suivi par le}

_photon

_{n’a pas la}

particularité

que nous

_{envisagerons plus}

loin.

L’hypothèse

selon

_{laquelle ko R,., »}

1

_implique

une variation très

_rapide

et aléatoire de ces facteurs

d’un terme d’interférence à un

_autre,

_puisque

les

atomes sont

_disposés

au hasard. Nous admettrons

qu’il

en résulte l’annulation en _{moyenne des effets}

d’interférence entre les contributions de différents chemins. Nous ne calculerons donc que les termes

« _{carrés » et} nous sommerons ensuite sur tous les chemins

_possibles

et sur tous les ordres

_possibles.

Toutefois,

il existe des termes d’interférence non

négligeables

entre la _{contribution d’ordre p d’un} chemin C et la contribution d’ordre

_{p + q}

d’un chemin

_C’,

si ces 2 chemins ont la

_{particularité}

sui-vante : le chemin C’

_comporte

tous les atomes du chemin C et dans le même

_ordre,

mais il existe en

outre q

atomes dans le chemin C’

_qui

sont

_placés

entre 2 atomes A et B du chemin C _{et par}

_lesquels

le

_photon

est diffusé sans modifier leurs

sous-niveaux

Zeeman dans l’état fondamental. De

_plus,

il faut _{que ces q atomes} soient suffisamment

_près

de la droite AB et situés dans leur ordre de

succes-sion

_{1, 2... q}

_près

de cette

_droite,

de sorte que les facteurs de

_phase

e2k°RAB

et

eikoRAl +R12+". +RqB)

ne diffèrent

_pratiquement

pas

(cf.

fi g.

II,1).

Il faut pour cela que

IRAI +

Rn + ... + RqB -

RABI «

2TClko = A (lI,4)

longueur

d’onde du

_rayonnement

_optique

de

on ne

_peut

_pas trouver 3 atomes consécutifs

_alignés,

on

_peut

faire

_correspondre

une infinité de chemins

analogues

à

_{C’ ;}

la différence entre ce chemin C et

les chemins C’ consiste _{en q atomes}

_placés

entre les

atomes 0 et A du chemin

_{C, .q’}

entre les atomes A

et

_B,

etc... Il est clair

_qu’on

_pourra rèndre

_compte

de l’effet

d’interférence

en sommant les

ampli-tudes A

_{correspondant}

à tous les chemins C’

asso-ciés à un chemin C

_{déterminé ;}

ce calcul fait

l’objet

du

_paragraphe

C suivant.

_Ensuite,

nous sommerons

tous les termes « _{carrés »} de

_{l’expression}

(11,3)

dus

à tous les chemins C

_possibles,

en tenant

compte-dans ce dernier calcul de l’effet des chemins C’ associés aux _chemins C.

_{L’approximation}

consis-tant à tenir

_compte

des interférences des termes

correspondant

aux chemins C’et non de celles

dues

aux termes

_{correspondant}

aux chemins C n’est

autre _que

_{l’approximation}

dite « de la

phase

sta-tionnaire » utilisée _{par L. I.} Schiff

[2]

_{pour améliorer}

l’approximation

de Born dans les

_problèmes

de diffusion aux hautes

_{énergies ;}

nous aurons à uti-liser l’un de ses résultats. -

A ce

point

du

_calcul,

il

_importe

dé noter ce

_qui

maintient dans notre

formalisme

la cohérence néc’es-saire _pour

_expliquer

l’affinement des raies de

réso-nance

_magnétique.

Il ne

_s’agit

_{pas de la cohérence}

entre les contributions des divers chemins

_C,

puisqu’en général

on

_néglige

l’effet de leur inter-férence. Mais il

s’agit

de la cohérence entre les

coefficients a qui

sont les

_composantes

des

vec-teurs A. Lors du calcul de la contribution

_(11,3)

d’un chemin

_C,

nous ne raisonnons à aucun moment

en termes de

_populations

de niveaux ou d’intensités

lumineuses ;

tout le

calcul

est mené au _{moyen des}

amplitudes

de

_probabilité

_a’,

liées entre elles _par la matrice ae

_{lorsqu’elles correspondent}

à l’excitation d’un,même atome

_(d’où

_{les transitions induites par}

la

_{radiofréquence)}

et _{par les matrices}

_{C lorsqu’elles}

correspondent

à l’excitation d’atomes différents

(passage

de l’excitation d’un atome à un autre _par

l’intermédiaire du

_champ

de

rayonnement,

c’est-à-dire par diffusion

multiple).

C’est en cela que le

calcuj

exposé

ici diffère d’une

_{interprétation}

sim-pliste

ne _{tenant pas}

_compte

de la cohérence

[3],

et

c’est

_grâce

à ces effets de cohérence

qu’il

_permet

de

comprendre

les

_phénomènes

observés

expérimen-talement.

C)

CALCUL DE L’EFFET DES CHEMINS C’. - Si les

chemins C’ ne

_diffèrent

d’un chemin C _{que par}

q atomes

placés entre

2 atomes A et

B,

le calcul de

l’expression

(11,2)

jusqu’à

l’atome A sera le même

et donnera la contribution

_I>oA(t)

_pour

les 2 .sortes de chemins. De A à

_B,

le calcul sur le chemin C

donne :

et sur les chemins C’ :

. Nous poserons dans ce

qui

suit :

L’équation

(11,6)

prend

alors la forme

On sait a

_priori

_d’après

le raisonnement fait en

_B)

que les seuls atomes

1,

2 ... q

qui peuvent apporter

une contribution

_importante

sont

_{presque alignés}

sur le

_segment

_AB,

dans l’ordre

_1,

2 ... q. Nous

pourrons donc effectuer la sommation sur tous les chemins C’

_possibles

comme si les atomes étaient

ainsi effectivement

_alignés,

sauf en ce

qui

concerne

le facteur

Ce dernier facteur sera ensuite

intégré

comme

si les atomes étaient

_répartis

uniformément dans

l’espace

avec une -densité N _{par unité de volume}

(méthode

analogue

à la

méthode

du

_col).

Nous

_remplacerons

les diverses sommations par des

_{intégrations,}

étant donné la forte densité dratomes dans le volume

envisagé (N -

101° à

1014 atomes _par

_cm3).

Nous

admettrons,

pour

simplifier,

que

tous

les atomes sont animés de

la

même

_{vitesse v}

_que nous

_{prendrons égale}

à la

vitesse

_quadratique

moyenne. On montre en

appen-dice n° 1 _{que la} sommation sur toutes les

orien-tations

_possibles

des vitesses revient à effectuer

l’intégration

On tient

_compte

en outre du fait que pour des

atomes

_alignés

L’intégrale

à évaluer donnant la moyenne de C’

636

L’intégrale

qui

reste à effectuer sur

_{t1, t2 - - -}

_tq+1

est calculée au _{moyen du}

changement

de variables :

Elle

_prend

la

_forme,

en

_{représentant}

_par G tout ce

_qui

_dépend

de

_tl

... -

_{ta+ 1 :}

.

En utilisant ce

_résultat,

on trouve :

La sommation ne

_porte

_plus

_que sur les

_positions

des atomes

_puisque

la moyenne sur les vitesses a

été effectuée. Si l’on admet une

répartition

uni-forme des atomes entre les sous-niveaux de l’état

fondamental

on doit

également

faire la moyenne

sur _{[il, lL2, ... lLQ’} En revenant aux définitions

(1,48)

et

_(II,7),

on

_peut

montrer

_{(cf. appendice}

n°

₂₎

_que

cette moyenne donne pour le

produit

des

opéra-teurs O de

_{l’expression (II,10)}

le résultat ,

2F + 1

1 3(21 + 1)]

e(A, (LA ; B, (L’B ; t’),

Enfin

_{l’intégration}

sur les

_positions

des atomes

(cf.

réf.

_1,

_appendice

n° 5 et réf.

_2a),

_appendice

_B)

conduit,

en

négligeant

des termes d’ordre

supérieur

en

1

au facteur

en k0 RAB

au f acteur

Ainsi,

l’expression

C’ vaut :

C étant donné par

(11,5).

Si on

_ajoute

toutes les contributions C’

_{correspondant}

à tous les

_{ordres q,}

on trouve enfin

en

_posant

L’interprétation

physique

de ce résultat est

claire : le seul effet de l’ensemble des chemins C’

est de modifier le résultats du calcul de la contri-bution du chemin C _{par le facteur}

e-KNRAB

_qui

traduit

_{l’absorption}

du

_rayonnement

_par les atomes

qui

se trouvent entre les atomes A et B. Si l’on

envisage

non

_plus

seulement les chemins C’

parti-culiers

_{précédents,}

mais tous les chemins C’ pos-sibles associés à un chemin C

_déterminé,

il suffira pour en tenir

_compte

de

_remplacer

dans le calcul les matrices

_{C(iyi ; 2(1.2 ;}

1)

par les matrices

C’est

_a5nsi

_{que le calcul} sera mené par la suite.

D)

DÉTERMINATION DE LA MATRICE DENSITÉ

p(t).

Nous devons maintenant évaluer

_{l’expression (11,3)}

au _{moyen du}

_{développement (11,2),}

en

_remplaçant

les matrices C _par les matrices C’ définies _par

_(11,14)

et en ne _{calculant que} les termes « carrés ». Nous

effectuerons la sommation sur les _p atomes du chemin C. en

_intégrant

d’abord sur les coeffi-cients _{attoft" lln..tto} ... . avec le

p oids

(2ko 1 v)2>

z/Co

(moyenne

sur les vitesses relatives

_possibles,

cf.

appendice

n°

_1).

Les divers termes ont la forme

En

_particulier,

le terme « carré »

représentant

_p

diffusions

_{successives, àprès}

moyenne sur les

637

Il reste à faire la somme de ces résultats sur

toutes les

_positions

_possibles

des

atomes,

c’est-à-dire à

_{intégrer (II, 15)}

avec l’élément

_{d’intégration}

Puis on doit effectuer _{la moyenne} sur les valeurs

initiales des _li

_{(un1. un2}

...

unp)

et la sommation

sur les

valeurs

finales

_p.,,,

...

unp-1),

ce

qui

conduit à calculer .

L’intégrale

à faire sur les

_positions

des

atomes

comporte

une

_intégration

sur les

_angles

des

vec-teurs

_{R, puis}

une

_intégration

sur leurs modules. Celle-ci conduit à calculer

R étant la distance entre 2 atomes consécutifs des chemins

C

d’ordre _p

_{possibles. A priori,}

dans une

cellule de forme

_quelconque

contenant les

_atomes,

la limite

_supérieure

de chacune des

_{intégrations}

sur

_R.P-1t1V’

_{R.V-lftV-2’ ...}

_R,,

_dépend

de la

posi-tion des atomes

_np-1,

np-2 ... no

respectivement

et des

_angles

_polaires

des vecteurs

_RnV-lftV’

Rftp-2ftp-l’ ...

B’Ito’nl.

En

_effet,

2 atomes

_placés

à des

positions

différentes dans la cellule ne sont _pas à

la

même distance des

_parois

_qui

fixent la limite

supé-rieure

_{d’intégration. Toutefois,}

la seule

_façon

de

poursuivre

le calcul est de _supposer

_qu’une

bonne

approximation

conàiste à donner

une

valeur

fixe L

à la borne

_supérieure

de

_{l’intégrale, indépendante}

des

_paramètres

_{précédemment}

cités. Cela revient à

dire que l’on fait le calcul comme si

_chaque

atome était

_placé

de manière

_identique

_par

_rapport

aux

parois

de la

_{cellule ;}

en

fait, chaque

atome serait le

centre d’une

_sphère

_{de rayon L} formée _par les

parois.

Cette

_{approximation}

est évidemment

gros-sière ;

= elle doit être d’autant

plus

valable que les dimensions de la cellule sont

_{plus grandes}

devant la

_longueur

_{de diffusion moyenne} des

_photons,

c’est-à-dire que la

pression

de vapeur est

plus

grande.

Les résultats obtenus ainsi ne sont _pas en dés.accord

_trop

_grossier

avec

_{l’expérience.}

Cette

’ approximation

conduit en tout cas à

_remplacer

les

intégrales

sur les modules des vecteurs R _{par le} facteur

Nous _poserons, dans tout ce

_qui

suit :

Nous montrerons

_plus

loin _que la

_{signification}

phy-sique

de

èe

_paramètre

est la suivante : avec le modèle

_approximatif

que nous avons

_choisi,

_x

repré-sente la

_probabilité

_{totale pour}

_{qu’un photon,}

émis par un atome de _{la vapeur,} soit réabsorbé au moins une fois avant de sortir de la cellule.

La contribution au résultat des termes « carrés»

d’ordre p

est donc

(la

sommation

_porte

sur les

_angles

_polaires

des vecteurs

R).

’

Or

_(A(1,

_{(LI; ;} 7 ... no e ;... ;

0)

>

A *(1, !LI ;

... no e ; ... ;

0)[

n’est autre que la matrice

den-sité

_p(O)

_qui

_représente

l’état initial du

_système.

Nous

_poursuivrons

le calcul en évaluant

Le détail des calculs est donné dans

l’appen-dice no

_{3 ;}

dans les cas

_pratiquement

_{intéressants,}

il conduit à un résultat de la forme _

II étant la matrice unité de rang 2F

+1,a

étant

une constante

_dépendant

de 1 et F.

On voit

_qu’au

bout d’un

_temps

d’excitation très

long

le nombre d’atomes _{excités par} un

_photon

_qui

a

_déjà

été diffusé p fois est

_{proportionnel}

à

_xp,

ce

qui

justifie l’interprétation physique

donnée

_plus

haut.

Après

sommation sur tous les ordres _p, on obtieht

Ce résultat

_permet

d’obtenir les intensités

lumi-neuses émises dans les différentes directions de

l’espace,

et leurs états de

_{pôlarisation}

correspon-dants, qui

peuvent

directement être

_comparés

aux

résultats

_{expérimentaux.}

2. Calcul des intensités lumineuses émises. -Nous

_calculerons

les

_amplitudes

de

_probabilité

b( 1 [L ;

2[L2;

, ... ,

9tlLff(, ; k, À;

t) correspondant

à l’état dans

_lequel

tous les atomes sont au niveau

fondamental,

en

_présence

d’un

_photon

caractérisé

par k

et

_x,

en utilisant les

_équations

du

_{type (1,12).}

Nous

_négligerons

dans ce calcul les interférences

entre les

_rayonnements

_{émis par les différents}

atomes en raison de leur

_répartition

au hasard

dans

_l’espace.

Il suffit _{donc d’étudier le}

rayon-nement _{émis par} un atome et de sommer sur tous

les atomes n les intensités lumineuses obtenues. On obtient ainsi

L’intensité

totale

_I(À)

AQ émise avec la

polari-sation X dans un

_angle

solide AQ autour d’une direc-tion déterminée s’obtient en faisant la sommation

de

_(11,20)

sur _i ...

LDt et

en

intégrant

sur k avec le

_{poids p(k)}

dk AQ. Les seules valeurs

impor-tantes de k étant au

voisinage

de

Îo,

on obtient

Ce résultat est exactement celui

_qu’on

obtien-drait en l’absence de tout effet de diffusion

mul-tiple,

mais dans ce dernier cas la matrice

_p(t)

serait

Po(t)

=

e-rt

e-ifJet

p(O) eicet,

caractérisant l’évolution

de la fonction d’onde d’un seul atome en

_présence

du

_champ

_{de radiofréquence}

_{(d’oùl’ Hamiltonien}

_ae)

et du

_champ

de

_rayonnement

_(d’où

le facteur

e- r,).

Ici

_p(t)

est donné _par

_(11,19).

Les intensités lumi-neuses,

d’après

(11,21) dépendent

linéairement de

_p(t),

c’est-à-dire _que

_chaque

terme de

_(11,19)

apporte

séparément

sa contribution.

3.

_{Interprétation physique}

du résultat. - Le

1 er terme de

_(11,19)

donne une contribution

_Il

à l’intensité lumineuse

_qui

est _{la même que pour} un

phénomène

de diffusion

_simple

_pour un atome dont la durée de vie serait

Le 2e et le 3e terme de

_(11,19)

_{correspondent}

à

une distribution uniforme des

_populations

entre les

sous-niveaux

Zeeman

de l’état excité. La lumière

correspondante

I2

est

aone

totalement

_{dépolarisée}

et sa

_répartition

dans

_l’espace

est

_isotrope.

Les méthodes de mesure de durée de vie que

nous avons utilisées consistent à

étudier-la

varia-tion en fonction de divers

_paramètres

_(champ

_Ho,

champ

H1,

etc.)

soit des intensités

_ln

ou

_là,

soit

de la différence

ln

-

la,

soit du

_taux

de

polari-sation 17t

1 li

dans une direction déterminée. Seules les intensités

_I1

varient avec ces

paramètres,

les intensités

_I2

en sont

_{indépendantes ;}

_par

_suite,

ces méthodes donnent non _{pas le}

_paramètre

_T, mais le

_paramètre

_T,

durée de cohérence du niveau dans les conditions de

_géométrie

fixées. Aux très

basses

_pressions

_{de vapeur, N étant} très

_petit,

x - 0 et T --> r. T > -r dès _{que x} est non nul.

Ainsi,

la méthode de la résonance

_magnétique

de Brossel

_{[4], ou}

celle de la

_{dépolarisation magnétique}

due à Hanle

_{[5], [6]}

et _{utilisée par divers} auteurs

dans le cas du mercure

[7], [8] permettent,

dans les

mêmes

_conditions,

de mesurer la même durée de cohérence. La forme des raies de résonance

magné-tique

doit être la même

_qu’en

l’absence de diffusion

multiple ;

de même la variation du taux de

polari-sation dans la méthode de Hanle doit suivre la loi

classique

démontrée _par

_Weisskopf

et Breit

_{[5] :}

Les formules

_théoriques

restent les

mêmes,

seule la

_grandeur

est

_remplacée

_{par T.} Le tableau 1 donne les valeurs de oc et de T dans les divers cas

intéressants,

ainsi que

l’expression

de

_XI,F(N)

corres-pondant

aux valeurs I et F des moments

_angulaires

en fonction de

_xo.,(N)

=

xp(N)

correspondant

aux

isotopes pairs (relation

tirée de

_(11,16)

et

_(II,13)).

Il est à _{remarquer que,} même

_lorsque

la diffusion

multiple

devient très

_importante

_(x

voisin de

1),

TABLEAU 1

TABLEAU

2

Le

_temps

_{d’emprisonnement}

du

_rayonnement

est

également

facile à déterminer dans notre

forma-lisme ;

la

_probabilité

totale de trouver un atome excité à

l’instant t,

sachant

_qu’un

atome était excité à l’instant

_0,

est

P(t)

= Trace

_p(t)

== e-r(l-x)t

puique

trace

_p(0)

= 1

est le

_temps

_{d’emprisonnement.}

Comme oc

1,

on constate que r’ >

_T,

con-clusion en accord avec les résultats des mesures

de r’ par différents auteurs

_[9]

et nos résultats de

mesure de T. r’ tend vers l’infini

quand

x tend

vers

1,

c’est-à-dire

_quand

les

photons

ne

_peuvent

plus

sortir de la cellule.

- En ce

qui

concerne les valeurs des taux de

polari-sation

Pa

et

_Pn

_enfin,

si on se trouve en

_champ

fort

et en l’absence de

_{radiofréquence,}

la matrice X est

diagoriale,

ainsi _que

_p(0),

si bien _que

Ainsi,

la

_répartition

de

_populations

donnée en l’absence de diffusion

_multiple

_par

e-rt

_p(0)

est

remplacée

par celle donnée par

p(t).

On en déduit facilement dans les divers cas

possibles

les valeurs

de

_Pa

et

_Prt

en fonction de x. Les résultats sont

donnés _par le tableau 2.

Dans tous _{les cas,}

_Po

et

_Pre

sont inférieurs aux

valeurs obtenues _{pour x} = 0

(absence

de diffusion

multiple)

et tendent vers 0

_{quand x}

tend vers 1.

640

Ainsi se trouvent

_justifiés

les résultats

qualitatifs

décrits antérieurement

_[3].

L’accord

quantitatif

entre les

_prévisions

_théoriques

et

_{l’expérience}

sera

examiné dans une

prochaine

publication.

REMARQUE. -

Les résultats

_précédents

per-mettent

_également

de

_{prévoir théoriquement}

les résultats obtenus en isolant les

_photons

diffusés

p +

1 fois. Il suffit de calculer les intensités

lumi-neuses

_{correspondant}

à la matrice densité

(II,18).

En

_particulier,

dans le cas de la diffusion

_double,

p = 1 et l’on a la matrice densité

dont la

_partie

variable

avec le

_champ

de haute

fré-quence dans le cas de la résonance

magnétique

est

Il ’en résulte que la forme de la raie de de

réso-nance

_magnétique

observée dans le cas de la

diffu-sion double isolée est

_{proportionnelle}

à

B

(n,

_H

r !

_{représentant}

la forme de la raie dans le cas de la diffusion

simple.

On sait _que

[3],

[4]

en

posant 0

= _{w -}

wo

On trouve en

_particulier

_{que la}

_{largeur A}

co de

la forme B (2) est donnée _{par :}

alors que

l’amplitude

à résonnance est telle que

K étant une constante

(avec

p =

YH,T= i-rH-1) -

.

4.

Étude

de la validité des

hypothèses

faites.

-Au cours de cette

étude,

nous avons fait un certain nombre

d’approximations

que l’on

peut

ranger en

quatre

groupes. Nous allons maintenant discuter leur

_validité,

en

_particulier

si on

_applique

nos

résul-tats au cas des différents

_isotopes

du mercure.

-

a)

Certaines

_{approximations}

_concernent les ordres de

_grandeur

des

_fréquences

et intervalles

énergétiques.

Nous avons

_supposé

_que

_ko

_est une

-fréquences

optique,

de l’ordre de 1014 à 1015 sec-1

(ko

=

2,48.1015

sec-l ’pour

la raie

2 537A

du

mercure).

ko

est donc

effectivement

très

_grand

devant

_toutes

les

_fréquences

_qui

_{interviennent,}

_de

l’ordre

au

plus

de

_quelques

milliers de

_Mégahertz.

Nous avons

_supposé

en outre _{que les} intervalles de

structure

_hyperfine

sont

_grands

devant la

_largeur

Doppler

des

_composantes

de la

_raie,

celle-ci étant elle-même très

_supérieure

à l’effet

_{Zeeman ;}

c’est

ce

_{qui correspond}

aux conditions de nos

_expériences

sur le mercure.

Mais

cette

_{approximation}

ne serait pas valable dans d’autres cas, comme celui du sodium.

- b)

Nous avons fait une

_{approximation}

non

relativiste

_(I,

_paragraphe

_{2, A)}

entièrement

_justifié

puisque

les vitesses

_quadratiques

_moyennes sont de l’ordre de 104

_cm/sec.

-

c)

Si R

_représente

la distance entre 2

_-atomes,

nous avons supposé que

La 2e série

_{d’hypothèses}

revient à dire _{que la} distance entre deux atomes est

_toujours

très

_petite

devant les

_longueurs

d’onde associées aux

fré-quences wo, cüj, co, e, T’. Celles-ci sont de l’ordre de

_plusieurs

_mètres,

ou dizaines de

_mètres,

alors que les dimensions des cellules de résonance uti-lisées ne sont _{que de}

_quelques

centimètres.

L’appro-ximation est donc

_parfaitement

valable.

L’hypothèse

ko

R » 1

_{implique R}

» 4.10-6 cm.

Le nombre d’atomes se trouvant à une distance d’un

atome déterminé inférieure à 4.10-6 cm est

Dans le domaine de

_pressions

de _vapeur

_exploré

(N

2.1013 atomes _par

_cm3),

1 atome sur 150 en

moyenne se trouve dans une

_sphère

_{de rayon} 4.10-6 cm centrée sur un autre. Cette

approxi-mation est donc encore

_justifiée.

-

d) Enfin,

nous avons admis que

pour des

temps t

de l’ordre de T. Cette condition

est la

_plus

restrictive. Pour -r -

1,2.10-7

_sec, si

Y12

~ 2.104

cm/s,

elle

correspondrait

à

R12 »

2,5.10-3

cm, ce

qui

exclurait un nombre

important

d’atomes situés autour d’un autre.

Tou-tefois,

notons _{que la}

_{pénétration}

du

_rayonnement

autour d’un atome se fait dans une

_sphère

dont le rayon est de l’ordre de

1 IKN, 1/(2 .10-13 N)

cm.

l’approximation

n’est _pas valable est au

_plus

de

l’ordre de

En

_réalité,

cette fraction est

_plus

_petite

encore ;

en

effet,

il est _{clair que si a12 est} très différent d’une valeur du

_type

dm _côo

+

LB(LCùI

(Am

et

_Ay

étant de.s entiers

_{algébriques),}

c’est-à-dire _{que si} l’effet

Do.ppler

ne

permet

pas le passage du

photon

de l’atome 1 à l’atome 2

avec conservation

de

_{l’énergie.}

ce _passage est _{très peu}

_probable,

et c’est le résultat que donne aussi notre calcul. Il

_risque

donc seu-lement d’être très inexact _pour les atomes 2 tels que, a12 ait une valeur de ce

_type,

dans ’les limites de la

_largeur

naturelle r

des

niveaux. Le nombre d’atomes 2 satisfaisant à cette condition est

_plus

petit

que le nombre total d’atomes 2 par un facteur de l’ordre de

_ko

_{v/r ~}

2.103 pour

chaque

valeur de a12

possible.

Il en résulte _{que là fraction} d’atomes

négligés

ne

_dépasse

_{pas 10-2}

(5.10-16

N)3

ce

_qui

reste très

_petit.

APPENDICE N° 1 ’ ..

.

Moyennes

sur les vitesses des différents atomes. -

Nous _{admettrons pour}

_simplifier

que tous les

atomes sont _{animés de la même vitesse v,}

_què

nous

prendrons

égale

à la vitesse

_quadratique

moyenne. Nous

_appellerons

dans la suite d’atomes

_1,

2 ... p

d’un chemin

_C,

_rr

et

_cr

les

_angles

de v,

avec les droites

_joignant

les atomes r - 1 et r, _r et _r

+ 1

respectivement.

On

a

par

définition :

Si on

_intègre

successivement sur les’vitesses

_des

. atomes p,

p - 1,

...,

on effectue la 1re

inté-gration

sur _{a_i,,,} les autres coefficients a étant fixes. On a alors

et on

_{doit intégrer}

sur toutes les valeurs

possibles

de

_cp,

avec le

_poids

Les limites

_{d’intégration}

sont données _par

c’est-à-dire

-Or

_{ko v}

est

_grand

devant r

_{c’est-à-dire}

devant

l’inverse des

_{temps t}

_qui

interviennent

prati-quement.

af)-l,2> ne

figure

que dans les

exponentielles

du

_type

etap-l..

I] est donc

_possible

de

_remplacer

les limites

_{d’intégration}

_par =F oo sans commettre

une _grosse erreur.

L’intégrale

à faire est donc

Elle est devenue

_{indépendante}

des valeurs des autres

_{paramètres a}

et

_w.

_{La moyenne à} faire sur les

vitesses

reviendra donc à calculer

_{l’intégrale}

du

résul-tat.

Dans

le cas

_particulier

d’un chemin

_{C’,,il n’y}

a

pas à

intégrer

sur _aqB,

_puisque

les atomes sont

pratiquement

alignés

et _{que par} suite _{.aaB est} lié aux autres a par ,

APP ENDI C E

No 2

Calcul de

_{l’expression (11,30). 2013}

Nous ferons

tout d’abord _{la moyenne} sur les valeurs

des

para-mètres _{[il, (1.2 ’.’ p-,.}

_Chaque

valeur étant

éga-lement

_probable,

nous devons calculer

.

Commençons

par évaluer

D’après

les définitions

_(11,7)

et

_(1,48),

_{(A2, 2)}

s’écrit

Les vecteurs ui

et

ux,

sont naturellement

sup-posés

tels _que les

atomes A,

1 et 2 soient

_alignés,

c’est-à-dire

_qu’ils

_{correspondent}

à un

photon

dont

le vecteur d’onde k a la direction de la droite AB.

par ses

_composantes

_V(1),

_V(0),

_V(-1),

telles _que

Il est facile de voir

_que

_{pour 2} vecteurs v et V :

D’autre

_part

les relations

_(1,14)

et

_(1,16)

s’écri-vent alors :

On trouve alors

D’après

les relations

_{d’orthogonalité}

des

coef-ficients

de Glebsch-Gordan

_(cf.

Blatt et

_Weisskopf,

« Theoretical Nuclear

_Physics,

_p.

_790).

L’expression (A2, 7)

devient donc :

Mais étant donné le caractère orthonormé des

vecteurs ux : ’ °

et on obtient :

On voit _{donc que}

_{l’expression}

_(A2,

₃₎

n’est autre

que

et _{par suite}

Par

_récurrence,

on montre _{ainsi que}

_{l’expression}

(A2, 1)

se réduit à

APPENDICE N° 3 Calcul de

Ce calcul

_permet

_{de passer de}

_{l’expression (11,17)}

à

_{l’expression}

_(11,18).

Il

_comporte

les

_étapes

sui-vantes :

1)

Évaluation

de

_p(0)

dans les cas intéressants en.

pratique.

2) Intégration

sur les

_{angles polaires}

du

vec-teur

_Rol

-

p’

est alors

_exprimé

sous la forme

d’une somme de 3

_termes,

pl, p2,

Ps-3) Évaluation

du terme

_pg.

4)

Réduction des termes

_pi

et

_pz.

5)

Exposé

de la méthode de calcul de

_pl.

6)

Calcul effectif de

_pi.

1)

EXPRESSION DE

_p(0).

-

a)

Dans le cas où

l’effet

Zeeman est

_grand

devant la

_largeur

naturelle des niveaux et la

_largeur

en

_fréquence

des trains d’onde

_excitateurs,

on

_peut

montrer

_(cf.

réf.

_10,

appendice

n°

₁₎

_{que l’on}

_peut

_{prendre :}

eÀ° étant le vecteur

_électrique

de la lumière

,

excitatrice

_(normé

à

_l’unité).

Nous faisons

l’hypo-thèse d’une

excitation,

soit en lumière de

polari-sation

_linéaire,

soit en lumière naturelle. Dans ce dernier cas, il suffit

d’ajouter

2

expressions

telles

que

(A3, 1) correspondant

à 2 états de

polarisation

rectangulaires,

les trains d’onde

correspondants

étant incohérents entre

_{eux; K}

est une

cons-tante de normalisation telle _que Trace

_p(0)

= 1. On

_peut

écrire

_(cf.

_appendice

n°

_{2) :}

eo

est un vecteur _{réel pour}

_lequel

Si bien que

ou,

d’après

les

_propriétés

des coefficients de Glebsch-Gordan :

Cette dernière relation est obtenue

_grâce

à

_(1,15).

On en

t ir.e :

b)

Dans le cas où l’effet

Zeeman

est de l’ordre

de

_r,

on montre

_{(réf. 10,}

_appendice

nO

₁₎

_que

Si i, j, k représentent

les

_{indices x,}

_y, z, on trouve :

Le -dernier terme s’écrit

D’où il _{résulte que}

Les 2

_{expressions (A3, 4)}

et

_{(A3, 6)}

montrent _que

dans tous les cas

_{p(o) s’exprime}

sous

la

forme d’une somme

_{d’opérateurs}

dont chacun est _{soit la} compo-sante

_{âr d’un opérateur}

tensoriel

_Tij

_{du second rang,}

symétrique,

et tel

_{que E Tii}

=

0,

soit _un scalaire.

En vertu d’un théorème

_général

sur les

_opérateurs

tensoriels,

il en résulte que

p(0)

a la forme

les _{aji sont} des coefficients

_qui

_dépendent

du mode d’excitation et le coefficient de II est tel que Trace

_p(0)

= 1.

Il résulte de cette

_expression

de

_p(0)

_que

La

_propriété

_{représentée}

par la 1re

égalité

est vraie en effet _{pour les}

opérateurs iFi,

pour leurs

produits

(iFi) (iFj)

- -

Fi

Fi

et

enfin

pour

p(0).

2)

INTÉGRATION SUR LES ANGLES POLAIRES DE

Roi.

-

D’après

la définition des

_{opérateurs O}

(1,48)

et

_(11,7)

,

en

_posant

Seule la

_partie

entre accolades de

l’expres-sion

_(A3,

9)

dépend

des

_angles.

Son élément de ’ matrice

mi, [m’

>

est :

1

vec-teur ug - ul A u2. On voit aisément que

et

_{l’intégrale}

sur les

_angles

_polaires

de de cette

_expression

est

Ainsi

l’élément.

de

matrices

cherché

_est,

_après

sommation sur les

angles

polaires

de

BOl:

Nous

_appellerons

_p’1,

_{pz? P3}

les contributions de ces 3 termes à

_{l’expression}

_p’.

Or

Donc

_{l’opérateur}

, reste

4)

RÉDUCTION DES TERMES

p1

ET

_p’.

-

NOUAS

montrerons _{maintenant que les} termes

_pl

et

_p’2

sont

_semblables.

En

_ehet,

le terme de

_{(A3, 12)}

donnant naissance à

_pz

est

_{proportionnel}

à

Changeant

les indices muets

_{mil, m"’,}

pLo en -

mil,

-

m"’,

-

Uo

respectivement,

utilisant la

pro-priété (A3, 8),

vraie pour

p(t)

comme _pour

_p(0)

et

les relations de

_symétrie

des coefficients de

Glebsch-Gordan,

on obtient :

Or I

_{+ 1 2013}

F est entier et

₂₍₁

_{+ 1 2013}

_F)

est

pair ;

d’autre

_part,

les seuls termes non nuls

correspondent

à

donc

qui

est

_pair

aussi. On obtient donc :

ce

qui

est semblable au terme donnant naissance à

_pi.

Il en _{résulte que}

et

qu’il

suffit maintenant de calculer

_pl.

5)

MÉTHODE DE CALCUL DE

_p’1-

_a)

Élimination

du

_temps.

- Nous _avons

645

Nous allons montrer

_que

ce résultat est

indé-pendant

de t et

_peut

être _{calculé par}

_conséquent

en

faisant t = 0.

Remarquons

que

l’opérateur

e--iF ,(a)t

e -4ot

=

R(t)

représente

une rotation

_{R(t) qui}

transforme les états

_[m

>x et

_lu

_{>z quantités}

_p’ar

_rapport

aux axes

_Oxyz

en des

états

_[m

>z .---

R(t)[m

_{>z et}

Iv.

>z ==

R(t)lp.

>z,

correspondant

aux mêmes valeurs

_propres

_{et u,}

des

_composantes

de F. et I

respectivement

sur un axe

_OZ,

les axes OXYZ

étants

déduits de

_Oxyz

_{par la rotation}

_R(t).

Nous

pose-rons

et on aura

d’après

les

_propriétés

_{d’orthogonalité}

des coef-ficients

_{RlLdJ.’t(t).}

Il en résulte _que

Or

_R-1(t)

Di

R(t)

a les éléments de matrices de

la

_{composante i}

de D sur les axes

_Oxyz,

entre les états

_quantifiés

sur les axes OXYZ =

R(t)

Oxyz.

Ce sont les mêmes que ceux de la

_{composante i}

de D sur les axes OX’ Y’Z’ =

R-1(t)

Oxyz,

_entre

ét’ats

_quantifiés

sur

Oxyz.

Or pour tout vecteur V :

où les

_CiTe

sont les coefficients d’une matrice uni-taire :

Donc

et

Utilisation cette relation dans

_(A3,

_17),

on obtient

Le résultat est bien

_indépendant

de t.

b)

Calcul de

_p’1

_pour t = 0. - Le raisonnement

que l’on vient de faire est valable

_pour

une

rota-tion

_quelconque

R. Il en

_{résulte que}

Si

_p(0)

était un

scalaire,

R-1

p(0) R =

p(O)

et

R-1

_e’

R =

pi.

,

Si

_p(0)se

transforme dans une rotation comme la

composante i, j

d’un

tenseur,

on voit

_qu’il

en est

de même de

_pi.

_Or,

_p’

_dépend

linéairement de

_p(O)

et sera la somme des résultats obtenus en

rem-plaçant

dans

(A3,

18)

p(0)

par

chaque terme

de

_{(A3, 7).}

On obtiendra ainsi un terme scalaire

et

des termes de la forme -

-a’ij

_sera

_indépendant

_{de i} et

_i.

aij

Il suffira de chercher

_sa

valeur en

_prenant

_par

exemple

le cas où i

= i=

z, m =

m’ -

F. Le

La contribution

_{correspondante}

à

_p’,

est donc

87r II

_{et à P’}

t

’

elle

est 287r il.

15 II et a Pl + P2 elle est

45

II.

Pour les autres

_{termes, le rapport}

_a;ilaii

sera

déterminé _par ,

D’où:

par définition de a :

et finalement :

Le calcul de

_{l’expression (A3,19)}

donne les résultats suivants :

Manuscrit reçu le 2 mars 1959. BIBLIOGRAPHIE

[1] BARRAT _{(J. P.),} J.

_Physique

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[2] SCHIFF _{(L. I.), Phys.} Rev., a) 1956 _{103, 443 ; b)} 1956, 104,1481.

[3] GUIOCHON _{(M. A.),} BLAMONT _{(J. E.)} et BROSSEL (J.), C. R. Acad. _{Sc., 1956, 243, 1839 ;} J. Physique Rad.,

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[4] BITTER _(F.) et BROSSEL _{(J.), Phys.} Rev., 1952, 86,

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[5] WEISSKOPF (V.), Ann.

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[6] Voir MITCHELL et _ZEMANSKY, "

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[7] VoN KEUSSLER _(V.), Ann. der _{Phys., 1927, 82,} 793. LENNUIER _(R.) et COJAN _{(J. L.),} C. R. Acad. Sc., 1950, 231, 1450. LENNUIER (R.), C. R. Acad. Sc., 1956, 242, 2230. OLSON (H. F.), Phys. Rev., 1928, 32, 443. MROZOWSKI _(S.), Z. _{Physik, 1931, 68,} 278.

[8] BARRAT _{(J. P.),} C. R. Acad. Sc., 1957, 244, 2785. [9] WEBB _{(H. W.)} et MESSENGER _{(H. A.), Phys.} Rev.,

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[10] BARRAT _{(J. P.), Thèse, Paris,} 1959, n° du microfilm C. N. R. S. 38, 808.