Diffusion inélastique de la lumière à la résonance dans GaAs1-xP x

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Diffusion inélastique de la lumière à la résonance dans GaAs1-xP x

M. Oueslatti, C. Hirlimann, M. Balkanski

To cite this version:

M. Oueslatti, C. Hirlimann, M. Balkanski. Diffusion inélastique de la lumière à la résonance dans GaAs1-xP x. Journal de Physique, 1981, 42 (8), pp.1151-1156. �10.1051/jphys:019810042080115100�.

�jpa-00209102�

Diffusion inélastique ^{de la lumière à la résonance dans} GaAs1-xPx(*)

M. Oueslatti

Faculté des Sciences de Tunis, Département ^de Physique, Campus Universitaire-Belvédère, Tunis, ^Tunisie

C. Hirlimann et M. Balkanski

Université Pierre-et-Marie-Curie, Laboratoire de Physique des Solides (**), 4, place ^{Jussieu, 75230} Paris Cedex 05, France

(Reçu ^{le 21} janvier 1981, révisé le 19 mars, accepté ^{le 7} avril 1981)

Résumé.

La diffusion résonnante de la lumière ^a été étudiée dans Ga(AsP), ^en maintenant fixe la longueur

d’onde du laser excitateur et en déplaçant les niveaux d’énergie ^de l’alliage par la variation de la température appliquée. ^{Les courbes} de résonance pour les modes ^normaux du spectre ^du premier ^{ordre et de la} première réplique,

montrent que la résonance des répliques ^{a lieu} lorsque l’énergie ^du photon ^{diffusé est en} coïncidence avec la largeur

de la bande d’énergie ^interdite.

Abstract.

Resonant Raman scattering has been studied in Ga(AsP) by varying the energy level through ^the sample temperature, ^while leaving the incident photon energy ^constant. The scattered intensity variation due to the normal mode of vibrations in the first order spectrum ^and in the first replica ^{shows that résonance takes} place

when the energy of the scattered photons ^{is in} coincidence with the energy of the direct band gap.

Classification Physics ^Abstracts

78.30

1. Introduction. - La structure de bande et la

dynamique de réseau des alliages III-V suscitent

un grand ^{intérêt ces dernières années tant} par intérêt fondamental qu’en raison des applications auxquelles

ces alliages donnent lieu. La diffusion résonnante de la lumière dans ces matériaux est apparue ^comme

une méthode particulièrement intéressante, ^surtout après ^{la mise en évidence} d’un nouvel effet de réplique

par phonon ^LO [1] ^du spectre ^{Raman du} premier

ordre. L’interprétation ^{de cet effet est basée sur l’idée}

que l’absorption ^du photon incident, ^{à la} résonance, crée un exciton localisé couplé ^aux phonons polaires

du cristal [1].

Le travail rapporté ^ici porte ^sur l’étude de la réso-

nance Raman dans GaAs1-xPx pour ^une composition d’alliage ^x

0,8. ^Le tracé de la variation de l’intensité des raies étudiées, ^en fonction de l’énergie ^des photons incidents, ^{nécessite la} connaissance de la variation du coefficient d’absorption du matériau.

La première partie ^est consacrée à la détermination du coefficient d’absorption, ^{à la} température ^ambiante

de l’alliage GaAso,nPo,89 ^{qui permet de déterminer}

(*) Travail ^{réalisé sur contrat} D.G.R.S.T. 79-7-0194.

(**) Associé ^{au C.N.R.S.} (LA 154).

celle de GaAso,2pO,8 ^par extrapolation. ^{Dans la}

deuxième partie ^nous présentons les résultats obtenus

en Raman résonnant _que nous discutons brièvement dans la troisième partie.

2. Les échantillons.

Les échantillons que ^nous

avons utilisés, ^{nous ont} été fournis _par la Société R.T.C.

(La Radiotechnique-Compelec, ^centre industriel de

Caen). ^{Ils sont} mono-cristallins et obtenus _par épi-

taxie en phase liquide ^{sur substrat de GaP orienté}

suivant une face (100) ^{à 30} près. ^Ces plaques ^sont

de type ⁿ ( ~ ^{8 x 1015 cm-3 à 300} K) ^{et elles con-}

tiennent de l’azote en concentration 7 x 1018 cm- 3

comme impureté isoélectronique. L’épaisseur ^totale

des échantillons est de l’ordre de’ 300 à 400 ym ^avec

une couche d’alliage de l’ordre de 30 _J.1m.

3. Détermination du coefficient d’absorption ^de GaAsO.11PO.898

3.1 MESURE DE LA TRANSMIT- TANCE.

Le coefficient d’absorption ^{est déterminé}

à partir ^{de la mesure} de la transmittance [2] d’un cristal à faces parallèles d’épaisseur ^{connue. La source} employée ^{est une} lampe à filament de tungstène, halogénée, ^{délivrant un} spectre de bande dans le visible avec une puissance globale ^{de 100 W. La lumière}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019810042080115100

1152

transmise _par le cristal est analysée ^{à travers un double}

monochromateur CODERG PHO. Le spectromètre, dans les conditions où nous l’avons utilisé, ^{a une} dynamique ^{de 10’.} Cette valeur est juste ^suffisante

pour ^mesurer la transmittance des matériaux étudiés au-dessus de la bande d’énergie ^interdite directe,

avec une épaisseur d’échantillon raisonnable de

10 gm.

Nous avons obtenu les lames minces _par polissage mécanique ^{à la} pâte diamantée. Les échantillons ^sont collés à la colle d’opticien ^{sur un} support ^{de verre} permettant ^leur manipulation. ^Le substrat de GaP est enlevé avec une pâte ^à gros grains, l’amincissement à partir ^de 40 ym ^est effectué avec des pâtes ^à grains

de 3 à 0,5 ym ^sur support souple.

La mesure est faite avec l’échantillon collé sur son

support ^et diaphragmé par ^{un trou} de 0,8 ^mm percé

dans âne-lame de cuivre. La mesure du 100 % ^de

transmittance est faite à travers la lame de support

et un trou identique ^{de 0,8 mm} dans l’écran. Une erreur

systématique ^{est donc} apportée par la présence ^d’une

fine couche de colle entre l’échantillon et son support.

3.2 CALCUL DU COEFFICIENT D’ABSORPTION.

La transmittance T et le coefficient d’absorption ^sont

liés _par l’expression [2] :

où R est le coefficient de réflectivité du _corps considéré et d l’épaisseur ^de l’échantillon.

Le signe ^au dénominateur dépend des ^conditions

expérimentales. Si le cristal est épais (À « d) ^{ou si}

les faces sont dépolies ^le rayon incident transmis et les _rayons qui ^sortent du cristal après ^{réflexion sur}

les faces internes de l’échantillon, ^ont perdu ^{leur rela-}

tion de phase : les intensités s’ajoutent ^et l’on obtient

une différence au dénominateur. Si, par contre, À > d,

on doit tenir compte ^d’une interférence entre les différents _rayons transmis, ^{et faire la somme des} amplitudes ^{avant d’élever au carré} pour ^trouver l’intensité. Dans ce cas on a une somme au dénomi-

nateur.

Pour un cristal épais la relation entre le coefficient

d’absorption ^et la transmittance ^est alors donnée par l’expression :

3.3 RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX.

Il n’existe _pas dans la littérature de mesure du coefficient d’absorp-

tion dans la région ^du gap direct de Ga(AsP) ; ^nous présentons ^{ici les résultats} que nous avons obtenus

sur un échantillon de GaAs, -,,,P,,, ^x

0,89 d’épaisseur

d

11 ± 1 gm. Nous ^ne possédions pas ^assez de matériau ^x

0,89 pour y réaliser la mesure.

Nous avons vérifié à l’aide des raies discrètes d’un laser à argon, que le coefficient de réflexion du maté- riau est pratiquement ^{constant sur} l’intervalle d’éner-

gie ^{étudié et} égal ^{à 30} % [3].

Nous reportons ^{sur la} figure ^{1 la} variation du coefficient d’absorption ^de GaAs0, 11P0,89 ^{à la tempé-}

rature ambiante. Le front d’absorption ^{dû aux tran-}

sitions directes barnde à bande en centre de zone de Brillouin est clairement visible en approchant 2,58 ^eV.

Fig. 1. - Courbe d’absorption ^de GaAso, 1, P,,,, ^{à T= 300 K.}

(Eo indique ^la position du gap direct.)

[Absorption coefficient of GaAsO.11 P 0.89 at ^room temperature.

Eo is the direct _gap energy.]

L’énergie de transition dans la bande interdite de

GaAs 1-xPx ^{est donnée par} l’expression [4] :

Les coefficients numériques ^{de cette} expression ^sont

le résultat d’un ajustage ^avec les résultats expérimen-

taux obtenus _par électro-réflectance [4, 5, 6].

L’expression (3) ^{conduit, dans} notre cas, à une

valeur de bande interdite de 2,577 ^{eV à T}

³⁰⁰ K,

en bon accord avec le résultat _que nous avons obtenu par la mesure d’absorption. ^{Etant donné} que les

mesures ont été faites à la température ambiante, ^il

n’a _pas été possible ^{de mettre en évidence la structure} excitonique ^observée par Dean et al. [7] ^au gap direct dans GaP.

Nous _avons, d’autre part, ^{fait une mesure de trans-} mittance dans l’alliage GaAso,2Po,8 ^{sur un} échantillon

d’épaisseur ^{20 gm. A cette} épaisseur, ^{il n’a} pas été

possible d’obtenir le coefficient d’absorption ^au-delà

du _gap direct. Entre la bande interdite en r et la bande interdite en X, l’absorption ^{due aux} transitions interbandes est identique ^{à celle observée dans} l’alliage ^{à 89} % ^{de GaP.}

4. Diffusion Raman résonnante. - 4.1 MESURE DE LA DIFFUSION RAMAN. - Les expériences ^{de diffusion}

Raman ont été faites sur le même spectromètre que les mesures de transmittance. Nous avons utilisé une

géométrie ^de réflexion, ^le champ électrique ^{de l’onde}

incidente étant placé ^{dans le} plan d’incidence, ^de

manière à minimiser la réflexion sur l’échantillon.

La lumière pénétrant ^{dans le} spectromètre ^n’a pas été analysée ^en polarisation.

Nous avons fait nos mesures sur un échantillon de

GaAso,2Po,8 dont la bande d’énergie ^{interdite est de}

l’ordre de 2,45 ^{eV. Nous avons} fait varier la tempéra-

ture de l’échantillon entre 100 et 300 K. Ce qui ^{nous a} permis d’augmenter l’énergie ^du gap jusque ^vers 2,57 ^eV. L’utilisation des raies discrètes d’un laser à argon pour chaque température ^{nous a} permis

d’étudier la résonance sur une large gamme d’énergies

de l’ordre de 370 meV, ^ce qui ^est impossible pour

x

0,89, le gap valant 2,6 ^eV.

Notre procédure expérimentale ^{nécessite un certain}

nombre de corrections des mesures directes. Nous

avons tout d’abord corrigé l’intensité mesurée des

pics ^{Raman en tenant} compte ^{de la} variation de la

population ^des phonons ^{avec la} température. ^Nous

avons choisi de ramener les intensités à celles à la

température ambiante, par l’expression [8] :

où nwo ^est l’énergie ^du phonon (nous ^n’avons pas tenu compte ici de la variation de nwo ^{avec la} tempé- rature), To

^la température ambiante, ^T

^{la tem-} pérature ^{des mesures.}

Nous avons tracé d’autre part les courbes de réso-

nance en fonction des longueurs d’onde incidentes

efficaces, ^tenant compte ^{de la} variation de l’énergie

du _gap, qui ^{est linéaire entre 77 K et 300 K.}

avec a

4,45 cm -1 /K.

L’énergie incidente efficace ^est donc donnée en

fonction de l’énergie ^des photons ^incidents par

l’expression :

Le faisceau incident et le faisceau diffusé sont

absorbés _par le cristal. Loudon [9] ^{a établi la formule}

de correction de la diffusion Raman dans le cas d’une

géométrie ^{de réflexion sur un cristal} infini, lorsque l’épaisseur du cristal est grande ^{devant la} profondeur

de pénétration :

1 d, Ii : intensités du faisceau diffusé ^et incident.

ad, a; : coefficients d’absorption ^à l’énergie ^du photon

incident et diffusé.

R : efficacité Raman.

La diffusion Raman étant un processus de troisième ordre en perturbation, ^R peut toujours ^être négligé

devant _a; et ad :

Nous avons utilisé _pour les valeurs de _ad et a;

des valeurs extrapolées ^à partir ^de nos mesures sur

l’échantillon de concentration x

0,89 ^{et nous avons} négligé ^au dénominateur l’exponentielle ^{devant 1.}

4.2 RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX.

L’alliage Ga(AsP) ^{a un} comportement à deux modes qui signi-

fie _que, sur le plan ^{de la} dynamique ^de réseau, chaque

constituant conserve une certaine individualité. Cela

se traduit sur un spectre Raman, par la présence ^des pics caractéristiques ^{des deux} composés ^constitu-

tifs GaP et GaAs [12].

Le spectre ^{Raman de} premier ^{ordre de} GaAso,2P 0,8

est donné sur la figure 2 pour les fréquences inférieures à 400 cm-1. Dans l’ordre des énergies décroissantes,

on observe les modes L02 ^et T02 respectivement ^à

399 cm-1 et 363 cm-1 dus à GaP, ^{les modes} LO,

Fig. ^2.

Spectre ^{Raman de} premier ordre de la première ^{et de la}

deuxième réplique ^de GaAs0,2P0,8 ; ^T

³⁰⁰ K; Ài

^{458 nm.}

[Raman spectrum ^of GaAso,2Po.s ^{at room} temperature, exciting wavelength ^{458 nm,} showing the first order spectrum ^{and its two} first replicas.]

et TOI respectivement ^{à 277 cm-1 et 266 cm-1}

dus à GaAs, ^{et un} pic ^{à 382 cm-1} qui n’apparaît

pas dans GaP, appelé pic ^{X. Ce} pic ^{X a été} interprété,

dans un article antérieur [13], ^{comme étant dû au} couplage anharmonique ^du phonon polaire ^{LO avec}

un continuum de doubles phonons acoustiques, ^eux-

mêmes en interaction anharmonique. ^{Le mode} T02

a une intensité d’environ 1 % ^de l’intensité du mode

longitudinal L02 ; ^{ceci est dû} à l’orientation des cristaux utilisés qui ^sont taillés suivant une face (100)

pour laquelle ^{les modes} transverses optiques ^sont

interdits dans la structure cubique ^blende [10]. ^La température de l’échantillon est de 100 K et la raie incidente est la raie à 458 nm du laser à _argon ionisé,

ce qui ^{donne une} différence d’énergie ^{entre les} photons

incidents et le _gap direct de HCOL - hoeo ^{= 1220 cm-1.}

On observe sur la figure 2, ^une augmentation ^{du fond}

continu aux alentours de 1 200 cm-1, qui peut ^être

attribuée à la luminescence due aux recombinaisons

1154

électroniques interbandes au centre de la zone de Brillouin. La bande à 1 190 cm-1 est exactement en

coïncidence avec le triple ^de l’énergie ^du phonon L02 (1 187 cm-1) ^et l’on observe dans le spectre ^des

structures supplémentaires pour des fréquences ^infé-

rieures à 1 190 cm-1. Nous avons tracé sur la figure ³

Fig. ^3.

Position relative des photons ^{incident et} diffusé dans les conditions expérimentales ^{de la} figure ^2.

[Relative positions of incident and scattered photons in the expe- rimental conditions of figure 2.]

un diagramme simplifié ^des énergies permettant ^de situer la position ^{relative en} énergie ^des photons

incidents et diffusés dans les conditions expérimentales

de la figure ^2. L’énergie Eo représente ^la largeur ^{de la}

bande d’énergie ^{interdite au centre de la zone de}

Brillouin. La mesure des déplacements ^en fréquence

montre, ^{avec une} précision ^{de 1} %, qu’il s’agit ^du spectre ^{Raman du} premier ^ordre déplacé, ^{vers les}

basses énergies, ^de l’énergie ^du phonon L02 ^{et de}

deux fois celle-ci. Par analogie ^avec les résultats de

luminescence, nous avons appelé ^ces structures répli-

ques Raman.

Nous avons reporté ^{sur la} figure ^{4 le} spectre ^Raman complet (Stokes ^et anti-Stokes) ^de GaAs0,13P0,87,

à la température ^ambiante pour ^une longueur ^d’onde

excitatrice de 488 ^nm (2,54 eV) ^très proche ^de l’énergie

de la bande interdite au centre de zone (2,55 eV).

Fig. ^4. - Répliques anti-Stokes (pics ^{1 et} 2) ^{dans les} spectres Raman Stokes et anti-Stokes de GaAs0,13P0,87; ^{T = 300 K;}

Âi

^{488 nm.}

[Anti-Stokes replicas (peaks ^{1 and} 2) ⁱⁿ the Raman spectrum ^of GaAso.13PO.87 at ^room temperature ^and exciting wavelength

488 nm.]

’On observe _que, dans ces conditions, l’intensité des

pics ^{de la} première réplique ^{est assez} importante

pour masquer le spectre ^{Raman du second ordre.}

Dans la région ^{Stokes du} spectre ^les pics marqués ¹

et 2 ont un déplacement ^en fréquence correspondant

aux différences d’énergie ^w (L02 - LOI)

^{122 cm-1}

et w (2(L02 - LO1))

^{244 cm-1. Nous les inter-}

prétons ^comme étant des composantes ^{à basses}

énergies ^du spectre ^Raman de second ordre. On retrouve ces pics dans la combinaison soustractive du spectre ^{Raman du} premier ^{ordre. Le} pic ^inter-

médiaire entre les pics ^{1 et 2 à la} fréquence ^{212 cm-1}

est interprété ^{comme étant dû} à la contribution addi- tive de phonons acoustiques transverses de moments

opposés ^au point ^{X de la zone} de Brillouin 2 TA(X).

Sur la figure 5, nous avons reporté la variation de l’efficacité Raman résonnante (intensité mesurée, ^cor- rigée ^de l’absorption) ^en fonction de l’énergie ^incidente

pour les deux modes prépondérants LOI ^et L02

du spectre ^{Raman de} premier ^{ordre. Les} deux courbes

présentent ^{un maximum} large ^{et assez} peu prononcé

au voisinage ^de l’énergie de la bande interdite Eo ;

le facteur d’amplification ^{est assez} faible, de l’ordre de 8,

ce qui ^est légèrement plus ^faible que la valeur observée par Weinstein et Cardona dans GaP [11] pour le mode LO(T ) interdit. Il convient de _remarquer,

Fig. ^5.

Variation de l’intensité des modes LOI ^et L02 ^du spectre Raman de premier ^{ordre en} fonction de l’énergie ^des photons

incidents dans GaAsO,2pO,8’

[Excitation spectrum ^{versus incident} photon energy of LOi ^and L02 ^modes ofGaAso.2P 0.8.]

cependant, ^{que nous} étudions ici des alliages GaAs1-xPx, ^{et dans GaP} pur, la largeur de la réso-

nance semble plus ^étroite d’un facteur deux, ^environ.

Malgré l’incertitude sur les _mesures, on voit apparaître

une structure qui ^{reflète la} double résonance de la

diffusion Raman : résonance lorsque ^le photon ^inci-

dent et le photon ^diffusé coïncident avec l’énergie

de la transition directe. Ces deux résonances sont

d’intensités comparables. Remarquons enfin, que le rapport ^des intensités à la résonance qui ^{est d’environ}

100 est le même _que le rapport ^des intensités des modes hors de la résonance.

La figure ⁶ présente l’efficacité Raman résonnant R

en fonction de l’énergie ^des photons ^incidents pour les deux pics prépondérants ^{de la} première réplique

2 L02 ^et (LOI ⁺ L02). L’aspect ^le plus remarquable

de cette figure ^{est le} rapport de résonance qui ^atteint 104. Lorsque la résonance est atteinte, l’intensité des

Fig. 6. - Variation de l’intensité des modes (LO, ⁺ L02) ^et

2 L02 ^{de la} première réplique ^en fonction de l’énergie ^des photons

incidents dans GaAsO,2PO,8.

[Excitation ^{spectrum versus incident photon energy of (LO 1 + L02)}

and 2 L02 modes in the first replica ^of GaAsO.2P o.s.]

pics ^de réplique ^{a la même valeur} que celle des pics ^de premier ^ordre. Ici, encore, ^on observe la double réso-

nance lorsque ^le photon ^{incident et le} photon ^diffusé

sont en coïncidence énergétique ^{avec la transition}

sur le niveau qui ^sert d’état intermédiaire. Contraire- ment à ce que l’on observe pour le premier ordre, ^la

résonance est, ^de plus, d’un ordre de grandeur plus

faible _que la résonance au photon ^{diffusé. Il est à noter}

que les pics ² L02 ^et (LOI ⁺ L02) ^{ne sont observa-}

bles qu’en résonance, ^alors que le spectre ^du premier

ordre et de second ordre sont observables aussi bien hors de la résonance.

5. Discussion et conclusion.

Lorsque, ^dans GaAso,2Po,s, ^on excite la diffusion _{Raman par} des

photons d’énergie supérieure à celle de la bande inter- dite directe au centre de la ^zone de Brillouin, ^{on observe}

un spectre présentant ^ce que ^nous appelons ^des répli-

ques, c’est-à-dire des translations du spectre ^de pre- mier ordre de l’énergie ^du phonon ^{LO en Stokes ou}

en anti-Stokes. Ce type de diffusion est qualitative-

ment différent de la diffusion de second ordre qui ^est

aussi observée dans nos spectres.

Le point ^le plus important ^est qu’une réplique ^est

constituée des mêmes éléments _que ceux que donne le spectre ^{Raman du} premier ^ordre exclusivement, alors _que le spectre ^Raman de second ordre ordinaire est constitué de combinaisons additives ^ou soustrac- tives de modes normaux de vibrations aux points ^de

la zone de Brillouin de maximum de densité d’états.

En géométrie ^{de réflexion sur une face} (100), ^les règles

de sélections interdisent la diffusion _par des modes transverses optiques ^ce qui ^est illustré, ^{sur la} figure ^2,

par ^un rapport 100 environ entre les pics ^{TO et LO}

pour l’alliage ^{riche en GaP. Le} pic TO interdit _pour le composé pur GaP se retrouve dans la réplique

avec un rapport d’intensité avec LO comparable ^à

celui dans le spectre ^{Raman de} premier ^{ordre. De} même, ^{il existe entre} les modes LO et TO dans l’alliage

le pic ^X qui apparaît également ^{dans les} répliques.

Nous avons vu que l’émission Raman peut ^se

produire ^avec absorption ^d’un phonon ^LO (proces-

sus de répliques anti-Stokes) ^{de sorte} qu’un spectre complet peut ^être décrit _par une formule du type :

où h(op... ^{décrit le spectre Raman de premier ordre}

et n est un entier. Dans le cas de l’alliage Ga(AsP),

la formule doit être complétée par ^{un terme} supplé-

mentaire rendant compte ^{de la} présence ^{d’un deuxième} phonon ^LO. Cependant, à force de couplage égale,

les répliques ^{dues au} phonon LO du GaAs dans l’échantillon _que nous avons étudié devraient être cent fois plus ^faibles que celles dues au phonon ^du GaP,

ce qui explique que ^{nous ne} les ayons pas observées.

Il existe au moins trois types ^de processus pouvant intervenir dans une diffusion résonnante à deux pho-

nons : a) ^le processus de diffusion simultanée, ^{où deux} phonons ^{de moment} opposé ^sont émis simultané- ment ; b) ^le processus de diffusion itérative; c) ^le

processus ^en cascade. L’efficacité Raman à deux

phonons ^{a été calculée} pour le _processus en cascade

à partir ^de l’expression ^suivante [14] :

1156

où HEL ^est le hamiltonien d’interaction électron-

phonon, HER le hamiltonien d’interaction électron-

radiation, ls(O) ls(qi) ^sont les états du cristal construit

sur le niveau ls de l’exciton avec ou sans phonon ^de

moment ql. Au dénominateur apparaissent ^{les éner-} gies ^{et les} largeurs ^des différents niveaux impliqués.

Ce calcul rend bien compte ^{de la} diffusion harmo-

nique résonnante des phonons LO dans GaSe.

Ce type ^{de calcul ne} peut pas être appliqué ^directe-

ment au problème ^des répliques. ^En effet, pour rendre compte ^d’un pic (LO ⁺ TO) ^on doit écrire dans

l’expression précédente ^{un terme} d’interaction

électron-phonon pour chacun des types ^de phonon.

Les résultats expérimentaux ^montrent que (LO + TO)

et 2 LO ont le même ordre de grandeur ^{en intensité}

de sorte que l’élément de matrice qui contient le hamiltonien électron-phonon ^{TO ne doit} pas être ^sen- siblement plus ^faible que l’élément de matrice qui

contient le hamiltonien électron-phonon ^{LO. De}

sorte que l’utilisation d’un tel calcul conduit à la

prédiction ^de pics ^de type ² TO, de même ordre de

grandeur que les autres. De tels pics ^{ne sont} pourtant pas observables expérimentalement.

Une autre tentative d’interprétation ^{de nos résul-}

tats a été faite [15], qui diffère des processus à deux

phonons considérés précédemment. Elle abandonne la voie des traitements perturbatifs pour considérer

un état intermédiaire constitué du couplage ^fort

d’un exciton et de phonons ^{LO. On} parle ^{dans ce}

cas d’un exciton « habillé » de phonons ^{et décrit} par

un hamiltonien du type :

où _eo est l’énergie de l’exciton «nu», a+ a ^est l’opé-

rateur nombre d’excitons, ^{b+ b est} l’opérateur ^nombre

de phonons ^{et V est} le coefficient de couplage ^entre

excitons et phonons. ^{Dans une telle} approche ^{V doit}

être du même ordre de grandeur que l’énergie ^des phonons impliqués, ^ce qui ^{conduit à un ordre de} grandeur identique pour l’intensité d’un pic ^{LO et}

d’un pic ² LO, ^en bon accord avec les résultats expé-

rimentaux. Pour aller plus loin, ^{un calcul} explicite ^de

l’efficacité Raman devra être effectué, dans le cadre de ce modèle.

Les difficultés actuelles rencontrées en diffusion résonnante de la lumière proviennent essentiellement de l’absence de progrès théorique percutant ^{dans le} domaine. Un formalisme très général ^{de l’émission}

secondaire résonnante a néanmoins été récemment

développé [16] qui ^se propose de décrire de façon

unitaire tous les processus de diffusion résonnante.

Il convient maintenant de construire des modèles utilisant ce cadre _pour rendre compte des résultats

expérimentaux ^{variés obtenus.}

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