Étude par spectrométrie de masse d'une source d'ions positifs à décharge électrique de haute fréquence

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Étude par spectrométrie de masse d’une source d’ions

positifs à décharge électrique de haute fréquence

J.C. Abbe, J.P. Adloff

To cite this version:

94 A.

ÉTUDE PAR SPECTROMÉTRIE DE MASSE D’UNE SOURCE D’IONS POSITIFS A DÉCHARGE

_ÉLECTRIQUE

DE HAUTE

_FRÉQUENCE

Par J. C. ABBE et J. P.

_ADLOFF,

Centre de Recherches Nucléaires de _Strasbourg,

Département de Chimie Nucléaire.

Résumé. 2014 Une source d’ions H. F. a été _adaptée sur un _{spectromètre} de masse Atlas. On donne une description détaillée du montage ainsi _{que la composition,} en fonction de la _pression, du faisceau

ionique extrait de la _décharge dans _{l’hydrogène,} le deutérium et _l’argon. Abstract. 2014 An Atlas

mass-spectrometer has been _equipped with an RF ion source. A detailed

description of the _arrangement is _given, and the _composition of the ion beam extracted from a

discharge in _hydrogen, deuterium and _{argon has} been examined as a function _{of the gas} pressure in the source.

Introduction. - La chimie des radiations étudie

les effets

_chimiques

des

_rayonnements

nucléaires

sur la matière. Les

produits

_primaires

des

interac-tions sont en

_{majeure partie}

des

ions,

des radicaux

libres et des molécules

_excitées,

et le résultat

_global

des transformations

_{radiochimiques}

_dépend

des suites de réactions

_auxquelles

_participent,

à un

moment

_quelconque,

ces

_espèces

ionisées ou non

par

le jeu

de réactions ions-molécules ou

radica-laires.

Étant

réduit à faire des

_hypothèses

sur la

_nature,

l’abondance et le rôle exact des

_ions,

on a

_essayé

d’exploiter

les données de la

_{spectrométrie}

de

masse en admettant _{que la} distribution initiale des

ions _{créés par des} radiations de haute

_énergie

était

analogue

à celle

_{qui apparaît}

dans les

spectro-grammes de masse

_{[1, 2, 3]. Cependant}

les

corré-lations entre les résultats doivent être limitées :

a)

le

_temps

_qui

s’écoule entre la formation des ions dans la source d’un

_{spectromètre}

de masse et leur détection est de l’ordre de 10-6 _{s ;}

b)

les conditions de

_pression

sont très diff é-rentes : dans la source d’un

_{spectromètre}

de _masse,

la

_pression

est de ~o~~ ou 10-5 mm de

_{Hg ;}

en

chimie des

_radiations,

elle est souvent voisine de la

pression atmosphérique ;

c)

on est en droit de se demander si les ions

for-més _{par bombardement}

_{électronique}

sont

iden-tiques

à ceux

produits

_{par des}

_rayonnements

nucléaires,

même si les conditions de

_pression

sont

comparables.

Pour étudier le

_phénomène

_primaire

de l’ioni-sation _{par les}

_particules

_nucléaires,

il serait inté-ressant de

_remplacer

les électrons de la source

d’ions du

_{spectromètre}

de ‘ masse _par d’autres

agents

d’ionisation. Des

_expériences

ont été réali-sées dans ce sens _par Melton

[6]

à l’aide d’une source de

20SpO,

émetteur ce, introduite dans la chambre d’ionisation.

D’une manière

_générale,

les

_spectres

des molé-cules

_{polyatomiques}

observés dans ces conditions

sont

_beaucoup

_{plus simples}

_que ceux obtenus avec une source à bombardement

_{électronique.}

Cepen-dant ces résultats sont « f aussés o en raison de la formation d’électrons secondaires sur les

_parois

de la chambre. Par

_ailleurs,

l’émission des

_particules

oc

n’étant pas

dirigée,

les ionisations se

_produisent

en

des

_points

très différents de la

_chambre,

ce

_qui

a

pour effet d’accroitre le

gradient

en

énergie

des

ions

_composant

le faisceau et d’introduire des

phé-nomènes de discrimination.

_Enfin,

_l’emploi

d’un émetteur oc ne

_permet

_pas de faire varier de manière

simple l’énergie

des

_particules

ionisantes.

Au lieu de

_particules

émises _par une source

radio-active,

il semble

_préférable

d’utiliser des ions pro-duits _par une source d’ions. La construction d’un

spectromètre

à deux

_étages

d’un

_type

_analogue

à ceux

réalisés par Talrose

_[7]

et _par Lindholm

_[8]

a été

entreprise.

Le faisceau de

_particules

de

_rapport

m je donné,

créé dans le

_premier

_étage;

_pénètre

dans la chambre d’ionisation du second

_étage

_qui

cons-titue le

_{spectromètre}

de masse

_proprement

dit.

Le

_présent

travail est limité à l’étude et à la mise

au

_point

de la source d’ions devant être

_adaptée

sur

le

_premier

_étage.

Il existe dans la littérature de nombreuses

des-criptions

de sources d’ions

_répondant

à des exi-gences très variées. Talrose et Lindholm

_équipaient

le

_premier

_étage

de leurs doubles

_{spectromètres}

avec des sources à bombardement

_{électronique.}

Nous avons

_pensé

utiliser une source à

_décharge

électrique

de haute

_fréquence

_(ou

source H.

_F.).

Celle-ci

_produit

des courants

_{ioniques beaucoup}

plus

intenses et

_permet

de faire varier

_l’énergie

des

particules

dans un

_{plus large}

domaine. En

_outre,

l’étude de la

_composition

du faisceau

_peut

présen-ter un certain intérêt du

_point

de vue de la

spec-trométrie de masse. De nombreux auteurs ont

t,E JOURNAL DE PHYSIQUE PHYSIQUE APPLIQUÉE

AU

TOME _24, JUIN _1963, PAGE

95 A donné des

_descriptions

détaillées de

_montages

de

sources H. F. mais la

_reproduction

exacte d’un

dispositif

décrit dans la littérature n’est pas

tou-jours possible

et de très nombreux facteurs doivent être déterminés

_{expérimentalement.}

Une source d’ions H. F. a été montée sur un

spec-tromètre de masse Atlas CH3 modèle IV en vue

d’étudier son fonctionnement et

_d’analyser

les ions formés _par la

_décharge

dans

_{l’hydrogène,}

le deutérium et

_l’argon.

I.

Description

du

_montage.

-

1)

LA SOURCE D’IONS. - C’eSt une source du

_type

source de Moak

_{[9] ;}

réalisée en verre _pyrex, le diamètre externe est de 32 mm et la hauteur de 180 mm. Au

sommet de la chambre est soudée une fine

_tige

de

tungstène portée

à un

potentiel positif.

Un

_petit

disque

intérieur

_également

en _pyrex, isole le

_plasma

de cette

_{tige métallique}

et diminue le flux d’élec-trons

_atteignant

celle-ci.

Le manchon de

_quartz

entourant le canal d’extraction

_éloigne

le

_plasma

de cette dernière

électrode. Sous l’influence du bombardement

ionique,

il se

_charge

_positivement

et

_joue

le rôle d’une anode virtuelle focalisant les ions dans le canal. La hauteur d du manchon au dessus du

canal

_{d’extraction,}

de diamètre

_D,

influe de manière

_importante

sur le débit

_ionique.

_D’après

Goodwin

_[10],

le

_rapport

_~/D

doit être

_égal

à 1 mais nous avons

_adopté

un

_rapport

double pour

lequel

les résultats étaient meilleurs.

En cours de

fonctionnement,

les

_parois

de la

chambre s’échauffent et il est nécessaire de les refroidir continuellement par un courant d’air.

2)

OSCILLATEUR. - Le schéma du

montage

est

représenté figure

2. La

_puissance

de l’émetteur est de l’ordre de 40 Watts et la

_fréquence

de 90 MHz La

_décharge

est linéaire : les électrodes sont constituées par deux anneaux en métal

_placés

à l’extérieur _{de la source, à} environ 40 mm l’un de

l’autre et

_couplés

directement à la self du circuit oscillant. Leurs

_positions

ont été déterminées

expé-rimentalement de

_façon

à obtenir le rendement d’ionisation

_optimal

et le débit

_ionique

maximal.

3)

SYSTÈMES D’EXTRACTION ET D’ACCÉLÉRA-TION

_{(fin. 1).}

- Le canal d’extraction est

un

_petit

tube d’aluminium de 1 mm de diamètre intérieur.

Di

et

_D2

sont deux

_diaphragmes

de 3 mrn de

dia-mètre,

le

_premier

est solidaire du

_{canal ;}

_FI

et

_F2,

deux fentes de

_0,9

mm de

_largeur

et reliées à la masse.

Les ions sont extraits du

_plasma

_{par le}

_champ

électrique

existant entre l’anode et le canal

d’extraction ;

ils sont ensuite accélérés entre les espaces

D 1

et

_{D 2}

_puis

entre

_{D 2}

et les fentes F.

Dans le

_montage

du double

_{spectromètre,}

les ions arrivant du

_premier

_étage

_{pénètreront}

dans la

Fie. 1. - Schéma _général du _montage. A : oscillateur. - B :

araldite. - C : araldite

chargée

de silice. - D :

vers tube _séparateur.

chambre d’ionisation

_portée

à un

_potentiel

de 3 kV

et leur

_énergie

devra donc être

_supérieure

à

_l’énergie

seuil de 3 keV. Les fentes

_{Fi et F2}

seront _alors

sup-primées

et le tube

_séparateur

de

_l’étage

_supérieur

ainsi que le

diaphragme

D 2,

portés

au

potentiel

de

3 kV. Nous avons étudié l’extraction des ions en

tenant

_compte

de ces données

_et,

en

_particulier,

le

potentiel

de

_{D 2}

a été conservé constant et

_égal

à 3 kV

_pendant

toutes nos

_{expériences.}

1/anone est

_portée

à un

_{potentiel compris}

entre 3 et 5

_{kv ;}

la tension de

_D1

est

_ajustée

à une valeur

intermédiaire de

_façon

à focaliser le faisceau.

96 A

chaîne de résistances

_permet

le

_réglage

des

poten-tiels des

_diaphragmes

_{D 1}

et

_{D 2.}

FIG. 2. - Émetteur

haute-fréquence.

5)

LE CHAMP

MAGNÉTIQUE. -

Une bobine d’in-duction est

_adaptée

autour de la source et crée un

champ magnétique

axial

_(parallèle

à l’axe de la

source). Sous. l’effet

de ce

_champ,

le

_plasma

se

concentre à la base de la chambre et sa surface

limite devient

_{hémisphérique.}

6)

ALIMENTATION EN GAZ DE LA SOURCE. - Le

gaz à étudier est contenu dans un réservoir muni

d’un manomètre

_permettant

de suivre les varia-tions de la

_pression

en fonction du

_temps

et d’éva-luer le _{débit moyen du gaz.} Une

_jauge

de

_Penning

indique

la

_pression

dans le

_{spectromètre}

au niveau

de

_F2.

La

_lecture,

en

_~,A,

sur

_l’appareil

de mesure

de cette

_jauge

est

_{proportionnelle}

au débit de gaz ; ce dernier est

_réglé

à l’aide d’une micro-fuite.

II. Difficultés

_{expérimentales.}

_-1)

STABILITÉ

DE LA SOURCE DANS UN LARGE DOMAINE DE PRES-SION. - L’établissement des courbes

exprimant

les variations des intensités

_ioniques

en fonction de la

pression

ne

_pouvait

se faire

_qu’en

maintenant

cons-tantes la

_puissance

H. F. et les tensions des élec-trodes.

_Cependant

_{pour focaliser} le

_faisceau,

il était nécessaire

_d’ajuster

très

_légèrement

la tension de

D 1.

Sur un

_{accélérateur,}

la

_pression

est

_réglée

à sa

valeur

_optimale

et de

_légères

modifications de la

puissance

H. F. en cours

_{d’expériences}

_permettent

de stabiliser éventuellement les oscillations du

plasma.

Nos

_{expériences exigeaient}

la recherche d’un

réglage

moyen de la

puissance

H. F.

permettant

de travailler dans un

_large

domaine de

_pression.

2)

DÉTERMINATION DE LA PRESSION A L’INTÉ-RIEUR DE LA CHAMBRE. - Différents auteurs

_[11],

[12]

ont effectué des mesures directes de la

_pression

en

_{adaptant une j auge}

de vide sur la chambre. Lors de

_{l’amorçage}

de la

_décharge,

la

_pression

_indiquée

diminue notablement. L’ionisation des molécules de _gaz modifie le coefficient

_{d’étalonnage}

de la

jauge.

Le calcul du _{débit de gaz à} travers le canal d’extraction par la formule de Knudsen

[13]

per-met d’évaluer la

_pression

dans la chambre :

~’ = (Pi - P2) _K,

p1=

pression

dans la source, P2

= pression

sous le

tube,

K = constante

dépendant

de la nature du _{gaz et}

des

_{caractéristiques}

_{géométriques}

du canal d’extraction.

En calculant K et en déterminant _{p 2} et _{q, il est}

possible

de déduire la valeur de _pi.

La

_pression

_{p 2} reste

_pratiquement

constante et pi est directement

proportionnelle

au débit.

3)

LE BRUIT DE FOND. - Ce

problème

est déli-cat en

_{spectrométrie}

de masse et il

_prend

d’autant

plus d’importance

que le détecteur est

plus

sensi-ble. L’araldite limite la

_possibilité

de chauffer le

montage

pour hâter le

dégazage.

Il est en outre

impossible

de tracer le

_spectre

du bruit de fond

puisqu’il

est nécessaire d’introduire du gaz dans la source _{pour l’amorcer.}

4)

IDENTIFICATION DES PRODUITS FORMÉS ET DES MÉCANISMES DES RÉACTIONS. - Deux

métho-des sont utilisées en

_{spectrométrie}

de masse :

a)

la détermination des

_potentiels

_{d’apparition,}

b)

l’interprétation

des courbes i =

f (p),

(p

=

pression

dans la

chambre)

et i

--- f (Er)

(Er

=

potentiel

du repousseur

d’ions) qui

per-mettent de connaitre

_l’origine

de l’ion : ionisation

primaire

ou collision ion-molécule.

Les deux méthodes

_peuvent

servir tant _pour déterminer la nature _{de l’ion que pour}

_expliquer

le mécanisme de sa formation.

Dans le cas des sources H.

_F.,

on ne

_peut

_pas

déterminer les

_{potentiels d’apparition}

_et,

_par

conséquent,

il n’est

_possible

_{d’utiliser que la} seconde

_technique.

Nos

_expériences

nous ont per-mis de tirer certaines conclusions des courbes 1 =

1(p).

I I I . Étude

des ions formes par la

décharge

dans les _gaz.

_--1)

_{HYDROGÉNE. --- Le gaz} utilisé est de

l’hydrogène purifié

à

_99,99

_%.

Nous avons suivi

les variations des abondances

_ioniques

des ions

correspondant

à des

_rapports

_{mle égaux}

à

_{1, 2,}

3 et 4 en fonction de la

pression

dans la chambre.

Les conditions

_{expérimentales}

étaient les sui-vantes :

- tension de l’anode : 4

kV,

.

97 A

- tension

~e ~ 2 :

3

_kV,

- tension des

plaques

des

_lampes

oscillatrices : 450

_volts,

-

f réquence :

-. 90 MHz.

La

_figure

3 montre trois

_types

de courbes

repré-sentant,

en fonction du débit de _gaz, les variations :

a)

des intensités des courants

_ioniques,

b)

des

_proportions

relatives de ces

_ions,

FIG. 3. - Variations _en fonction du débit :

a) des intensités _{ioniques ; b)} des _proportions relatives ; c) des _rapports

_IsIIp.

c)

des

_rapports

_Isjlp

des intensités des ions secondaires à l’intensité des ions

_primaires

dans le

cas de réactions ions-molécules.

Le tableau nO 1 montre les _{différents processus} de formation des ions.

TABLEAU 1

On remarque sur les courbes la décroissance très lente en intensité du

_pic

3 et son

_augmentation

très

rapide

par

rapport

aux autres ions vers les

pres-sions élevées.

La linéarité du

_rapport

_7s/7p

observée avec une source de Nier ne se retrouve _pas avec une source

H. F. et la variation obtenue est

_{représentée}

en

_c).

A

_partir

d’un débit de

_{1,5 em3/h,}

la relation entre

_{18/ I p}

et d est de la forme :

Le

_spectre

révèle la

_présence

d’un ion de

_rapport

>

mle ,égal

à 4.

_{L’hydrogène}

contenant

_{0,01 %}

de

courbes

_{représentant}

les variations de

₁₃

et

_I4

laisse _supposer

_qu’il

se _{superpose à} cet ion prove-nant de l’ionisation

_{primaire :}

*.

un autre ion

_provenant

d’une réaction

ion-molécule du même

_type

_{que celle} conduisant à la formation de

_{H3 :}

Il est

_impossible

de tirer des conclusions du cal-cul des

_rapports

_isotopiques,

les mesures des inten-sités des ions

_{H +,}

_H+

et

_H~

et de l’ion correspon-dant à = 4

ayant

été faites avec deux collec-teurs différents

_(cage

de

_Faraday

et

multiplica-teur

_{d’électrons).}

Par

_ailleurs,

l’abondance des ions D+ ne

_peut

être déterminée. L’existence de l’ion

H+

a été admise _par Budde et Huber

[14].

Dans les meilleures

_conditions,

on obtient 75

_%

de

_protons

et un courant

_ionique

maximal de 2 X 10-2

_~A.

La

_pression

_optimale

de fonctionne-ment est de 2 X 10-2 mm de

_Hg.

2)

DEUTÉRIUM. - Le _gaz

_{utilisé, analysé}

_par

spectrométrie

de _masse, contient

_{0,5 %}

d’hydro-gène.

Les conditions

_{expérimentales}

et les

_expériences

réalisées sont

_identiques

à celles de l’étude

précé-dente. Les ions

_analysés

_{correspondent}

aux

rap-ports

nile

de 1 à 6. Il eut été très intéressant de suivre les variations du

_pic

_mle

= 8

(D4

?)

et de

les comparer à celles du

_{pic m je}

= 4 de

l’hydro-gène

(H+

?). Ce

pic

se confondait

_cependant

avec

celui de

_l’oxygène

doublement ionisé : 160+ +

et le

_{spectromètre}

de masse ne

_permet

_{pas de}

distin-guer 1~0 + + de

D4+.

Il était

impossible

de discri-miner éventuellement ces ions en tenant

_compte

de la

_{composition isotopique}

de

_{l’oxygène,}

le

_pic

9 ne

_pouvant

être entièrement attribué à

l’ion "10++ et les

_proportions

relatives de 1?O + +

étant très faibles.

Les courbes obtenues

_(fig.

₃₎

_présentent

deux différences avec celles

_{correspondant}

à

l’hydro-gène :

@a)

la décroissance lente du

_{pic mie}

= 1.

Celle-ci

_peut

_{s’expliquer}

_par une «

_rupture

en

vol » de l’ion

D~ :

La masse

_apparente

de D + est

_égale

à 1. La réac-tion

_analogue

de dissociation de

_H2

n’a

_cependant

pas été observée.

b)

L’allure des courbes

_{correspondant}

au

_rapport

mie

= 3.

Ces ions

_peuvent

se former au cours de réactions

ions-molécules ou _par l’ionisation

_primaire

de

molé-cules HD

_{préexistantes}

ou se formant au cours de la

_{décharge :}

H2 + D2 -+ 2HD.

Le

_spectre

du

_deutérium,

tracé à l’aide de la

source de Nier montre d’ailleurs une assez forte

proportion

de ces dernières molécules. D’autre

_part

la

_{proportion d’hydrogène}

étant

_faible,

il doit être

possible

de

_négliger

la

_{participation}

des ions

_H3

au

_{pic mie}

= 3 ainsi

que celle de l’ion

HD +

issu d’une réaction ions-molécules :

Ht + D2-+HD+ + H.

Le

_pourcentage

maximal d’ions D + obtenu est de

67

. FIG. 4. - Variations _en fonction du débit :

99 A

3)

ARGON. - Nous avons suivi les

_variations,

en

fonction de la

_pression,

des intensités des

_pics

10

_(Ar4+),

20

_(Ar2+),

40

_(Ar+J

et 80 et des

_pics

correspondant

des autres

_isotopes

de

_l’argon

_(36Ar,

38Ar).

Les résultats obtenus sont

_{représentés}

sur la

figure

4.

La

_présence

d’ions de

_rapports

_mle

doubles de

ceux des ions

_parents

a été observée _{par de}

nom-breux auteurs. Norton

_[15]

_explique

leur forma-tion par un mécanisme de transfert de

_charges

dans

le tube

_séparateur

entre des ions doublement ioni-sés et des atomes _{du gaz} rare à l’état neutre. Le

champ

magnétique analyseur agit

sur un ion à

charge simple

tandis _que l’accélération

électrosta-tique

est

_appliquée

à un ion à

_charge

double. Le

schéma de la réaction est le suivant :

Le calcul de la masse

_apparente

montre _que l’on

peut

ainsi obtenir un

_pic

correspondant

à un

rap-port

mle égal

à 80.

Cependant

la

_présence

d’ions de masse 78

(38 Ar,

4°Ar)

ne

_peut

_pas

_{s’expliquer}

_par ce mécanisme et seule l’existence d’ions

_{di-atomiques, déjà}

admise par de nombreux

auteurs,

permet

de rendre

_compte

de leur

_présence.

Hornbeck et Molnar

_[16],

à l’aide de la source

à bombardement

_{électronique,}

ont _{montré que}

ces ions sont formés _par un _{processus bimoléculaire}

et

_qu’un

seul électron entre _{dans le processus de} leur formation. Le schéma de la réaction

_peut

être :

Il _y aurait ionisation ou excitation d’un atome

d’argon puis

collision

,de

celui-ci avec un atome

.

neutre. La mesure des

potentiels d’apparition

des

ions Art

(15,06

ev)

et Ar+

_(15,75

_eV)

montre _que seul intervient le _{processus par} l’intermédiaire des états excités.

Dahler

_[17]

a montré la

_possibilité

_d’un

proces-sus trimoléculaire :

Cette réaction aurait

_lieu,

dans la source à

impact électronique, lorsque l’énergie

des électrons est élevée et

_lorsque

le

_{champ électrique}

d’extrac-tion est faible. Dans le cas inverse le _{processus de}

Hornbeck et Niolnar serait

_{prépondérant.}

L’intervention de l’un ou l’autre des

phénomènes

modifie les allures des courbes

_{représentant}

les variations de La variation _que nous avons

obtenue est

_{représentée}

en

_b).

Le

_rapport

tend vers un

_palier

à

_partir

d’une

_pression

voisine de 5 X 10-2 mm de

Hg.

Conclusion. - Nos

expériences

nous ont amenés à considérer deux

_aspects

du

_{problème :}

la mise au

point

du

_montage

de la source et son

_application

à

la

_{spectrométrie}

de masse.

1)

MISE AU POINT DE LA SOURCE. -

Malgré

des conditions

_{expérimentales}

très

_{différentes,}

cette étude

_rejoint

celles

_déjà

_{faites par de nombreux} auteurs sur les sources H. F. Elle nous a

permis

de

retrouver leurs

_{caractéristiques}

essentielles : le faisceau est

_composé

d’un fort

_pourcentage

d’ions

monoatomiques

(environ

70

_{%) ;}

les ions ont un

faible

_gradient

en

_énergie.

Leur mise en oeuvre est

simple,

la _{consommation de gaz} très réduite et leur fonctionnement est stable.

Il est

_possible

d’obtenir un courant de

_{0,1 {LA}

en

supprimant

les fentes

_Flet

_F2.

L’énergie

des ions

_peut

aussi bien être

_augmentée

jusqu’à

7 ou 8 keV que diminuée à

_quelques

eV par

l’emploi

d’un

_champ

retardateur

_après

la déviation

magnétique

du

_premier

_étage.

Dans le

_premier

cas,

on se

_rapproche

des conditions de la chimie des

radiations où

_l’énergie

des

_particules

ionisantes est

élevée ;

le second cas

_{peut permettre}

l’étude de

réactions ions-molécules

_proprement

_dites,

c’est-à-dire l’étude des processus de formation ou de

dissociation de liaisons

_chimiques

_par des ions lents.

Avec ces

_{caractéristiques,}

la source devrait convenir pour

équiper

le

_{premier étage}

du double

spectromètre.

2)

APPLICATION A LA SPECTROMÉTRIE DE MASSE.

- Du

point

de vue de la

_{spectrométrie}

de _masse,

l’intérêt des sources H. F. semble dû aux deux

caractéristiques

suivantes : faible

_dispersion

éner-gétique

des

_ions,

_pression

élevée dans la cham-bre d’ionisation

_qui

facilite l’étude des réactions ions-molécules et la formation de

_polymères.

L’introduction de méthane dans la source a

permis

d’obtenir des carbures à 8 atomes de carbone. L’ionisation des vapeurs lourdes se fait sans

eff ets de discrimination et nous avons _pu

déter-miner la

_{composition isotopique}

du mercure en

traçant

le

_spectre

des ions

_{Hg+ .}

Plusieurs inconvénients limitent leur

_{emploi :}

noircissement très

_rapide

des

_parois

de la chambre

avec les

_{hydrocarbures ;}

difficultés

d’identifica-tion des ions et des mécanismes des réactions

_(les

potentiels

d’apparition

ne

_peuvent

_pas être

déter-minés) ;

impossibilité

de mesurer le

_spectre

corres-pondant

au bruit de fond.

Nous remercions M. le Professeur Coche de l’in-térêt

_qu’il

a

_porté

à ce travail et des conseils

qu’il

nous a donnés.

Nous désirons

_également

remercier M. Cottin

avec

_qui

nous avons eu de fructueuses discussions.

100 A

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