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Étude théorique de la diffusion des solides
Jean Cichocki
To cite this version:
ÉTUDE
THÉORIQUE
DE LA DIFFUSION DES SOLIDESPar JEAN CICHOCKI.
Institut de
Physique Théorique
de l’Université de Poznan.Sommaire. 2014 Nous avons étudié théoriquement la diffusion mutuelle des métaux. Dans le cas de la diffusion de deux métaux en contact nous admettons que le plan de séparation disparait et qu’il se forme à sa place une couche d’alliage des deux métaux. La diffusion se passe comme si les fronts de cette couche d’alliage avançaient dans chacun des deux métaux avec des vitesses proportionnelles à des constantes de diffusion d’un métal dans l’autre Le rapport de ces deux constantes de diffusion de Au en Pb et de Pb en
Au est de l’ordre de 1026 à la température T = 285° C.
Appliquant les lois du calcul des probabilités nous avons obtenu une équation (7). qui permet de calculer les valeurs numériques de la constante de diffusion mutuelle des deux métaux ou de l’autodiffusion Nous
avons exprimé à partir des constantes atomiques des métaux considérés les deux constantes A et b (9) et
(10) de l’équation sémi-empirique (8).
Les valeurs de la constante de diffusion D calculées à l’aide de l’équation (7) et les valeurs observées sont données dans les tableaux (II, III et IV).
Appliquant les mêmes raisonnements nous avons obtenu une formule (22) donnant la concentration
ou le degré des défauts du réseau.
1. - Considérons
un
métal,
cristallisé en un réseausolide. Les atomes vibrent autour de leurs
positions
d’équilibre,
nous supposons dans nos raisonnements que leurfréquence
d’oscillation v estégale
à lafréquence
caractéristique
du métal Onpeut
évaluer cette fré-quence par diversesméthodes,
nousappliquons
la formule de LindemannC)
où C est une
constante,
sa valeur est(1) pour
un réseaucubique
à faces centrées :et pour un réseau cube centré :
Ts
est latempérature
de fusion du métal endegrés
absolus,
llI sa masseatomique
et V le volume d’unatome-gramme
aupoint
de fusion.Nous nous proposons de calculer la
probabilité
P desortie d’un atome
métallique
de saplace
normale dansle réseau cristallin à la
température
7’. Surchaque
atome du réseauagissent
des forces de liaison dues à l’interaction avec des atomes voisins.L’énergie
deliai-son des atomes dans le réseau sera de même ordre de
grandeur
quel’énergie thermique
des atomes aupoint
de
fusion,
parcequ’à
cettetempérature
l’énergie
des atomes oscillants est suffisante pour rompre les liens de liaison.Considérons un
mé tal,
cristallisé en un réseaucubique
a, faces
centrées. Soit T satempérature
et d lacons-tante du réseau.
Chaque
atome a douze voisins(fig.)
et dans le volume d3 d’un cube élémentaire il y a enmoyenne
quatre
atomes.Chaque
atome,
parhypo-thèse,
possède
lafréquence
d’oscillation v.Fig.i.
Si l’atome 0 passe de sa
place
normale de sonplan
initial EFGH à la
position
0’ dans leplan
ABCD,
lespossibilités
de son évolution ultérieurepeuvent
être :a)
0 reviendra de 0’ à saplace
primaire
0.b)
0 passera de 0’ à laplace
d’un desquatre
atomes ABCD et l’atome substitué occupera laplace
vacante0,
dans ce cas, il
n’y
aqu’un changement
deposition
entre l’atome 0 et un des atomes du
plan
ABCD.c) 0
restera en 0’ et saplace
normale 0 va êtreoccupée
421
par un des atomes
voisins ;
la nouvelleplace
vacante est à son tourremplie
par un atome voisin et il nait ainsi dans le réseau uneplace
vacantevagabonde,
un« trou »
vagabond
et un atome « interstice » 0’.En suivant l’évolution ultérieure du « trou » et de
l’atome « interstice » on doit
conclure,
qu’après
uncertain nombre de transitions le « trou » rencontre un
atome
intersticiel,
ilsdisparaissent (annihilation
de lapaire
« trou »+
«interstice »);
il y a ainsi une sériede
changements
deplace
(réactions
de chaîne = Ketlen-reaktion(2)).
A unetempérature
donnée la concentra-tion despaires
estdéfinie,
onpeut
la calculer en écri-vant les conditionsd’équilibre,
c’est à-dire que le nombre despaires
naissantes estégal
au nombre despaires disparaissant pendant
le même intervalle detcmps.
Onpeut
ainsi définir ledegré
des défauts du réseau(§ 4)
en fonction de latempérature.
Les différentes
possibilités
d’évolution de 0 venu en0’ auront des
probabilités
de réalisationdifférentes,
ellesdépendent
du bilanénergétique
ducycle
consi-déré et enpremier
lieu de laprobabilité
P deréalisa-tion de la transition de l’atome 0 en
0’,
que nousallons calculer.
2. Calcul de la
probabilité
de transition l’. -La transition de l’atome 0 en 0’ auralieu,
si les condi-tions suivantes sontremplies :
a)
Si le volumedisponible
autour de 0’ est assezgrand
ou si les forces de liaison entre les atomesvoi-sins de 0’ sont assez faibles pour que l’atome 0
puisse
y
pénétrer.
b)
Si l’atome 0 est dans un étaténergétique
suffisam-ment élevé pour rompre les liens de liaison avec lesatomes de son
plan
de sortie EFGH.Soient ~a et pb les
probabilités
correspondantes.
Laprobabilité
cherchée Ppendant
letemps
d’unepériode
d’oscillation1/ tJ
sera alorsCalcul de pa. - Le volume autour de 0’ sera
suffisam-ment
grand
pour que l’atome 0puisse
ypenétrer
si les atomes voisins ABCDO" ont simultanément desphases
d’oscillation ens’éloignant
de 0’ et si leursénergies,
parconséquent
aussi leursamplitudes d’oscillation,
sontégales
oudépassent
une valeur définie E. La valeur de Edépend
del’énergie
de liaison des atomes dans le réseau et de l’étatphysique
de l’atome 0ap-prochant
0’ - ilpeut
s’approcher
vers 0’ étant ioniséayant
ainsi un volume v’ différent de son volumenor-mal v. Considérons un des 5 atomes, par
exemple
l’atome A, Il doits’éloigner
de 0’ et saphase
d’oscilla-tion doit être favorable. Laprobabilité correspondante
estparce que 1 : 4 de sa
période
d’oscillation et 4 sur 6 de sespossibilités
d’oscillation en direction sontfavo-rables. ~
La
probabilité
pour que les 5 atomes ABCDO"rem-plissent
simultanément les mêmes conditions est alorsEn
outre,
l’énergie
de chacun des 5 atomes ABCDO"doit être
égale
oudépasser
une certaine valeur. Pourl’évaluer,
nous supposons que les atomes du réseaupeuvent changer
aupoint
de fusion leurspositions
normales en conservant leurs volumesatomiques
v. Aupoint
cle fusionchaque
atome oscillant vient en contact serréavec ses voisins
et la structurecristallines’effondre,
on
peut
doncconclure,
quel’énergie
des atomes oscil-lants doit t êtreégale
oudépasser
la valeurafin que le volume
disponible
autour de 0’ soit suffisam-mentgrand
pour que l’atome 0 en conservant sonvolume
atomique v
(au point
defusion) puisse
ypéné-trer.
D’autre
part,
ilpeut
arriver que le volume de l’atome 0approchant
0’ est v’~ v.
Si parexemple
l’atome 0pendant
la transition 0 -. 0’ estionisé,
alors engéné-ral v’ v et par
conséquent
nous pouvonsconclure,
que
l’énergie
des atomes entourant 0’peut
êtreégale
à F’ E. Nous pouvons admettreque L’
et E’ sontproportionnelles
à v etv’,
d’oùet par
conséquent
La
probabilité
pour que les 5 atomes ABCDO"pos-sèdent simultanément des
énergies égales ou supérieures
à E’ est alors Pa2’La
probabilité
totale pa X pa2 est doncul r ... m
Calcul
de pb .
-Nous avons pb =
pb1 X OÙ pbi est la
probabilité
pour que l’atome 0possède
laphase
et la direction d’oscillation favorable depéné-trer en 0’
quand
les conditionsprécédeutes (3 e)
y sontremplies :
est la
probabilité
pourque l’atome0 possède
l’éner-égale
ousupérieure
del’énergie
de liaison de l’atome 0 avec sesquatre
atomes voisins EFGH de sonplan
de sortie. Nous ne pouvonsqu’évaluer approxi
mativement cette
énergie
E.Au moment de sortie du
plan EFHG,
l’atome 0 est lié avec sesquatre
atomes voisins. Il y a donc en totalquatre
liens de liaison entre l’atome 0 et entre sessuppo-422
sons avec M. VV.
Hume-Rothery (:1)
que les liens de liaison des atomesmétalliquee
dans le réseau cristallin sont constitués paraccouplage
des électrons de valence. Nous faisonsl’hypothèse qu’au
moment de sortie de l’atome de sonplan
normal naissent des nouveauxliens de
rappel
constitués par des électrons des couchesplus
profondes
des atomes. Lesquatre
électronscor-respondants
auxquatre
liens de liaison de l’atome 0pendant
la transition 00’ se divisent alors en groupes;les électrons
appartenant
à la couche extérieure(de
valence)
seront lesplus actifs,
les électronsapparte-nant aux couches
plus profondes
sont de moins enmoins actifs. On
peut
ainsiparler
d’undegré
d’acti-vité x des électrons. Ledegré
d’activité adépendra
aussi de la stabilité des couches
électroniques
de l’ion 0qui
se formependant
la transition 00’. l’our les électrons devalence,
lesplus
actifs,
nous posonsai =
1,
pour les électrons de la couche
sous-jacente,
ladeuxième,
nous supposons valable la loiquadra-’12
itique,
a2 - J
4’
etc.tique,
a2 ==2 4
4’
etc.Pour calculer e, on doit évaluer
l’énergie
de liaisoncorrespondante
aux électrons lesplus
actifs,
pourles-quels
(X ==11.1 _-_ 1. Dans cebut,
nous supposons quel’énergie E - 3 k Ts
des atomesmétalliques
du réseauau
point
de fusion est suffisante pour rompre un desliens les
plus
actifs avec ses voisins(la
structure cristalline enconséquence
s’effondre).
Nous obtenons alors pour Een
posant L tJ.i ni
=X, où
les ai
sont lesdegrés
d’activité et les ni les nombres des électrons de lacouche i,
pour la couche de valencei i 9,
pour la suivantesous-jacente
i - 2,
etc. L’atome 0 étant liépendant
lasor-tie de son
plan
avecquatre
atomes, nous avonsE ni=
4.La
probabilité
cherchée Pb2 est alors :et la
probabilité
1 Ir
et enfin la
probabilité
totale f’ de la transition de l’atome 0 de saplace
normale 0 à laplace
0’ pendant
t letemps
d’unepériode
d’oscillation estégale
aupro-duit de deux
probabilités
pa et Pb, nous obtenons’
, --, ,, - t"B rp
3. Diffusion mutuelle des métaux. - Pour
appliquer
la formule(5)
à la diffusion des métaux et pour comparer les valeursthéoriques
avec les donnéesexpérimentales,
nous faisons les raisonnements sui-vants : soient deuxmétaux,
mi et en contact. Sinous considérons le
plan
de leur contact, nouspou-vons admettre
qu’il
disparaît
etqu’il s’y
forme,
grâce
à la diffusion
mutuelle,
unephase intermédiaire,
unecouche
d’alliage
de et na2d’épaisseur
croissant. La diffusion des atomes m1 dans j/i2 se passe comme si le front de cette couched’alliage
avançait
vers ni2. La vitesse d’avancement de ce front t dans et de même le coefficient de diffusion D des atomes 11t1 dans rrc2dé-pend
de la concentration ci et dugradient
dans la dndirection n vers m2 des atomes na, dans le front de
cette couche
d’alliage.
Calculons le coefficient de diffusion D de 11/’1 en m2,
c’est-à-dire la masse en grammes de nii
qui
traverse l’unité de surface du front mobile de la couched’al-liage
dans la direction n - 00’0"(fig.)
vers m2 dans l’unité detemps
t.Nous avons
iV,
est le nombre d’atomes dans l’unité de surfaceN est le nombre
d’Avogadro
etV2
est le volume d’unatome-gramme
dumétal îît2
à sonpoint
de fusion(TS),.
Nous écrivons ensuite les valeurs
qui
serapportent
aumélal sans l’indice 2. Nous avons au-dessus
exprimé IV,
à l’aide de N et Y en tenantcompte
de la relationP est défini par
(5)
et nous supposons que l’atome 11’1, venu de 0 en 0’(fig.)
reste dans leplan ABCD.
v est défini par
(1)
ni, =
VI, :
1V est lepoids
d’un atome du métalJ11
est lepoids
d’unatome-gramme.
Substituant dans
l’équation (6)
les valeurscorres-pondantes,
nous obtenons .En
changeant
l’indice 1 en2,
on obtient le coefficient de la constante de diffusion de lU2 en mi , les valeurssans indices se
rapportent
alors au métal mi ; en omet-tantl’indice,
on obtient le coefficient de l’auto diffusion du métal considéré.Les résultats
expérimentauxde
la diffusion des deux métaux sontreprésentés
par la formule-423
Par
comparaison
deséquations (7)
et(8)
nousobte-nons
1-Pour
appliquer
lcs formulesprécédentes,
on doit connaître les valeursIII,
V, TS, v,
v’ et ’X. Nous avonsrassemblé des valeurs
correspondantes
pour des mé-taux différents dans le tableau I. Pour évaluer la valeur dev’,
nous supposons que l’atome 0pendant
la transi-tion 00’(fig.)
possède
une couchecomplète
de 8 ou18
électrons,
sauf dans le cas des métaux Au,Hg,
Tl, Pb, Bi,
où la couche extérieure estconstituée
par les deux « s n électrons de l’atomeHg; d’après
M. C. D. Niven(,),
la couche de deux électrons « s »dans la couche de ces éléments
possède
une stabilitéextraordinaire. M. Niven propose de
changer
la(8-N)
règle
deHume-Rothery (1)
comme suit : *. « Pendant lacristallisation,
chaque
atomepossède
(6
-.N)
voisins,
où .V est le nombre des « p » électrons dans la couche extérieure des électrons de l’atome. »
Pour les mêmes raisons nous calculons x pour ces
métaux en tenant
compte
de la stabilité de la « s »couche. Nous posons pour
Hg :
ai =0,5,
a2 _-_0,2tL
Pour le Tl et Pb
qui possèdent
des « pi »électrons,
nous posons pour ces électrons
xi == 1
et pour les élec-tronsappartenant
à la « s » couche a2 =0,5.
Dans lecas de
Bi,
nous posons pour le « }J2 » électron a,=1,
pour les
deux « pi
» électrons CX2 = -0 ,5
et pour le « s »électron a3 -
0,25.
Le cas de Au estparticulièrement
intéressant.Ayant
la couche « s »incomplète,
il tend àcapturer
unélectron,
il s’ensuit que les forces derappel
de sonplan
de sortie au moment de la transi-tion 00’(fig.)
diminuentd’unité,
et il ne reste que les liens de liaison des électrons de la couchesous-jacente.
Ainsis’explique
sagrande
vitesse dediffu-sion,
parexemple
dans leplomb,
comme le montrent lesexpériences.
Le volume v’ pour le Na et leMg,
nous avons calculé à l’aide des rayons des ions Na+
(r
= 1,52
1)
etMg++ (r
=1,20 À) calculés par M.
Jen-sen
().
TABLEAU 1 donnant les valeurs
M, V,
l,,
v, v’ et y = ja, x1+
n~ ~2-f-
113 3 a3 pour différents rnétaux.A l’aide de la formule
(7)
et du tableau 1 onpeut
calculer pour les métaux considérés le coefficient de diffusion D d’un métal dans un
autre,
si on fixe lad* valeur -
20132013
Xcl. Dans le cas de l’auto-diffusion on
dn
peut
mettre c, --- 1 etdc1
= - 1. Considérons deuxdn
métaux ml et nl2 en
contact,
dans le cas del’autodiffu-sion l1lf = 17l2. Soit
(fig.)
EFGH et ABCD les deuxplans
limites de in, et m2. Dans le
plan
EFGH laconcentra-tion c1 =1,
dans leplan
ABCD,
ci=0. Parconsé-quent
nous avons dans leplan
de contact le maximum dugradient
de la concentration :Si nous calculons
d’après (8)
la valeur de À nousobte-nons dans le cas de l’autodiffusion de Pb :
La. valeur
expérimentale
obtenue à l’aide de(7)
parHevesy
(2)
estCette valeur
est,
comme M.Hevesy
le remarque,envi-ron mille fois
plus grande
que les valeurs de Aobte-nues par d’autres auteurs
(’)
et pour d’autres métaux. M.Hevesy explique
cette valeur élevée de ~1 par uneréaction de chaîne.
Pour être en accord avec les données
expérimentales,
pour différents métaux ln
i diffusant
dans leplomb.
Le tableau II donne unecomparaison
des résultatsexpé-rimentaux et
théoriques
de la, constante de diffusion des différents métaux diffusant dans le Pb à latempé-rature T = 280°C.
II. - Constantes de
diffusion
D des métauxlVli
diffusant
rlaos le Pb(M2)
à latempérature
T = 285°C.Si nous calculons par la formule
(7)
la diffusion dePb en
Au,
nous trouvons à la mêmetempérature
Dpb/An
= 10-27 etbpb/An
== 40 000. Dans le tableau suivant nous donnons des valeurs de D calculéesd’après
(7)
et les valeurs observées pour la diffusion de Au et de Th-B(Pb)
dans leplomb
enfonction de la
température.
TABLEAU 111. - Constantes de ladiffusion
de Au et de Th-B(Pb)
dans leplomb
en(onction
de la,
Remarque. -
1
On voit
d’après
les données du tableauIII,
que M.Hevesy
a favorisé dans le calcul desconstantes A et b de
l’équation
(8)
les résultatsexpéri-mentaux au
voisinage
dupoint
de fusion. Onpourrait
rapprocher
la concordance des valeurs de D calculéesà l’aide de
(7)
aux résultatsexpérimentaux
au voisi-nage dupoint
de fusion si onsupposait
que la valeurv’
v dans
l’exponent
de(7)
ne devient pasbrusque-z
ment
égale
à zéro aupoint
de fusion(pour
le Pb latem-pérature
de fusion est3270C)
maiscIu’elle
tend verszéro dans un intervalle de
température plus
ou moinsétendu au-dessous du
point
de fusion.La même remarque est à faire dans le cas de calcul du
degré
de laperturbation 3
du réseau aupoint
defusion du
métal,
voirl’équation (il).
Si on considère un autre
système
desmétaux,
parexemple
Au -Ag,
on doit choisir une autre valeurdci
l,
pour - -
X Ci, pour être en accord avec lesexpé-dn
riences. Le tableau I’V nous donne le coefficient de la diffusion D de Au en
Ag en
fonction de latempérature.
Pour calculer D dans ce cas nous avons
posé :
TABLEAU IV. - 6oïislaitte de la D observée et
calculée de Au
dillusaîtt
enAg
enfonction
de latempératures.
Au
phénomène
de la diffusion mutuelle des métauxse rattache le
phénomène
de la diffusion des atomesmétalliques
des sels dans des métaux(1°). Lorsque
le sel est en contact avec lemétal,
il seproduit
uneréduction
partielle
du métal du sel et sa diffusion dansle métal. Les atomes métalloïdes libérés du sel
réa-gissent
avec le métal ou forment un gaz(1’).
Dans l’étude
expérimentale
de l’autodiffusion de Pb M.Hevesy
(2)
définit ledegré
deperturbation
8 du réseau(Auflockerungsgrad)
par lerapport
descons-tantes de diffusion D au-dessus et au-dessous du
point
de fusion.Nous pouvons définir a
théoriquement
à l’aide del’équation (7)
425
Calculant 8 par
(11),
nous avons faitl’hypothèse
qu’à
l’étatliquide chaque
atomepossède
l’énergie
3kTs(au
point
defusion)
et alors laprobabilité exprimée
par(3d)
estégale
à l’unité.Si on
appliquait
à la formule(1~)
le raisonnement de la remarqueprécédente,
on obtiendrait un meilleur accord entre la valeur calculée et observée.4. Calcul du
degré
des défauts du réseau. -Pour calculer la concentration des « trous » et des atomes « interstices»,la
concentration des «paires » (11)
dans le cas d’un métal cristallin dans un réseau
cubique
à facescentrées,
nous écrivons la conditiond’équilibre
entre le nombre despaires
naissantes et entre le nombre despaires
disparaissantes
àune
température
donnée dans le même intervalle detemps.
Dans ce but nousrappelons
que le carrémoyen
p2
de la distance d’un « trou » parexemple
après 13
transitions degrandeur h depuis
sonpoint
de naissance est(13) :
Si nous considérons un trou dans le
réseau,
il estentouré de 12 atomes voisins distants
de f N/2
fi ..
2
Chacun de ces 12 voisins
peut
prendre
laplace
vacanteavec la
probabilité p égale
d’après
l’équation
(4c)
à :pendant
letemps
d’unepériode
d’oscillation,
etcomme À est
égal
au pas d’une transition d’un « trou »pendant
letemps t
= nous avons :Dans le cas
d’équilibre
nous pouvonsadmettre,
queles « trous » et de même les atomes
d’interstice,
ennombre
égal,
sontrépartis
uniformément dans leréseau ;
leur distance moyenne est p. Il y a alors dansun cube de volume
égal
àp3
un « trou » et un atomed’interstice - une
paire
- et la concentration despaires
esten
exprimant
p à l’aide del’équation
(14)
nous avonsLe nombre des
paires disparaissant
estproportion-nel à leur concentration c, dans le cas
d’équilibre
cenombre est
égal
au nombre L despaires
naissantes. Nous avons donc la relationoù y est un coefficient de
proportionnalité.
Considérons l’intervalle de
temps t
= n X1 /v
égal
à la vie moyenne d’unepaire ; i-i
est alorségal
au nombre de transitions d’un « trou» depuis
sa naissancejusqu’à
sadisparition.
L,
le nombre despaires
naissant dansle même intervalle de
temps,
estégal
au nombre des atomes 1 : c, à l’intervalle detemps égal
à la vie moyenne d’unepaire
et à laprobabilité
P’ de naissance d’unepaire. L’équation (17)
devient donc °P’ est
égal
à P del’équation (5) multiplié
par laproba-bilité p pour
qu’un des
8 atomesE,F,G,H,I,K,L,M (fig.)
occupe laplace
vacante 0pendant
la transition 00’ dans l’intervalle detemps
égal
à1 /v. D’après
les raison-nementsdu § 2
nous avonset alors
Substituant dans
l’équation (18)
la valeur de P’ nousarrivons à une
équation
delaquelle
nous obtenons n :en substituant la valeur de n de
(21)
dansl’équation
(16)
nous obtenonsoù a = est un nouveau coefficient de
proportion-nalité. ’
M. Kléber
(1~) estime que la concentration des défauts
dans un réseau cristallin estoù k
et 1
sont des coefficients de valeur voisine del’unité.
Je tiens à remercier M.
Thadée Peczalski, professeur
à l’Université dePoznan,
pour ses valeureuses discus-sions de ce travail.Manuscrit reçu le 13 juillet 1936.
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(12) Voir à ce sujet SMEKAL. Handb. d. Physik, 1933, II.
(13) G. L. de HAAS-LORENTZ. Die Brownsche Bewegung, Brauns-chweig, 1913, p. 20.
