Étude de la conduction électrique des couches métalliques minces en haute fréquence

237.

ÉTUDE DE LA CONDUCTION ÉLECTRIQUE

DES COUCHES MÉTALLIQUES MINCES EN HAUTE FRÉQUENCE

Par Mlle OFFRET et M. B. VODAR,

Laboratoire des Hautes Pressions, ^Bellevue (S.-et-O.) (France).

Summary. 2014 The electrical resistance of thin films evaporated

glass decreases with increas-

ing frequencies ; the variation is

important ^at very low temperatures. ^{This effect is account-}

ed for the. existence of capacities ^between aggregates.

This measures at high frequencies can give informations about metallic conduction within

grains, while measurements with direct current inform about the work fonction of electrons.

LE JOURNAL

PHYSIQUE

LE RADIUM TOME 17, ^MARS 1955,

Pour essayer d’expliquer la conduction en cou- rant continu dans les couches métalliques ^minces

on a fait intervenir la résistance des barrières inter-

granulaires ^(ou interatomiques) [1], [2], [3], [4], [5].

Mais le rôle exact joué par ^ces barrières ^{est encore}

sujet ^à discussion.

D’autre part, ^les semi-conducteurs complexes

ont une dispersion ^{de la constante} diélectrique ^et

de la conductivité, dispersion qui ^{a été attribuée}

aux capacités intergranulaires ^et qu’on appelle parfois ^effet Maxwell-Wagner [6], [7].

Pour les couches photoconductrices ^moyenne-

ment minces de semiconducteurs tels que PbS,

Chasmar [8] ^{a montré} que la conductivité croît

avec la fréquence ^{et a} expliqué ^cette observation par le court-circuit capacitif des résistances inter-

granulaires. ^{Rittner et Grace} [9] ^ont indiqué ^le

rôle de la capacité répartie (capacité ^d’une ligne repliée ^sur elle-même) qui intervient fortement pour diminuer la résistance apparente ^{mesurée et}

ils ont estimé l’action de cette capacité ^{selon la}

théorie de Howe ; Humphrey, ^{Lummis et Scanlon} [10] pour les films de Pbs ^et Te concluent qu’il

faut que les capacités intergranulaires ^inter-

viennent quand ^{même dans les} propriétés ^{en HF}

de certains films. Broudy ^et Levinstein [11] ^modi-

fient la théorie de Howe et étudient non seulement des semiconducteurs mais aussi des films métal-

liques. ^Leur conclusion est que la théorie de Howe remaniée suffit à expliquer ^les propriétés ^{HF des}

films normaux c’est-à-dire parfaitement uniformes ;

les films macroscopiquement ^{non uniformes} pré-

sentent des capacités réparties supplémentaires

donnant une variation plus rapide ^{de la résistance}

avec la fréquence ; ^{selon ces auteurs,} il n’est pas nécessaire de faire intervenir les capacités ^inter- granulaires ^dans l’interprétation ^{de leurs} résultats.

L’effet des capacités intergranulaires ^{des films}

minces n’est ^autre que l’effet Maxwell-Wagner ^des

semiconducteurs complexes bien que les ^auteurs ci-dessus ne le désignent pas sous ce nom.

Nos recherches commencées en 1953 ont abouti à

quelques ^résultats préliminaires [12] ^{se rapportant}

uniquement ^{à nos} résistances habituelles (couche

de platine évaporée ^{sous vide sur un bâtonnet}

de verre de 3 mm de dbmètre, ^bâtonnet qui ^est

ensuite scellé sous vide dans une petite enveloppe

de _{verre ;} largeur ^du dépôt : ¹ mm, longueur

variant de 1 ^cm à quelques cm.). ^La plupart ^des

mesures ont été faites à 1 Mhz et à 30 Mhz à l’aide d’un Conductance meter Boonton qui ^est spécia-

lement prévu pour la détermination des conduc- tances faibles ; la méthode est une méthode de substitution (après ^{avoir établi} la résonance on

remplace la résistance inconnue par ^une résistance

étalonnée). ^{On a} également ^{utilisé un} pont ^en double T General Radio jusqu’à ^{10 Mhz} pour les résistances pas trop élevées. Quelques ^{mesures ont}

été faites (à température ^normale seulement) ^sur

le Qmètre ^Boonton jusqu’à ^{200 Mhz.} Les valeurs données représentent ^la partie résistive de l’impé-

dance du conducteur. Pour les mesures aux basses

températures ^{on a tenu} compte ^de l’impédance ^de

la ligne coaxiale de connection qui pouvait ^avoir jusqu’à ^{20 cm de} long ; ^{toutefois ces} corrections sont assez incertaines. Mais elle sont négligeables

à 1 Mhz de sorte que les résultats relatifs à cette

fréquence ^{ou aux} fréquences inférieures sont précis.

Pour les mesures aux basses températures, ^{la résis-}

tance dans son ampoule vidée était simplement plongée ^{dans un vase de Dewar. Des} précautions

ont été prises pour éviter l’humidité ^ou le givre ^sur

les connections. Les pertes HF dans le verre inter- viennent également [13] ; l’emploi d’ampoules ^en quartz ^serait préférable ; la résistance équivalente

des ampoules ^et du bâtonnet support ^{en verre est}

de l’ordre de 1010 ohms à 1 Mhz à température

ordinaire (verre MO). ^On est surtout limité par l’humidité adsorbée sur le verre à température ordinaire ^ou par ^les pertes ^{dans les} lignes pour les

mesures à basse température. ^Pour les résistances

auxquelles nous nous sommes limités, ^l’erreur

totale à 1 Mhz ne dépasse pas + ¹⁰ %.

Un exemple des résultats est représenté figure ^1.

Dans cet exemple ^on voit que ^non seulement la résistance R est diminuée _{mais que} le signe ^même

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:01956001703023700

238

du coefficients de température ^a changé ^{en HF et}

est devenu positif.

FIG. 1.

R

f (T). Résistance

platine

support pyrex.

Sur les figures ^{suivantes on a} porté ^en pointillé

la variation de .R due aux capacités réparties ^d’un

film uniforme basée sur les courbes de Levinstein

FIG. 2.

Résistance en platine sur support ^{Mo T}

^{293° K.}

FIG. 3.

R

f (N). Résistance A

platine

support pyrex.

(effet ^Howe remanié). ^On voit que ^cet effet reste

généralement ^{nettement inférieur aux variations} observées, ^{surtout aux basses} températures.

D’autre part ^en première approximation ^{les courbes} expérimentales ^ne changent pas beaucoup ^{avec le} spécimen de résistance étudié ni avec sa longueur.

FIG. 4.

294M R

f(N). Résistance

platine ^sur support ^{verre Mo.}

FIG. 5.

193M R = f (N). Résistance

platine ^sur support ^{verre Mo.}

L’effet de non uniformité macroscopique ^fortuite

des couches ne paraît ^donc pas être l’élément déter-

minant ; d’ailleurs d’autres études antérieures [1]

sur les mêmes types ^{de couches avaient montré}

que de telles non uniformités sur des couches éva-

porées dans des conditions géométriques ^conve-

nables ne jouent pas ^un rôle important (par exemple, ^on obtient la même énergie d’activation

en CC quelle ^{que soit la} longueur ^{de la couche et la}

direction suivant laquelle ^{on mesure la conduction}

239

et des discontinuités dans la pente ^de log R(1 fT)

se manifestent dans les rares cas où la couche

comporte ^des régions ^{de nature} différentes). ^D’ail-

leurs dans la référence [11] ^{on constate sans} l’expliquer ^{le fait} que les variations en fonction de la fréquence, de la résistance des films dits

anor- maux » ou

non uniformes » ne dépendent pas

beaucoup ^{de leur forme} géométrique. L’effet dû

aux capacités réparties (Howe) ^est représentable

par ^une courbe universelle RNRcc en ^{fonction de}

R ccN, ^{N étant la} fréquence ^{dans cette} représen-

tation la variation est assez lente ^en fonction de N.

FiG. 6.

R

f (T). Résistance 90a

platine ^sur support ^{verre Mo.}

Par contre, ^l’effet Maxwell-Wagner ^est représen-

table par ^{des relations} analogues ^mathémati- quement ^{aux formules de} dispersion ^de Debye, ^soit

selon r6l

.

pour la résistivité série _pN de particules ^conduc- trices (P2 épaisseur ¹ séparées par des barrières pi épaisseur X) peu conductrices. Si Xp1 ^» P2 on ^{a :}

dans le cas où les constantes diélectriques el et S2 sont égales : ^ci

^S2

On voit sur ces expressions extrêmement sim-

plifiées que

^croît quand ^{pl croît} c’est-à-dire quand

la température ^{décroît. L’effet} Maxwell-Wagner

doit donc devenir plus important ^{aux basses tem-} pératures ^si l’on admet que pi est ^une résistance déterminée _par l’excitation thermique des électrons au-dessus des barrières intergranulaires. ^{On cons-}

tate en outre que ^cet effet doit croître rapidement

avec la fréquence ^{dans une} certaine gamme de f ré- quences, contrairement ^à l’effet _Howe.

Sur les courbes présentées ^{on constate en effet}

que la variation ^avec la fréquence ^{est la} plus importante ^{à la} température ^du point triple

de H2. ^Pour mettre nettement ^en évidence l’effet

Maxwell-Wagner ^{dans les couches} métalliques minces, ^{il semble} qu’il ^faut opérer ^{soit à} fréquence

très élevée, ^{soit à très basse} température. ^{Il se} peut

que les fréquences de la référence [11] n’aient pas été suffisantes, ^{les mesures} ayant ^{été limitées à la} températures ^ordinaire.

Aux fréquences suffisamment élevées on peut espérer ^{atteindre un} palier correspondant ^{à la}

mise en court-circuit des résistances intergranu-

laires (valeur ^de poo # P2 ^avec les hypothèses ^ci- dessus). ^{Un tel} palier ^a déjà ^été atteint pour les semiconducteurs complexes ^massifs [7]. ^{Dans les}

couches métalliques ^{minces la} valeur ainsi obtenue pour p2 serait d’un grand ^intérêt théorique ^{car elle}

donnerait des renseignements ^{directs sur la conduc-}

tion dans un cristal métallique soit très mince soit même composé ^{d’un très} petit nombre d’atomes

(cristal petit ^{dans toutes ses} dimensions).

Si aucune énergie d’activation n’est nécessaire pour la propagation des électrons à l’intérieur d’un

agrégat ^{de la} couche, la variation avec la tempé-

rature de _p2 devrait être celle des métaux corrigés

selon Sondheimer, ^des facteurs dus à la limitation du libre parcours. Mais l’agrégat monocristallin très mince ou très petit peut présenter ^une énergie

d’activation due, ^{soit au} fait que la conduction ^est limitée à deux dimensions, ^{soit au fait} qu’il

contient un petit nombre d’atomes (niveaux ^ne

formant pas encore une bande continue) ; ^{dans ce}

cas, les. mesures en haute fréquence donneraient des renseignements ^{sur cette} énergie d’activation

intragranulaire intéressant directement la théorie de la conduction métallique, alors que la conducti- bilité en courant continu des couches granulaires

très minces est plutôt ^{en relation avec le travail de}

sortie des électrons des métaux.

DISCUSSION

M. Vodar.

Il est intéressant de mesurer les

pertes. Cette méthode peut ^{donner un} autre moyen pour obtenir l’énergie d’activation ^comme le fait M. Freymann ^{en ce moment dans les solides mas-}

sifs. Mais il est très difficile de réduire les pertes parasites ; ^{il faut} travailler sur du quartz.

M. Blanc-Lapierre.

^{Comment avez-vous}

mesuré la résistance ?

M. Vodar.

Avec ^un conductancemètre, _par

la méthode de substitution..

M. Nifontoff.

Est-ce que ^vous pensez que cette méthode peut ^{mener à la mesure des} capa- cités intergrains, ^ce qui ^serait intéressant ?

M. Vodar.

C’est probable.

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BIBLIOGRAPHIE

[1] MOSTOVETCH (N.) ^{et VODAR} (B.), Semiconducting ^Mate- rials, p. ^260. Édit. H. K. Henisch, Butterworths Publ.

[2] MOSTOVETCH (N.), ^Ann. Physique, Paris, 8, ^61.

[3] ^FELDMAN (Ch.), ^Ann. Physique, ^Paris (sous presse).

[4] ^{Travaux de} BLANC-LAPIERRE, ^PERROT (M.), ^et collaborateurs.

[5] Travaux de VAN ITTERBEEK et collaborateurs.

[6] ^KOOPS (E. G.), Phys. Rev., 1951, 83,121.

[7] ^KAMIYOSHI (K.), Phys. Rev., 1951, 84, ^374.

[8] CHASMAR (R. P.), Nature, 1948, 161, ^281.

[9] ^RITTNER (E. S.) ^{et GRACE} (F.), Phys. Rev., 1952, 86, ^955.

[10] ^HUMPHREY (J. N.), ^LUMMIS (F. L.) ^{et SCANLON} (W. W.), Phys. Rev., 1953, 90, 111.

[11] ^BROUDY (R.) ^et LEVINSTEIN (H.), Phys. Rev., 1954, 94, 285 et 290.

[12] ^OFFRET (Mlle S.), ^{et VODAR} (R.), ^{C. R. Acad.} Sc., 1954, 239, ^1027.

[13] Voir par

STANWORTH (J. E.), Physical Properties

of Glass, p. ^137. Clarendon Press, Oxford, ^1950.