Étude théorique et expérimentale de la diffusion Brillouin dans les milieux anisotropes

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Étude théorique et expérimentale de la diffusion Brillouin dans les milieux anisotropes

L. Cecchi

To cite this version:

L. Cecchi. Étude théorique et expérimentale de la diffusion Brillouin dans les milieux anisotropes.

Journal de Physique, 1965, 26 (11), pp.649-654. �10.1051/jphys:019650026011064900�. �jpa-00206330�

649.

ÉTUDE THÉORIQUE

^ET

EXPÉRIMENTALE

DE LA DIFFUSION BRILLOUIN DANS LES MILIEUX ANISOTROPES

(1)

Par L. CECCHI

Laboratoire de Physique ^de l’État Cristallin, ^{Faculté des} Sciences, chemin des Brusses,

Montpellier.

Résumé. - L’auteur donne le principe d’un calcul des fréquences ^et des intensités diffusées en

théorie quantique, puis ^{en théorie} classique, ^à l’aide d’un modèle atomique simple. Il décrit l’inter- féromètre de Pérot et

Fabry

utilisé dans ses mesures. Il donne les résultats

expérimentaux

^obtenus

sur les cristaux de NaCl, ^de NaClO3, ^de quartz, ainsi que dans l’étude des variations de l’intensité diffusée avec la température.

Abstract. - The basis of a quantum theoretical and classical calculation of the scattered inten- sities is given, starting ^{from a}

simple

atomic model. The Fabry-Pérot interferometer used in the

measurements

is described.

Experimental

^{results on} single

crystals

^of NaCl,

NaClO3,

^and quartz ^are given, ^{and a}

study

of the variations of the scattered intensities with temperature ^is presented.

PHYSIQUE 26, 1965,

1. Th6orie.

1.1. Th£orie

quantique. (2).

^-

L’agitation

^ther-

mique

^{est r6solue en}

phonons

^dans

l’approximation

de Placzek suivant :

f

^{est un} facteur de forme

dependant

^de

(j, K, s),

unj

repr6sente

^le

deplacement

^{de l’ion}

(j)

^{dans la}

maille

(n), a

^{et at sont des} annihilateurs et des er6ateurs de

phonons (K, ^{s) (K}

^{est le vecteur d’onde}

s

repere

^la

branche),vi (K, s)

^{est un vecteur} propre, de la matrice

dynamique

de Fourier du cristal.

Le

potentiel

^{vecteur de l’onde}

6lectromagn6tique

incidente s’ecrit :

cp est ^un facteur de forme

dependant

^de

(x, [1.);

em, avec y ⁼ 1 ou

2,

^{est le vecteur de}

polarisation

unitaire d’un

photon

^{de vecteur de}

propagation

^x,

ac et a.T sont des annihilateurs et des cr6ateurs de

photons (x, [L).

’

Le

couplage

^{est realise sur un mod6le}

atomique simplifie,

^en

supposant

que ^tous les electrons sont tres voisins du noyau ^et lui sont

rigidement

^lies.

L’hamiltonien du

syst6me

^{est alors :}

Hpot.

⁼

6nergie potentielle

^du

cristal;H.,.,.

^{= 6ner-}

gie

^du

rayonnement ; ^hni

⁼

h’ . + Z, h’ ;

^ou

h’ i

^est

l’hamiltonien d’un noyau,

hnj ^celui

d’un des 6lee- trons attaches a ce noyau,

Zi

le nombre de ces

6lectrons.

(1) La matiere de

1’expos6

^est extraite d’un travail de These effectue au Laboratoire de

Physique

^{de I’ttat Cris-}

tallin de la Faculte des Sciences de

Montpellier

[3].

(2) ^En collaboration avec M. le Pr Bassompierre.

A

F approximation

^non relativiste et en

n6gli- geant

les effets de

spin :

(Mj, Py, qi : ^masse, impulsion ^et charge ^d’un noyau)

(m, p, ^{- e :} masse,

impulsion’

^et charge d’un

electron)

avec ^. ,

Le

d6veloppement

^fait

apparaitre :

- des termes en

p2

^{et en}

P2; _groupes avec Hpot.

ils reconstituent

1’energie

^{totale du}

cristal ;

- des termes en

p. A

^{et en P. A}

qui.

^{ne font}

intervenir,

^au

premier ordre, qu’un phonon

^{et un}

photon

^{et rendent}

compte

^des

ph6nom6nes d’absorp-

tion et

d’6.mission ;

I 1

A2..,

- les termes en

7.2013

^A2

qui

^nous interessent et 2m

des termes

en I _2Mi

^A2

n6gligeables

^{g g devant eux}

,

(Mj

^»

m).

A notre

approximation,

1’hamHtonien de diffu- sion s’ecrit donc :

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019650026011064900

650

Les termes en

mx.IL

^ocxl.[AP7

representent

^un pro-

cessus a faible

probability

si l’on convient

d’injec-

ter des

photons (x, u)

^{et on}

peut

^les

negliger.

Avec il vient :

La sommation ^sur n est

ind6pendante ;

^{en ce}

qui

^concerne le 1 du crochet elle fait

apparaitre

en facteur :

ou IV est le nombre de mailles du

cristal ;

^{ce facteur}

n’est différent de zero que pour, ^{x’ = x ce}

qui correspond

^{a une}

propagation

^en

ligne

^{droite sans}

changement

^de

frequence.

De

mgme,

^en

remplaqant

^unJ par ^son

d6velop- pement

^{on met en}

facteur E

e-i(x’-x+K).n et on

,

n

obtient la condition x’ ^- x ⁼ K a un vecteur du reseau

r6ciproque pres

^{dont on}

peut

prouver la nuiiit6.

(La

condition de conservation de

1’energie

appa-

rait, elle,

^{dans le calcul de la}

probabilite

^{de tran-}

sition :

(i

^et f pour 6tat

initial

et 6tat

final),

^redonnant

ainsi les deux conditions de la theorie

quantique elementaire.)

II est alors

possible

^de

decomposer

1’hamiltonien de diffusion en hamiltoniens

correspondants

^aux

processus Stokes ^et

anti-Stokes ;

^on

obtient,

^en

prenant

el ^et ex-

perpendiculaires

^au

plan

^{de dif-}

fusion,

e2 ^et e2 dans ^ce

plan

^{et en}

appelant

⁰

1’angle

^de

diffusion,

^{et F un facteur en}

principe

calculable :

Le calcul des

probabilit6s

^de transition

permet

enfin d’obtenir pour les intensit6s diffus6es ^des

expressions

telles que :

(J :

^intensite difTus6c, A la distance

R, JQ

^intensitd

incidente, g :

^nombre d’ions par

mailles)

^{avec :}

REMARQUES. -

^{1. Par suite de la}

presence

^de

elL. elL ^en facteur dans

Hn,

^il

n’apparait

pas de termes ^« crois6s ^»

(1 --->

^{2’ ou 2 -}

1’),

^ce

qui

^est

un def aut de notre theorie

(et

d’ailleurs de celle

de I. Tamm [2]).

2. On trouve en facteur dans F leg

quantit6s (K.vj)

^ce

qui signifie

que l’on ^ne

prend

^en

compte

que les

projections

^{sur la} direction de

propagation

des

d6placements 61astiques.

3. La

proportionnalite

^{à 6)4}

n’apparait

pas

expli-

citement dans le r6sultat final.

Nous pensons que le mod6le

adopt6

^tient

compte

correctement de

1’anisotropie elastique

^{mais non de}

1’anisotropie optique

^{et de ses}

fluctuations.

1.2. Théorie

classique.

^{- On ne}

peut

pas ^trans- poser directement les raisonnements de L. Brillouin dans le cas le

plus simple

d’un milieu

isotrope

restant

isotrope

^dans la deformation due aux ondes

thermo-61astiques [1].

(La

^nature tensorielle des

equations

^{interdit une}

des

manipulations

n6cessaires. Cf.

[3j.)

Le

plus simple

^{est de} considerer le volume diffu- sant ^{comme une} assemblee de

dipoles

de densite de

polarisation

^{« efficace »}

[4k] Eo

^ou

[Ak]

^{est la varia-}

tion du tenseur

susceptibilité di6lectrique

^provo-

qu6e

par ^{une onde}

élastique (quelconque a priori)

et

Eo

^le

champ impose. (Pour

^une difficult6 de

prin- cipe :

^Cf.

[3J,

p. 23 et

sq.)

Un calcul

classique

^de

rayonnement

^{montre alors}

que seules interviennent

pratiquement

^{les ondes}

ondes

elastiques

^{tres voisines d’une «} onde active » d6finie par ^sa

longueur

^{d’onde :}

et son vecteur unitaire de

propagation :

-- 1 -1 ^{-- -}

[q

^et

q’

^{sont les vecteurs unitaires de}

propagation

des ondes

6]ectromagn6tiques

^{incidente et}

diffus6e,

em ^et eu, donn6s par les lois de

l’optique cristalline,

les directions des vibrations

qui peuvent

^se propager

sans

deformations

^et

n’,

les indices de propa-

gation

^{attaches a}

(q, e,,)

^et

(q’, elL’)].

A cette onde

61astique

^{sont associ6es} par les

equations classiques

^de Christoffel trois directions de

vibrations,

trois vitesses de

propagation Y,8,,,,

et trois

frequences N’,,,.

Le calcul donne alors les 6carts en

frequence

^des

radiations diffusees :

T7’9

(vo ^{est la} frequence incidente)

et les flux diffuses :

avec :

D»’ == 7c" 2?,4.n,

^{2X nU. (termes li6s h la g6om6trie due}

^probleme)

(p

^{est la masse}

sp6cifique

^du

milieu ; K)>,

^{est relie}

aux deformations _{cr6es par} l’onde active par l’inter- m6diaire du tenseur des constantes

61asto-optiques

de

Pockels

^{et est} enti6rement

calculable).

Ce sont ces formules que nous avons v6rifi6es

exp6rimentalement, apres

^avoir

programme

^sur

IBM 1620 leur resolution

num6rique quelque

peu fastidieuse dans 1 e cas

g6n6ral.

1.3.

Largeur

^{des raies. -} La theorie

quantique expos6e

^{ci-dessus conduit a des raies sans}

largeur

propre ; la theorie

classique

^{leur attribue une « lar-}

geur de diffraction » de 1’ordre de

0,1

^mk

provenant

d’une sommation sur toutes les ondes

elastiques

^du

cristal n6cessaire dans le calcul de l’intensit6 dif- fus6e.

En

pratique,

^{1’6cart en}

frequence depend

^de

l’angle

^{0 et cet}

angle peut

^{avoir toutes} les valeurs

comprises

^entre deux limites

d6t6rmin6es

_{par les} dimensions de la ^{source et} les ouvertures des fais-

ceaux :

1’6nergie

^{diffus6e se}

r6partit

^{sur 1’ensemble}

des

f requences

^associ6es.

En

supposant n6gligeables

l’ouverture du fais-

ceau diffuse et une des dimensions de la source

lumineuse,

nous avons trouve pour la fonction

« intensite diffusee ^-

frequence

^{» une} courbe voi- sine d’un

triangle

^de

largeur

a mi-hauteur de l’ordre de 250 mk dans les conditions de nos

exp6-

riences

[3].

^{Cette «}

largeur

^» de convergence ^est

importante ;

^{elle se} compose ^en convolution avec

la

largeur

de la fonction-source et celle de la fonc-

tion-appareil

de l’interf6rom6tre et il est

impossible

de d6celer une eventuelle

largeur

propre du

phéno-

mene de diffusion.

2.

Montage.

Le cristal était eclaire h X ⁼ 2 537

A

_par une source a

Hg

^{202 excitee en tres haute}

frequence (les lampes rectangulaires plates f abriquees

^au

laboratoire donnaient une emission

stable,

^homo-

g6ne

^et intense dans une raie de 100 mk de

largeur environ).

Le faisceau diffuse a 900 était

repris

par ^un monochromateur a reseau et

analyse

par ^{un inter-} f erometre

enregistreur

^de

Fabry-Perot

^{a lames de}

quartz

traitees pour

l’ultraviolet,

^{a cales adh6r6es}

(6paisseurs

utilisees : 1 mm et

1,27 mm) ;

^le

balayage

^{était obtenu} par variation lin6aire de la

pression

de 1’azote contenu dans la cloche de l’in-

terféromètre,

^le

photomultiplicateur

^{était un}

RCA IP28 refroidi a ^- 45°C.

Une cuve chauffee contenant du

Hg

^{202 sous}

vide

permettait

de r6absorber la lumi6re diffus6e

sans

changement

^de

longueur

d’onde par les

imper-

fections du cristal

(cc

fausse diffusion

») quand

^cela

était necessaire.

FIG. 1.

652

FIG. 2.

FIG. 3.

653

3. R6sultats

exp6rimentaux.

3.1. Nous avons étudié des 6chantillons de

CINa,

de

C103Na

^{et de}

quartz

^dans

plusieurs positions cristallographiques

^{a la}

temperature

^du laboratoire et un cristal de

quartz

^a

temperature

^{variable. Des}

6chantillons

de silice, de FLi

^{et de}

C03Ca n’ont

^pas

donne,

pour

l’instant,

^de resultats satisfaisants.

Il est a noter que la fausse diffusion ^est tr6s

g6nante quand

^{son intensite est de} 1’ordre de

quelques

centaines de fois celle des raies Brillouin

comme le montre ]a

figure 1 ;

^m6me

apres r6absorp- tion,

^{il est} necessaire de

proc6der

^{a une « recons-}

titution ^o de la courbe

( fcg. 2) ;

^a

l’inverse,

^{des enre-}

gistrements

^{comme celui de la}

figure

³

permettent

des mesures

pr6cises.

3.2. Les mesures ont surtout

porte

^sur la compo- sante 1.1

(incident

^{et diffuse}

polarises perpendi-

culairement au

plan

^de

diffusion)

des doublets dus

aux ondes

elastiques longitudinales

^ou

pseudo- longitudinales.

Les 6carts en

frequence

^{ont ete mesures a un}

petit

^{nombre de millièmes}

pres

^{et trouv6s con-}

formes aux

previsions th6oriques

^{a cette}

precision ; 1’egalite

^{8vA = 03B4vs a ete v6rifi6e}

6galement

^{a cette}

precision.

Les

coefficients P

fournissent une bonne mesure

des intensit6s

diffus6es ;

nous nous sommes atta- ch6s a les obtenir en valeur

absolue,

par compa- raison des flux diffuse et

incident,

bien que cela ait demande un nombre assez

important

^{de raccor-}

dements et de corrections

(effet polarisant

^{du mono-}

chromateur,

influence de l’ouverture des

faisceaux,

due la forme des

raies,

^de

1’absorption

^{de la cuve a}

mercure, de la

polarisation

rotatoire du milieu dans certains cas

...). Les [3

^{ont ete mesures avec une}

precision

^{de 5 a 20}

%

^{et 1’accord avec} la theorie a

toujours

ete realise a mieux que 25

% (les

^flux

diffuses sont tres

faibles,

de l’ordre de 10-10 fois le flux

incident,

soit environ 10’14

watts ;

par

ailleurs,

^les variations mal connues des constantes

61asto-optiques

^{avec la}

longueur

d’onde intro- duisent une erreur sur les donn6es memes des

calculs).

L’élargissement

par convergence des raies ^a 6t6 trouve conforme aux

previsions

a mieux que 10

% pres, moyennant

^des

hypotheses plausibles

^{sur la}

forme de la

fonction-appareil.

Il n’a evidemment pas ^ete

possible

d’acc6der a la

largeur

propre du

phenomene.

La raie de fausse-diffusion n’6tait pas

61argie,

^{a la}

precision

^{de nos mesures.}

Quelques

mesures sur la

composante

^{1.1 des} doublets

transversaux,

^{dans le cas du}

quartz,

^ont

donne des resultats conformes aux

precisions

^à

20

% pres

^environ.

Des

perfectionnements

^du

montage permettent

actuellement des mesures sur les

composantes longi-

tudinales de

type 12’,

^{21’ et}

22’ ;

^les

experiences

^en

cours semblent donner des resultats conformes aux

previsions

de la theorie

classique.

Deux

ph6nom6nes

^nous

paraissent justifier

^une

6tude ult6rieure : des variations

importantes

^{de la}

fausse-diffusion en fonction de l’orientation du cristal et

l’apparition,

^{sous le}

spectre

^de

raies,

^d’un

fond continu

d’origine inexpliqu6e.

3.3.

Exemple

de resultats obtenus. ^- 3.3.1.

CRISTAL DE

CIO.NA (fig. 4).

^{- « Position A n}

signifie :

^« cristal éclairé selon la

grande

^{face A et}

diffusant suivant la

petite

face voisine de la lettre ».

FIG. 4.

En ce

qui

^{concerne les}

intensités,

^la

symétrie

^du

cristal entraine

1’6quivalence

^des

positions

^{A et AX}

(resp.

^{B’ et}

Bg) ;

la matrice des constantes 61asto-

optiques

^{a les}

sym6tries

^{de la}

para-h6mi6drie

^du

syst6me cubique,

^ce

qui

^entraine

1’6quivalence

^{de A}

et de

A’

mais non celle de B et Bx. Toutes les

positions A (resp. B)

^sont

6quivalentes

^{en ce}

^qti

concerne les

frequences.

Les resultats concernant la

composante

^{1.1 lon-}

gitudinale

^sont resumes dans le tableau

ci-dessous ;

l’ accord ^avec les

previsions th6oriques (chiffres

entre

parentheses) peut

^{etre considéré comme satis-}

faisant.

3.3.2. Cristal de

quartz

éclairé suivant ^une direc- tion

a + 10,50

^{de 1’axe + X et} diffusant suivant

une direction a +

10,5°

^{de l’axe - Y.}

ftude

en

fonction de la

temperature.

Les resultats sont resumes par la

figure

⁵

(en

abscisse :

T IT 0

^avec

To

⁼

temperature

^{du labo-}

ratoire,

thermostat6 ⁼ 292

OK).

La variation de 1’intensite des raies est conforme

aux

previsions

^{de la theorie}

classique

à

quelques pour-cent pros

^{entre - 170 °C et}

+

^{150 OC.}

654

FIG. 5.

4. Conclusion.

La theorie

classique

de 1’effet

Brillouin,

^sans

etre

exempte

^de

quelques difficult6s,

conduit a des r6sultats v6rifiables avec une

precision

^satisfai-

sante.

La theorie

quantique expos6e,

^par

^contre,

^{est à}

tout le moins

incomplete ;

^de

plus

^le

probleme

^de

la structure des raies de diffusion n’est pas

r6solu,

a notre connaissance.

Exp6rimentalement,

il serait souhaitable _{de per-} fectionner la

technique

des mesures ; celle des

intensit6s,

pour

pouvoir

les effectuer sur les compo- santes transversales et les

composantes

^{« crois6es »}

et pour verifier les

precisions

de la theorie quan-

tique

^{a tres basse}

temperature (He liquide) ;

^celle

des

largeurs

^{de raies pour mesurer la}

largeur

propre des raies de diffusion.

Ces

progr6s

n6cessitent

l’emploi

^{de lasers et de}

meilleures

techniques

d’utilisation de l’information

( déconvolution).

’ Discussion

M. KRISHNAN. ^- Were _{you able} to establish in your

experiments

whether there was any

genuine

unmodified radiation

(8v

⁼

0)

^{in the}

light

^scat-

tered

by

^the

crystals

^examined

by you ?

^{If it is}

so, it will

give

^{us an} indication about the

imper-

fections and

mosaicity

^{of the}

crystal.

M. CHANDRASEKHARAN. - Your observation of the transverse Brillouin

components

for the orien- tation X

(100), plane

^of

scattering

XOY agrees with theoretical calculations made in the paper : Thermal

scattering

^of

light

ⁱⁿ

birefringent crystals.

Proc. National Institute of

^Sciences

of India, 1953, 29,

^757-561

(by

^V.

Chandrasekharan) (Table VI,

no

9,

p.

560).

M. BURSTEIN. ^- I

gather

^{that one does not}

observe the

splitting

^{of the} transverse

components

in Brillouin

scattering.

^{In this}

connection,

^I

understand that there ^are groups which ^{are car-}

rying

^{out Brillouin}

scattering experiments

^{in which}

the

frequency shifts

^are

being

determined

by

^hete-

rodyne techniques.

^{This would}

provide

^a

superior

means for

separating

all of the Brillouin compo- nents.

M. THEIMER. ^- The device of

beating

^{the scatte-}

red radiation

against

^{the incident radiation for}

measuring

^small

frequency

shifts has been success-

fully

used in the case of

light scattering

^{near the}

critical

point.

^{The line}

shape

^of

Rayleigh

^scat-

tering

^{has been}

determined

ⁱⁿ this fashion

by

Benedec

(1965 ?).

^The

same

method has been tried for

detecting the "

^Raman

scattering "

^{of a}

plasma,

^{but so}

^far,

^{without success. The method}

is limited to very small

frequency

shifts since the beat

frequency

^must be detectable

by

^microwave

techniques.

^{The Brillouin} shift of diamond is pro-

bably

^too

large.

RÉFÉRENCES

[1] ^BRILLOUIN (L.), ^Ann.

Physique,

1922, 17, ^88.

[2] ^TAMM (I.), ^Z. Physik, 1930, 60, ^345.

[3] ^CECCHI (L.), Thèse, Montpellier, 1964.