Structure magnétique incommensurable dans TbRu2Ge2

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Submitted on 1 Jan 1986

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Structure magnétique incommensurable dans TbRu2Ge2

J.K. Yakinthos, E. Roudaut

To cite this version:

J.K. Yakinthos, E. Roudaut. Structure magnétique incommensurable dans TbRu2Ge2. Journal de

Physique, 1986, 47 (7), pp.1239-1242. �10.1051/jphys:019860047070123900�. �jpa-00210312�

Structure magnétique incommensurable dans TbRu2Ge2

J. K. Yakinthos (*)

Democritos University ^of Thrace, Electrical Engineering Department, Physics Laboratory, Xanthi, ^Greece

et E. Roudaut

Centre d’Etudes Nucléaires de Grenoble, D.RF./G.S., 38041 Grenoble Cedex, ^France

(Reçu ^le 7 janvier ^1986, révisé le 25 mars, accepte ^{le 25 mars} 1986)

Résumé.

Des mesures de diffraction neutronique ^ont été réalisées sur le composé TbRu2Ge2, ^{de structure cris-}

talline quadratique ^du type ThCr2Si2. ^{Elles montrent que la structure} magnétique ^du composé ^est sinusoïdale au-dessous de 32 K (température ^de Néel) ^et qu’elle ^devient carrée à 4 K avec un moment magnétique égal ^à 9,06 03BCB ^{et un vecteur} de propagation ^k

[0,2331, 0, 0]. ^{La direction du moment} magnétique ^{est l’axe c du} cristal,

résultat compatible ^avec les calculs de champ cristallin.

Abstract.

Neutron diffraction measurements performed ^{on the} TbRu2Ge2 compound, which cristallizes in the

tetragonal ThCr2Si2 type cristal structure, indicate that the magnetic ^{structure of the} compound is sine modulated below 32 K (Néel température) ^{and becomes} squared ^{modulated at 4 K with a terbium} magnetic ^moment equal

to 9.06 03BCB and ^a propagation ^{vector k}

[0.2331, 0, 0]. ^The magnetic ^moment direction is the c axis of the cristal, compatible ^with cristal field calculations.

Classification Physics ^Abstracts

75.25

75.1OD

1. Introduction.

Les composes temaires de formule TM2X2 ^{ou T}

est une terre rare, M un metal de transition et X ⁼ Ge,

Si ont d6jA ^fait l’ objet ^de plusieurs etudes. 11 s’agit

d’un sujet interessant du point ^{de vue des} propri6t6s magn6tiques. L:int6r8t de ^ces composes ^est que, pour diff6rents m6taux de transition ou diff6rents elements

chimiques ^{X, la structure} cristalline ^ne varie _pas

(type ThCr2Si2). ^{Il est donc} .possible de comparer le comportement magnetique ^{de la terre rare dans les}

diff6rents composes TM2X2. ^La plupart ^{de ces com-} pos6s ^sont antiferromagn6tiques, commensurables ou

incommensurables. Les propri6t6s magn6tiques ^de

certains composes de la s6rie TRu2 Si2 ^{ont ete} etudiees,

par Slaski et al. [1] ^et Chevalier et al. [2]. ^{Les r6sultats} exp6rimentaux ^{concemant le} compose TbRu2 Si2

diff6rent selon les auteurs. Slaski et ale obtiennent

une structure magn6tique sinusoidale, Chevalier et al.

une structure carree a 4 K. Dans le but d’etudier la serie TRu2Ge2 pour la comparer ^avec la serie TRu2Si2,

(*) ^Adresse actuelle : CEN/G, D6partement de Recherche Fondamentale Service de Physique, Groupe Structures,

85 X, ³⁸⁰⁴¹ Grenoble Cedex (France).

nous avons commence _par le compose TbRu2Ge2

parce que le terbium est le moins absorbant aux neutrons parmi ^{les terres rares lourdes. On} esp6re

ainsi obtenir des raies de diffraction d7intensit6

importante par rapport ^{au fond} continu, ^{afin de} pouvoir ^{mettre en} evidence les satellites d’ordre

sup6rieur s’ils existent.

2. Conditions experimentales.

La technique ^{d6taill6e de la} preparation ^du compose TbRU2Ge2 ^est identique ^{a celle d6crite} dans la r6f6-

rence [3]. L’6tude du compose TbRu2Ge2 ^{par dif-}

fraction aux rayons o X » ^a conhrme _que ce compose

cristallise dans une structure quadratique ^du type ThCr2Si2 ^{dont le} groupe d’espace ^est I4/mmm.

Des diagrammes ^de diffraction de neutrons a 4 K et 50 K ont ete realises avec le compose polycristallin TbRu2Ge2 ^{dans un} porte-6chantillon cylindrique

en vanadium. Le monochromateur de graphite ^utilise

donne une longueur ^{d’onde de} 2,483 A. ^{Nous avons} suivi la premiere ^raie magn6tique (0, 0, 0)+ ^{en fonction}

de la temperature. ^Les experiences ^{ont ete} effectu6es,

a 1’aide d’un multid6tecteur, ^au r6acteur Silo6 du Centre d’Etudes Nucleaires de Grenoble.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019860047070123900

1240

3. Resultats.

3.1 INTENsiTts NUCLÉAIRES.

Dans le diagramme

obtenu avec 1’echantillon a une temperature ^{de 50} K, au-dessus de la temperature ^d’ordre magn6tique

30 K [ 1 ], seules les raies nucl6aires apparaissent, ^avec

la condition h + k + 1 = 2 n (Fig. 1). ^Les parametres

a, ^c de la maille cristalline _que nous avons obtenus

sont presque identiques ^{a ceux donnes} par 1’article [1].

Les intensites observees sont comparees ^{a celles}

calcul6es _pour le groupe d’espace 14/mmm, ^avec

2 atomes de Tb sur le site (a), ^{4 atomes de Ru sur le}

site (d) ^{et 4 atomes de Ge sur le site} (e).

Les param6tres ZGe, ^{a, c, les} longueurs ^de Fermi,

les intensites observees et calcul6es et le facteur de confiance R sont presentes dans le tableau I.

La faible valeur de R a ete consideree satisfaisante et exclut une substitution statistique atomique (Ru, Si)

pour les sites (d) ^et (e). ^{Cela est conforme aux resultats}

de la reference [7].

3.2 INTENSITTS MAGNÉTIQUES.

L’échantillon à la

temperature ^{de 4 K a donne un} diagramme ^com- portant beaucoup ^{de raies} suppl6mentaires par rap-

port ^au diagramme ^{a 50 K. La} figure ² represente ^les

seules raies magn6tiques. ^Les reflexions magn6tiques

coh6rentes peuvent s’interpr6ter ^{comme des} couples

de satellites associes a chaque point du reseau reci- proque representant la reflexion nucl6aire. A partir

de la premiere ^{raie 000 + et} par analogie ^{avec le} compose TbRu2Si2 [1, 2], ^{nous calculons un vecteur}

de propagation ^k

[0,2331, 0, 0]. ^Ce vecteur de _pro-

pagation peut correspondre ^aux types ^{de structures} magn6tiques ^{dits :} sinusoidale, spirale conique, spirale simple ^{et carr6e} [5]. ^{En tenant} compte ^{de l’absence} de la contribution ferromagn6tique dans les reflexions nucl6aires et de la presence des satellites d’ordre

sup6rieur (3 k), ^les structures du type conique ^et spirale simple ^{sont exclues.}

Fig. ^1.

Diagramme de diffraction de neutrons de

TbRU2Ge2 ^{a 50 K.}

[Neutron ^nuclear diagram ^of TbRu2Ge2 ^{at 50} K.]

Tableau I.

lntensités nucléaires observées et cal- culees ; parametres ZGe, a, ^{c et} facteur ^de confiance

R E I Ial - ^{lobs du compose}

TbRu 2 Ge 2 a ^{50 K.}

Li.bs

Amplitudes ^de diffusion bTb, bR., bGe :

[Observed and calculated nuclear intensities ; ZGe,

a, ^c parameters, reliability factor of the TbRu2Ge2 compound ^{at 50} K.]

Fig. ^2.

Diagramme difference entre les spectres ^{aux neu-}

trons a 4 K et 50 K de TbRU2Ge2’ ^Variation de rintensit6 de la raie OOO=F avec la temperature.

[Neutron diffraction diagram ^of TbRu2Ge2 ^{at 4 K} 2(a) Intensity ^{of the 000°} peak ^with temperature.]

La formule des intensites magn6tiques pour la struc- ture modul6e est :

of m est 1’angle ^{entre le vecteur} de diffusion et la

direction du moment magnetique, m(K)j 1’amplitude

de la variation sinusoidale du moment du j-i6me atome, Oj est la diff6rence de phase ^{entre reseau de}

Bravais. Pour les satellites d’ordre superieur ^{la for-}

mulation est la meme. Le reste a la signification ^usuelle.

Dans l’hypothèse ^{d’une structure carree}

En consid6rant _que le ruthenium et le germanium ^ne

sont pas porteurs ^{de moment} magn6tique, que le moment du terbium est dirig6 selon 1’axe c du cristal et en tenant compte du facteur de forme du terbium donne _par Freeman et al. [6], nous avons calcul6 les intensites des satellites k et 3 k; ^{nous les avons com-} par6es ^{avec les} intensites observees (Tableau II).

La valeur de 1’amplitude m(k) pour les satellites k et 3 k, la valeur du moment de terbium a 4 K et le facteur de confiance R sont donnes dans le tableau II.

La structure magn6tique ^de TbRu2Ge2 ^{a 4 K est} representee par la figure ^{3. Le vecteur d’onde k est}

selon la direction 100 >. ^{A 29 K les} satellites (3 k)

sont absents, ^{les moments} magn6tiques ^sont toujours

Tableau II.

lntensités magnétiques ^{observées et cal-} culges de TbRu2Ge2 ^{à 4 K. Les} satellites 3 k sont

marqugs par ^un astérisque

Fig. ^3.

Representation ^de l’alignement ^{des moments} magnetiques ^de TbRu2 Si2 ^{pour la structure carr6e.}

[Magnetic ^moment alignment ^of TbRu2Ge2 ^{for the} squared-

modulated phase.]

suivant 1’axe c et sont modules suivant une onde sinusoidale ayant pour ^vecteur de propagation ^k

[0,243, 0, 0]. ^{Le moment de} terbium, calcule a l’aide de la raie 0001 (29 K), ^est egal ^a 5,5 PB, I:intensit6 de la raie 000+ diminue lorsque ^la temperature ^croit depuis ⁴ K jusqu’a ^{35 K ou} elle devient nulle (Fig. 2a).

Nous avons ainsi determine la temperature ^d’ordre

du TbRu2Ge2 6gale a 32 K. Cette valeur n’est _pas tr6s

eloignee de celle obtenue _par les mesures magn6tiques (30 ^K [7]).

4. Conclusion

Le compose TbRu2Ge2 ^est antiferromagn6tique ^avec

une temperature ^d’ordre 6gale a 32 K. Sa structure

magn6tique ^est incommensurable, ^{avec un vecteur de} propagation suivant la direction ( 100 >. ^Pour

T > 32 K TbRu2Ge2 ^est paramagn6tique; ^entre

29 K et 32 K il a une structure magn6tique sinusoidale ;

sa structure est carr6e _{pour T} 29 K. Le caractere incommensurable de la structure magn6tique ^du compose TbRu2Ge2 ^{est du a la nature} oscillatoire des interactions magn6tiques qui s’effectuent _par 1’inter- m6diaire des electrons de conduction [7]; ^{les inter-}

actions magn6tiques peuvent ^en effet etre d6crites _par le mod6le RKKY [8]. ^La comparaison ^entre TbRu2Ge2

et TbRu2 Si2 [1, 2] ^montre (Tableau III) que :

a. Les param6tres a ^{et c du} compose ^de germanium

sont plus grands que ^ceux du compose ^{de silicium.}

b. Le vecteur de propagation ^a dans les deux cas la meme valeur.

c. Les moments sont dirig6s suivant 1’axe c.

d. D’apres [7], ^la charge ^{de 1’ion} terbium, ^dans TbRu2Ge2 ^est 3+ ; par consequent, ^{en tenant} compte de la formule

donn6e _par la r6f6rence [1], ^nous obtenons la valeur

kF ⁼ 1,349 n _a pour le compos6 TbRu2Ge2’ ^Cette

1242

Tableau III.

Comparaison ^entre TbRu2Ge2 ^et TbRu2Si2 [1, 2].

[Comparison ^between TbRu2Ge2 ^et TbRu2Si2 [1, 2]].

valeur n’est pas tres 6loign6e de la valeur 1,374 a ^a

(avec ^{Z =} 3,13) ^du compose TbRu2Si2. ^{Par cons6-} quent, ^les propri6t6s magn6tiques ^{de deux} composes

sont presque identiques. On s’attend a ce que

TbRu2Si2 ^se comporte de la meme mani6re _que

TbRU2Ge2- ^{Slaski et al. trouvent une structure}

sinusoidale _pour TbRu2 Si2 ^{a 4 K tandis} que Chevalier et ale la trouve carr6e, ^ce qui ^{est en accord}

avec notre compose TbRu2Ge2.

Un calcul de champ cristallin base sur le mod6le des charges ponctuelles ^{a revele} que le param6tre

d’ordre deux du champ cristallin est preponderant par

rapport ^aux autres, ^ce qui ^nous permet ^{de les} n6gliger.

Par la methode d6crite en [3] nous avons trouve, qu’en prenant ^{comme axe de} quantification ^{1’axe c}

du cristal le niveau fondamental est un doublet! I ^± 6 ) (en ^absence d76change); ^le premier ^niveau excit6l [ ± 5 >

est situ6 a une distance 6 ⁼ 33 cm-1 _par rapport

au niveau fondamental et le splitting ^{total est 107 cm-1.}

Puisque ^la temperature d’ordre de TbRu2Ge2 (32 ^{K =}

21 cm - 1) ^est inf6rieure à la distance 6, ^{on s’attend à}

ce qu’a ^{4 K le} doublet I ± 6 > ^soit peupl6. ^{Le moment}

doit avoir la direction de 1’axe c du cristal avec la valeur de 9 _PB, resultat en bon accord avec celui (9,06 ^± 0,16)

obtenu _par diffraction neutronique ^{a 4 K.}

Dans nos calculs de champ cristallin, ^{nous avons}

considere _que le seul porteur ^{du moment} magn6tique

dans le compose TbRu2Ge2 ^est le terbium et que ^sa

charge ^{est 3 +.}

L’analyse ^du quotient alc pour certains composes

temaires isomorphes ^{montre que les} structures magn6- tiques ^sont commensurables si a/c 0,41 (ex. : TbCo2S’, [9] ^et TbCu,Ge2 [10] ^avec a jc 6gal ^a 0,3985

et 0,392 respectivement). ^Au contraire, ^{les structures}

sont incommensurables si alc > 0,41 (ex. : TbRu2 Si2 [1, 2] ^et TbRu2Ge2 ^pour lesquels a/c ^vaut 0,4339 ^et 0,428 respectivement.

Remerciements.

Nous exprimons ^nos remerciements au Dr Paul Burlet du groupe Magn6tisme ^et Diffraction Neutronique ^du

Centre d’Etudes Nucleaires de Grenoble (France)

pour les discussions fructueuses _que nous avons eues

ensemble.

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