THESE. Ludwig SCHMIDT DOCTEUR L'UNIVERSITE JOSEPH FOURIER - GRENOBLE 1 -

THESE

présentée par

Ludwig SCHMIDT

pour obtenir le grade de

DOCTEUR

de

L'UNIVERSITE JOSEPH FOURIER - GRENOBLE 1 -

Spécialité Physique Sujet:

ETUDE SOUS PRESSION DU FERMION LOURD URU2SÎ2

Soutenue le 22 Novembre 1993 devant la commission d'examen:

Président J. Sierro Examinateurs N. Bernhoeft - S. Julian

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Thèse préparée au Commissariat à l'Energie Atomique

Département de Recherche Fondamentale sur la Matière Condensée

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THESE

présentée par

Ludwig SCHMIDT

pour obtenir le grade de

DOCTEUR

de

L

UNIVERSITE JOSEPH FOURIER - GRENOBLE 1 -

Spécialité Physique Sujet:

ETUDE SOUS PRESSION DU FERMION LOURD U R u²S i²

Soutenue le 22 Novembre 1993 devant la commission d'examen:

Président J. Sierro Examinateurs N. Bernhoeft

S. Julian L. Puech J. Flouquet

Thèse préparée au Commissariat à l'Energie Atomique

Département de Recherche Fondamentale sur la Matière Condensée Service de Physique Statistique, de Magnétisme et de Supraconductivité

A Muriel et Diane

J. Flouquet, chef de service au SPSMS/DRFMC/C.E.A. m'a accueilli et encadré pour cette thèse. Il a orienté ce travail tout au long de son développement. J'ai infiniment apprécié sa compétence et son enthousiasme de tous les instants. Je lui adresse mes plus chaleureux remerciements.

Je voudrais vivement remercier Monsieur J. Sierro pour l'honneur et le plaisir qu'il me fait en présidant ce jury.

J'ai particulièrement apprécié ma collaboration avec N. Beraheoft. Sa compétence, sa disponibilité et ses explications m'ont rendu ce travail de thèse très agréable. C'est par lui que j'ai commencé à comprendre la physique des Fermions lourds dans toute sa beauté.

S. Julian a effectué des mesures qui ont été d'un grand intérêt pour ce travail. Je lui suis reconnaissant de bien vouloir fa; , de plus, partie du jury.

Je remercie également L. Puech, professeur à l'Université Joseph Fourier, de participer à ce jury. Avec A. Benoit il a développé le logiciel 'MANIP' et l'a mis à ma disposition.

P. Monceau, Directeur du centre de Recherches sur les Très Basses Températures, m'a accueilli dans son laboratoire au tout début de cette thèse. Qu'il en soit remercié.

Cette thèse n'existerait pas sans l'aide de D. Jaccard qui a investi beaucoup de son savoir-faire et de temps pour réaliser le montage de la cellule à très haute pression. Il a toujours porté un intérêt particulier à ce travail. Je le remercie vivement.

Les discussions avec J.P. Brison m'ont été très bénéfiques. J'ai souvent apprécié sa rapidité, ses compétences et sa disponibilité pour répondre à toutes mes questions.

Les mesures de magnétorésistance à pression nulle ont été effectuées grâce à O. Laborde et je le remercie vivement.

Je suis particulièrement reconnaissant à A. Stepanov de m'avoir aidé, avec tout son savoir-faire, dans la mise en oeuvre des cellules de pression à transmetteur liquide.

J'ai beaucoup apprécié la disponibilité et la compétence de l'ensemble des chercheurs et des techniciens qui ont contribué à la réalisation de ce travail. En particulier, D. Arnaud m'a apporté une assistance constante face aux difficultés quotidiennes: je le remercie de tout coeur.

J. Blanchard et J.M. Martinod m'ont aussi fourni une aide précieuse et efficace pour résoudre plusieurs problèmes techniques.

Ce travail a été financé par le contrat de recherche (no. B/SC 1*915191) de la Commission des Communautés Européennes. J'exprime ma gratitude à toutes les personnes qui ont rendu possible ce support financier.

1 I n t r o d u c t i o n 3 2 Détails expérimentaux 9 2.1 Mise au point d'un cryostat à dilution 1 1 2.2 Installation du système de mesure 17 2.3 Les cellules de pression 19 2.4 Les échantillons 30 3 La Résistivité d'URuiSii sous champ magnétique

et sous pression au-dessus de Tc 37 3.1 Introduction 40 3.2 Présentation des mesures 40 3.3 Discussion de p(T) entre Tc et TN 53 3.4 La résistivité au-dessus de TN 75 4 La supraconductivité dans URuiSig 7 9

4.1 Introduction 81 4.2 Présentation des mesures 83 4.3 Résultats 89 4.4 Discussion 92 5 Conclusion 99 6 Références 103

'k

I n t r o d u c t i o n

URu2Si2fait partie d'un groupe de composés qu'on appelle les Fermions lourds. Les Fermions lourds sont des métaux composés à partir d'une terre rare (Ce, Yb,...) ou actinide (U, Np,...) et de divers autres éléments métalliques. En général, on peut distinguer deux plages en température dans lesquelles leur caractère commun ressort:

à haute températures, les électrons f des terres rares sont localisés et faiblement correlés; ils n'interagissent que faiblement avec les électrons de conduction. On fait souvent allusion à l'effet Kondo qui décrit l'influence d'une impureté magnétique sur les propriétés thermodynamiques et de transport dans un métal. On explique ainsi dans plusieurs composés de ce groupe, l'augmentation de la résistivité quand la température baisse. Cependant, dans le cas des Fermions lourds, il ne s'agit pas d'une impureté isolée (ou d'une faible concentration d'impuretés), mais d'un "réseau d'impuretés" ce qui modifie profondément la physique et complique toute analyse théorique.

à basse température, une caractéristique commune aux Fermions lourds est une grande chaleur spécifique. Elle est souvent quelques centaines de fois plus grand que dans des métaux ordinaires. Ceci est aussi à l'origine de la dénomination de ce groupe de composés, car on peut relier une masse effective m* à la chaleur spécifique dans un modèle de liquide de Fermi:

c/T = y = (k^B2k^F/3jr2h2)m*

m* étant donc la masse effective des quasi-particules, RB la constante de Boltzmann et kp le vecteur d'onde de Fermi.

L'origine de ces quasi-particules serait le couplage entre électrons de conduction et électrons f localisés.

A part cette masse effective lourde des quasi-particules, il est difficile de trouver d'autres critères pour classifier les différents Fermions lourds. Déjà, les états fondamentaux sont multiples: certains composés montrent un ordre magnétique (c.f. U2Zni7, CeAIs), d'autres deviennent supraconducteurs (c.f.

CeCu2Si2, UBei3) ou ne s'ordonnent pas du tout (CeCug,

Dans UPts, UPd2Al3 et URu2Si2, l'ordre antiferromagnétique précède la supraconductivité qui s'établit vers 1.5K.

Le diagramme de phase complexe dans UPts et une grande anisotropie dans le deuxième champ critique d'URu2Si2 sont deux exemples de résultats inhabituels sur les propriétés thermodynamiques et de transport dans la phase supraconductrice des Fermions lourds. La dépendance en température de la chaleur spécifique sous forme de loi de puissance soulève la question de la symétrie du gap supraconducteur et se pose aussi le problème de l'existance d'un lien entre l'interaction responsable des masses lourdes et celle qui forme les paires de Cooper.

L'objet de cette thèse est l'étude de la résistivité du Fermion lourd URu2Si2 dans la gamme de température: 35mK (limite donnée par notre cryostat à dilution) et la température ambiante. Nous avons utilisés deux paramètres extérieurs plus ou moins réversibles: un champ magnétique variant entre O et 12T, et une pression hydrostatique, variant entre O et VOkbar.

Ces paramètres servent à créer des conditions dans lesquelles chacun des mécanismes responsables de la résistivité répond d'une façon différente aux mesures de transport que sans champ et pression.

Le travail est donc divisé en trois parties:

tout d'abord, nous décrirons dans la partie expérimentale l'adaptation d'un cryostat à dilution au problème, avec les bobines et les cellules de pression, et présenterons l'ensemble des échantillons mesurés;

la présentation de nos mesures de résistivité, la modélisation de la résistivité et de la chaleur spécifique dans les phases antiferromagnétique et normale sont données dans le troisième chapitre. L'analyse se concentre essentiellement sur la phase antiferromagnétique: nous montrons que la

propriétés thermodynamiques et de transport. Un modèle est discuté dans ses différentes phases d'évolution. Pour T > TN, nous évoquons une description théorique de la résistivité basée sur les mesures de chaleur spécifique, réproduisant quelques signes caractéristiques de p(T);

enfin, nous abordons la supraconductivité d'URu2Si2 sous champ magnétique et sous pression et présentons nos mesures du deuxième champ critique. Une compréhension de cette phase est rendue difficile par des problèmes d'origine intrinsèque (courbure positive près de T^c, forme et anisotropie du champ critique) et extrinsèques (largeur des transitions supraconductrices).

2 Détails expérimentaux

2.1 Mise au point d'un cryostat à dilution

Une grande partie de cette thèse concerne Ia mise £ii point d'un cryostat (fig 1). Les travaux pour effectuer des mesures de résistivité sous champ magnétique et sous pression comprennent deux parties:

(a) les bobines supraconductrices (b) la canne de dilution

(a) Nous avions à notre disposition deux bobines supraconductrices.

La bobine avec le champ vertical nous permet d'effectuer des mesures jusqu'à H<8T. Elle était munie d'une zone compensée (fig.2) pour faciliter la mesure de la température: de cette façon la magnétorésistance des thermomètres est négligeable. La bobine a été installée de sorte que le champ maximum soit le plus bas possible dans le cryostat. Dans cette conjuration, la zone compensée était à 5cm au-dessus de la boîte de mélange.

Une deuxième bobine au champ transverse nous permet de changer la direction du champ sans devoir ouvrir la cellule de pression et tourner l'échantillon (fig.3). Son champ maximum était de 4T; elle n'avait pas de zone compensée. Par contre, les caractéristiques de cette bobine indiquent un très faible champ (0,05T: voir fig.4) à la hauteur où était la zone compensée de l'autre bobine: la magnétorésistance des thermomètres était donc négligeable.

Les deux bobines étaient suspendues dans le cryostat de la même façon: une bride a été développée sur laquelle la bobine est suspendue avec quatre tiges M6 en acier et qui incorpore également les connexions électriques de la bobine: la sortie des amenées de courant et le chauffage du shunt qui permet d'isoler le courant dans la bobine de l'alimentation. Sur les tiges nous avons

Bride suspension bobine

Ecrons thermiques

Cryostat

Canne

Calorimètre Boîte o 1.2K Evaporoteur 9o7te de mélange Zone compensée Centre magnétique

Cellule de pression

_Bobin€

Vi

« O.

N

a

«i

100 80 60 40 20 O -20 -40 -60

0,0965T/A

zone compensée

BfzW.OflST poar BfZ=IU=ST

130 140 150 160 170 180 190 200 distance z du centre de la bobine principale [mm]

fig.2: champ magnétique de la bobine 8T près de la zone compensée

0.5 0.4 -

0.3 -

0.2 - 0.1 -

O

0 1 2 3 4 5 6 7 8

HITJ

fig.3: magnétorésistance longitudinale (<4T) et transversale (<8T)

M

S

O

-1

bobine 4T

-80 -60 -40 -20 O 20 40 60 80 distance [cm]

fig.4: champ magnétique axiale de la bobine transverse en fonction de la distance du centre magnétique

réparti quatre écrans thermiques en cuivre; des lamelles soudées sur ces écrans guident la canne de dilution. Un cône vissé sur les bobines permet d'introduire et de retirer la canne facilement. Le système des brides facilite l'échange des bobines.

Des amenées en cuivre d'une surface de 2,4 mm2 constituées d'un faisceau de fils fins (<|> S/100mm) légèrement torsadés passent dans des tubes en nylon pour que l'hélium liquide évaporé refroidisse en montant la partie chaude des amenées. La longueur des amenées s'est montrée importante concernant la consommation en hélium de notre cryostat: dans un premier temps nous avons descendu les amenées tout droit sur la longueur de 80cm; la consommation en hélium était de l'ordre de 0,81/heure. Nous avons pu améliorer la consommation en triplant la longueur à 0,451/heure: une valeur acceptable en comparaison avec la consommation sans bobine (0,41/heure).

(b) Nous avons mis en fonction un système de dilution. Dans un premier temps un nouveau support de la boîte de mélange et une nouvelle boîte de mélange ont été développés et installés. Le support est en vespel, une matière avec une très mauvaise conduction thermique (K = 0,5uW/(cm*K) à 200 mK) et une grande stabilité mécanique pour porter les cellules de pression lourdes (< 2.7kg). La nouvelle boîte de mélange permet de bien centrer la charge pour éviter un contact entre la cellule et le calorimètre.

Plusieurs thermomètres et chauffages ont été étalonnés et installés sur la canne de dilution et les porte-échantillons puisque les températures de la cellule, de l'échantillon dans la cellule et du point froid ne sont pas forcément les mêmes. Avant de mesurer la résistivité d'un échantillon dans une nouvelle cellule de pression, nous avons donc enregistré la température de la boîte de mélange et celle du corps de la cellule de pression en fonction de l'endroit du chauffage (soit directement sur la cellule de pression, soit sur la boîte de mélange), et contrôlé la réponse du thermomètre sur la cellule lors d'un changement de consigne. Nous avons constaté qu'on régulait très bien avec le chauffage sur la boîte de mélange;

cependant un très bon contact thermique entre la cellule de pression et la boîte de mélange était crucial: une vis serrée trop légèrement était la cause d'un temps d'équilibre de plusieurs heures et de deux semaines de recherche du malfonctionnement.

Les températures de la cellule et de la boîte de mélange se correspondent très bien au-dessus de 10OmK.

Les thermomètres de mesures ont été montés dans la zone compensée de la bobine 8T sur des tiges en cuivre: un oxyde de ruthénium pour les basses températures (4OmK-2.17K) et une résistance de germanium (1K-80K).

L'erreur due aux thermomètres ne dépasse pas 1OmK en-dessous d'un kelvin; au-dessus de ça une erreur de l'ordre d'un pour-cent est réaliste.

La boîte à 1,2K et l'évaporateur portent également des thermomètres et des chauffages qui servent à surveiller et assurer le bon fonctionnement de la dilution. Comme il fallait remplir le cryostat de l'azote liquide pour pré-refroidir, on risquait de boucher

l'entrée de Ia boîte à 1,2K. Ce risque a été exclu par une surpression d'hélium de 0,5 bar pendant le refroidissement à 77K. Un bouchage aurait été indiqué par le fait que la température de la boîte à 1,2K aurait été trop élevée et sans doute la pression d'aspiration trop faible. Pour que la température de l'évaporateur ne descende pas trop (il est refroidi par le gaz qui passe par un échangeur continu dans la boîte de mélange), on avait la possibilité d'établir une température constante (T = 82OmK) à l'aide d'un régulateur, ou d'alimenter le chauffage avec une puissance constante (P = 7OmW).

Dans ce cas le débit d'hélium et donc la puissance frigorifique dépendent légèrement de la température; les deux modes sont souvent employées.

Le câblage de la canne a été refait pour mesurer la résistance de l'échantillon, du manomètre et des thermomètres avec un système à quatre fils.

Les tests obligatoires de fuites comprennent le système de vannes du circuit du mélange, les pompes primaire et secondaire, les soudures en étain de la boîte de mélange et de l'échangeur et ensuite de l'ensemble de la canne de dilution. Les analyses à chaud du mélange ³He et ⁴He au spectromètre indiquent une contribution de 20% ³He. Le bon fonctionnement de la canne modifiée a été démontré: nous atteignons 25mK comme température limite, et la puissance frigorifique à 10OmK est de l'ordre de SOjiW.

Tous ces tests ont été effectués dans un petit vase qui permet de faire des cycles thermiques rapides.

Dans la suite nous avons appris à nous servir du cryostat à dilution d'une façon peu conventionnelle: notre but était d'effectuer également des mesures jusqu'à 30OK. La plage entre 5OmK et 85OmK était donc couvert par le fonctionnement de la dilution.

Entre 70OmK et 4.2K il était possible de stabiliser la température en faisant circuler un litre de gaz ³He/⁴He et en pompant sur la boîte à IK. Dans cette configuration le mélange était pompé seulement par une pompe primaire (sans pompe secondaire qui sert en dilution à augmenter le débit).

En-dessous de 4OK il était possible d'augmenter la température d'une façon continue (enregistrement de la résistivité à champ nulle) ou de stabiliser à la valeur désirée (courbes de magnétorésistance); nous n'avons pas essayé de stabiliser au-dessus de 4OK. La mesure de la résistivité en dynamique fonctionnait en chauffant jusqu'à 150 K. A partir de là on profitait du réchauffement à la température ambiante pour prendre les points de mesure.

2.2 Installation du système de mesure

Après la préparation du cryostat, l'étape suivante était d'installer et d'automatiser le système de mesure. Les mesures sont réalisées à l'aide d'un régulateur de température et d'un pont de mesure à quatre fils. La nécessité de piloter les expériences par ordinateur vient du fait que les temps d'équilibres des cellules de pression à basse température sont très longues.

Sans cellule de pression, un bon contact thermique entre le thermomètre et l'échantillon était assuré par le montage: dans la zone compensé de la bobine supraconductrice, le thermomètre était coincé dans un bloc en cuivre qui était vissé sur la boîte de mélange. Le porte-échantillon était également vissé sur la boîte de mélange, l'échantillon séparé électriquement par une feuille fine en capton. Dans ce cas, un changement de consigne provoquait très vite une réponse stable d'un thermomètre de contrôle, monté sur le porte-échantillon.

Une fois que l'échantillon est monté dans une cellule de pression, sa température exacte est difficile à mesurer puisqu'il est thermalisé seulement par les fils de mesure. Par contre, nous avons contrôlé la température soit sur le corps de la cellule à transmetteur liquide, soit dans un anneau en cuivre qui entoure les enclumes de la cellule à transmetteur solide pour suivre les temps de stabilisation. Aux

plus basses températures, à une vitesse de 50mK/h nous étions sûr de ne pas brûler les étapes...

Nous avons utilisé deux façons pour effectuer les mesures de magnétorésistance: soit une montée et une descente rapide du champ sans cellule de pression, soit une montée ou une descente très lente pour éviter réchauffement de la cellule dû aux courants de Foucault.

La résistance de l'échantillon et du manomètre est mesurée en quatre fils avec un pont de mesure Barras; elle est de l'ordre de 6OmQ à température ambiante et de 2.5m£2 à T = 4,2K pour les échantillons d'URu2SÏ2 que nous avons coupé à l'électroérosion, le manomètre en étain mesure 10m£2 à l'ambiante et dans les 5\iSi à 4,2K.

Ce pont travaille à fréquence fixe (f = 42Hz); le courant alternatif évite des forces électromotrices. A part le mode à courant nulle, une sortie de tension permet d'enregistrer une valeur proportionnelle à celle de la résistance inconnue. Nous avons souvent enregistré cette tension; dans ce cas l'erreur de la mesure est plus élevée qu'à courant nulle; par contre l'enregistrement des données était plus facile à réaliser. Nous estimons l'erreur de mesure à inférieure d'un pour-cent pour les basses résistances.

Un micro-ordinateur EPSON PX-16 programme le régulateur de température. Une interface électronique a été développé au laboratoire pour guider le régulateur et mesurer des tensions à l'aide d'un ordinateur Macintosh. Un logiciel en language C que nous avons écrit exploite les facilités du Macintosh et permet de contrôler la température, de mesurer la tension du pont ou/et celle de l'alimentation de la bobine: il suffit de choisir une vitesse de montée en température et le nombre de points souhaité.

2.3 Les cellules de pression

(a) cellules à transmetteur liquide

La cellule de pression à transmetteur liquide que nous avons utilisée est montrée dans la fig.5. Elle est conçue par l'institut de haute pression à Moscou. Sa gamme de fonctionnement est de

Ikbar à SOkbar; elle pèse 2,7kg (cellule I).

passage des fils

points

carbure de tungstène joints

fig. 5: schéma de la cellule de pression I à transmetteur liquide

L'échantillon se trouve sur une plate-forme en plexiglas qui porte les fils en cuivre venant de l'extérieur et qui permet d'orienter l'échantillon. Les fils imprégnés de colle en résine d'époxy forment un passage étanche dans l'obturateur. L'étanchéité de la chambre de pression est assurée par un système de joints: un joint conique et un joint plat en bronze-béryllium et un joint plat en cuivre sur le côté de l'obturateur, et un joint en polyuréthanne sur le côté du piston laissent une longueur de 12 mm environ dans un diamètre de 6 mm qui est remplie du liquide de pression. On se sert d'un mélange de n-pentane et d'alcool iso-amylique comme transmetteur. La pression est appliquée à l'aide d'une presse hydraulique: on transmet la pression sur le piston et fixe ensuite l'écrou supérieur.

Le même principe de fonctionnement est employé pour une autre cellule de pression plus petite du même institut; elle fonctionne entre Ikbar et 20kbar (cellule II).

Trois mesures permettent de contrôler le bon fonctionnement lorsqu'on applique la pression. Un fil en manganine sert comme manomètre à température ambiante; la mesure du déplacement du piston et de la force appliquée indiquent au cours de la mise en pression, une fuite éventuelle.

Dans une série d'expérience, nous avons mesuré un échantillon H//a et H//c, avec I//a dans la cellule I pour établir la dépendance de la résistivité de la pression; hélas une fuite au niveau de l'obturateur nous a obligé à ne pas dépasser les lOkbar. Ce genre de problème est relativement courant pour ce type de cellules; le nombre et l'épaisseur des fils, l'âge et la fluidité de la colle, et aussi la propreté du passage des fils y jouent un rôle important. Dans la petite cellule de pression II nous avons mesuré deux échantillons à la fois sans champ magnétique, piovenant du même cristal côte à côte.

A basse température la pression est mesurée par un fil en étain: sa température su'praconductrice est une fonction de la pression. La pression dans la cellule est inférieure à celle de la presse car il faut une partie de la force pour écraser les joints: tableau 1. D'autre part

déviations de la hydrostaticité dont on discutera les conséquences plus tard.

tableau 1

pression à T = 30OK (mang.) [kbar]

5.13 8.05 11.52 13.49 12.85 12.9

pression à froid (étain) [kbar]

0.99 3.82 7.58 9.91 9.12 8.46

(b) cellule à transmetteur solide

Cette cellule III pour les pressions jusqu'à lOOkbar (iig.6) a été mis a notre disposition par D. Jaccard de l'université de Genève. Elle a été décrit en détail dans la thèse de L. Spendeler, et nous résumons seulement les bases du fonctionnement.

Le principe de la cellule utilisé est basé sur la technique de Bridgman: inséré entre deux plans parallèles, l'échantillon se trouve dans un anneau en pyrophyllite entre trois disques en steatite. La chambre de pression est d'un diamètre de 2mm. Le bon choix des dimensions de l'anneau et des rondelles est important pour obtenir une région dite quasi-hydrostatique aussi grande que possible. Les fils de mesures passent par de petites gorges dans l'anneau en pyrophyllite; le contact électrique se fait par pression.

On appelle les deux plans parallèles enclumes; elles consistent dans notre cas en carbure de tungstène et permettent ainsi de travailler dans une gamme de pression inférieure à lOOkbar. Le transmetteur de pression est la steatite; la non-hydrostaticité étant de quelques kbar.

Deux échantillons étaient montés dans la cellule (fig.7): échantillon 2 avec le plan basai parallèle aux enclumes, et l'échantillon 1 tourné de 90 degrés. Pour les deux, le courant était au long de l'axe a. A basse température, on mesure la pression par la transition supraconductrice d'un fil de plomb.

Piston

Tiges filetées Acier 316L ou Titane

Pièce d'assemblage Support d'enclume Bague de sertissage

Bague de guidage et support de thermomètres

Rondelle ressort Ecrous (1)

fig.6: cellule de pression à enclumes

Le problème le plus important de ce genre de cellules de pression est le passage des fils vers l'extérieur. Lors de la mise sous pression la pyrophyllite coule vers l'extérieur et tire sur les fils. Plus la pression augmente, plus le risque de casser les fils est important.

Nous n'avons pas échappé à ce processus: à Vlkbar les fils de tension d'un échantillon ont cassé; l'essai d'augmenter la pression encore plus a mis fin à l'étude. Nous avons ouvert la cellule pour mieux comprendre les causes: les échantillons étaient en bon état, les fils électriques étaient posés dessus, et le tout couvert de steatite. Il n'y avait pas de signe de non- paralléléité: le joint en pyrophyllite était rond. Les fils avaient cassés à l'endroit "habituel".

8

0,38

fig.7: l'intérieur de la cellule de pression à enclumes: le diamètre intérieur est de 1.94 mm. Echantillon 1: mince; échantillon 2: épais

(c) la mesure de la pression

La mesure de la pression cause plus de problèmes qu'on ne pourrait croire. D'abord il faut préparer un fil très fin en étain ou en plomb puisque la résistivité chute d'un facteur 1000 entre la température ambiante et le début de la transition supraconductrice. Ensuite il faudrait attacher des fils de mesure au manomètre: tache difficile parce que l'étain fond facilement si l'on essaie de souder à l'indium, jusqu'au moment où nous avons utilisé de la colle époxy argentée....

Nous avons pris comme lois d'étalonnage:

p = 17.813*(To-T)+5.041*(T⁰-T)2

proposé par A. Stepanov pour AT(p), p<30kbar de l'étain. La comparaison avec Smith (1967) indique une pression moins élevée de 15% - c'est l'ordre de grandeur pour l'erreur due à l'étalonnage.

La situation est moins claire pour le plomb dans le domaine de pression qui nous intéresse. Pour une T⁰ donné, Eichler(1968) indique une pression plus élevée qu'un travail effectué au laboratoire (Thomasson 1990): tableau 2. Nous nous sommes fiés au dernier.

tableau 2 Tc

(Pb) 6,58 6,05 4,88 4,62

p [Eichler]

16,7 31,3 70,1 80,7

p [Thomasson]

13 23 61 71

La transition du plomb et de l'étain s'élargissent sous pression; un pied se forme: fig.8 montre la transition du plomb à une pression de 23kbar. Probablement cela n'exprime pas seulement la non- hydrostaticité puisque oxydation, laminage, état de contrainte dans la cellule (Thomasson 1990) peuvent y contribuer également.

Comme nous avons évoqué, l'hydrostaticité est mise en danger par le transmetteur-solidifié dans un cas, déjà solide à l'ambiante dans l'autre. La forme et la largeur des transitions à plus hautes pressions restent les mêmes; elles se décalent vers les basses températures.

Et si la non-hydrostaticité n'est que quelques kbar- pourquoi y a-t- il une telle différence entre le comportement de l'échantillon 1 et 2 dans la cellule III à enclumes? La figure 9 montre comme exemple la résistivité des deux échantillons à 23kbar: les resist)-ités diffèrent beaucoup, la température de la transition antiferromagnétique vers 2OK n'est pas la même, et un des échantillons est toujours supraconducteur.

Vl)V)

.aeu

5.7 5.8 5.9 6 T[K]

6.1 6.2 6.3

fig.8: une marche dans la transition supr&conductrice du plomb à 5.86K

100 80 60 40

20 O

O

p = 2 3 k b a r H=O

o échantillon 1

• échantillon 2

10 15

T[K]

20 25 30

fig.9: la résistivité des deux échantillons dans la cellule III à enclumes à p = 23kbar

25 24 23 22 21 20 19 18 17

cellules I ou II

-cell.III-écbantillon 1 -cell.III-échantillon 2

20 25 O 5 10 15

p l k b a r ]

fig.10: la transition antiferromagnétique en fonction de la pression

Sans pression, tous nos échantillons montrent à quelques pour-cent près la même résistivité entre la température de la transition supraconductrice et 30OK, la même température de la transition antiferromagnétique, et les fits de la résistivité entre T^c et TN indiquaient les mêmes valeurs pour les paramètres A et A dont nous allons reparler en détail dans le chapitre suivant. La conclusion la plus simple est de supposer que les différences entre les deux échantillons montés dans la cellule III à enclumes sont liées à la mise sous pression des échantillons. Plus exactement, la pression ou le champ de contrainte ressenti par les deux échantillons n'est pas le même. Nous allons donc d'abord (1) essayer de paramétriser cette différence de pression, et ensuite (2) nous allons en chercher la cause.

(1) Evoquons que l'échantillon 1 avec l'axe a vertical correspond dans son comportement à ce qu'on a vu sous pression à transmetteur liquide; c'est la raison pour laquelle nous supposons que la pression mesurée par le plomb correspond à celle ressentie par l'échantillon 1. Par nos mesures de la résistivité, nous pouvons chiffrer les valeurs de quatre grandeurs caractéristiques qui évoluent sous pression: TN, la résistivité à T = TN, et A et A. Au moins pour les pressions p £ 25kbar ces valeurs semblent suivre une loi linéaire en pression: f(p) = ap+b; f représentant TN, P(TN), A et A.

tableau 3

critère

A A

T^N

P(T

)

p = 13kbar;

mesurée par Pb ressenti par éch.l p[kbar] pour éch.2, recalculée à partir de 4 critères

7,9 7,5 7.0 7,4

p = 23kbar;

mesurée par Pb ressenti par éch.l p^c[kbar] pour éch.2, recalculée à partir de 4 critères

12,4 11,7 10,8 18,2

On recalcule donc la pression ressentie par l'échantillon 2 à partir de ces quatre critères, en plaçant les valeurs mesurées de l'échantillon 2 sur la droite f(p) = ap+b, établie avec l'échantillon 1.

On obtient des résultats assez cohérents: tableau 3. Conclusion:

l'échantillon 2 se comporte comme si la pression était de quelques 40% plus basse que la pression mesurée.

(2) L'origine de la différence de pression pourrait être lié à la qualité des échantillons - nous allons en parler dans le paragraphe suivante. Une autre idée est le comportement de la dilatation thermique (fig. 12): en-dessous de la transition antiferromagnétique, le coefficient a (= L-¹ALMT) monte avec T pour l'axe a, il est négatif et il décroît pour c: ça veut dire le cristal se contracte. Une contrainte uniaxiale selon l'axe a devrait donc être renforcée par la dilatation thermique, correspondant à une contrainte supérieure, tandis que la contrainte selon c serait abaissée. Par contre, si l'on compare les ordres de grandeur de la compressibilité K et la dilatation thermique, l'effet de la dilatation thermique paraît négligeable. En plus, la dilatation thermique varie beaucoup entre TC et TN. Les quatre critères du tableau 3 n'indiqueraient donc pas la même pression puisqu'ils sont mesurés ou calculés dans des gammes en température différentes: A entre 2K et SK, et A entre 1OK et TN- H reste à analyser l'influence de la taille des échantillons montés dans la cellule. Les épaisseurs se correspondent à 2% près.

L'échantillon 2 est trois fois plus large que l'autre (tableau 4)- et c'est ici que la non-hydrostaticité pourrait jouer un rôle important.

Rappelons seulement avec quelques mots que le transmetteur de press'on non idéal, que constitue la steatite, induit des gradients de pression et des contraintes de cisaillement dans le plan horizontal, qui dépendent de manière importante de la position de l'échantillon par rapport au centre de la chambre de pression (Thomasson 1991).

Une analyse quantitative séparant les contributions de la pression hydrostatique et celle de la non-hydrostaticité est rendue difficile par le fait que TN sous contrainte uniaxial (Bakkerl992) monte pour p//a et baisse pour p//c en-dessous de l.Skbar (effet de compensation).

cellules I et II A cell.III-éch.l

• cell.III-éch.2

O 5 10 15 20 25

p l k b a r ]

fig.ll: la transition supraconductrice en fonction de la pression de quelques échantillons dans les deux types de cellules de pression

OJ

02

«M

0.0

-O.1

-02

URu2Si2

20 40 60 80 t»

T² (K²)

fig. 12: la dilatation thermique selon deVisser(1986)

En ce qui concerne la température supraconductrice des échantillons dans la cellule IH à enclumes: on place bien les points Tc(p) de l'échantillon 2 sur la courbe établie avec les cellules à transmetteur liquide (fig. 11) en prenant les valeurs de pression recalculées (tableau 3). A présent, nous n'avons pas d'explication de la température critique Tc de 0.89K à une pression de 13kbar pour l'échantillon 1 avec l'axe a vertical.

Pour mieux donc exprimer les propriétés physiques sous pression hydrostatique nous allons nous limiter à analyser les mesures faites sur cet échantillon 1 de la cellule III à enclumes afin de retrouver les résultats obtenus par transmetteur liquide.

2.4 Les échantillons

(a) préparation des monocristaux

Les cristaux d'URu2SÏ2 ont tous été fabriqués par P. Lejay au CRTBT/C.N.R.S. de Grenoble. Des matériaux de départ d'une très grande pureté sont utilisés pour la synthèse des siliciures ternaires:

uranium 4N, ruthénium 5N et silicium 6N. Les éléments de transition, contenant des gaz adsorbés, subissent une pré-fusion sous ultra-vide. Un mélange des composés de départ, en proportion stoechiométrique, est fondu, sous argon purifié, dans un creuset froid de lévitation (type"HUKIN") en cuivre. Le chauffage est assuré par un générateur haute fréquence.

Les échantillons polycristallins (d'environ 5 grammes), préparés de cette manière, sont contrôlés par les techniques classiques d'analyse aux rayons X. Aucune phase parasite n'est détectée.

La croissance des monocristaux est effectuée dans un four "tri-arc"

équipé d'une colonne de tirage de type Czochralski (Lejay 1993).

Etant donné d'une part la température de fusion élevée (T>18OQ0C) et d'autre part leur très forte réactivité vis à vis de tous les creusets, cette technique est bien adaptée à la cristallogénèse des siliciures ternaires.

Une mesure exacte de la température n'est pas possible avec cette méthode de chauffage; elle est contrôlée d'une façon indirecte par la régulation de la puissance électrique injectée dans le four. La température du liquide peut être stabilisée et programmée pendant la croissance; les vitesses de translation (0.5cm/h) et de rotation (30t/min) du germe et celle et du creuset tournant (20t/min) sont régulées à une vitesse constante.

Un morceau polycristallin de la concentration du liquide, est utilisé au début de la croissance du cristal. En général, après un ou deux essais de "necking", le germe devient monocristallin. La croissance du cristal s'effectue alors dans la même opération. Chaque cristal est contrôlé à la technique Laue en réflexion et avec un microscope optique polarisant.

(b) caractérisation des échantillons

Pour nos mesures nous avions deux cristaux à notre disposition: le

1V"'

cristal no.l (tirage du 10/5/90) a subit un traitement thermique de 8 jours à 8SO⁰C sous vide secondaire. Sa masse était de 2,1247g. Le deuxième cristal, tirage du 17/10/91, a été recuit pendant 8 jours à

UOO⁰C sous ultra-vide.

Le cristal no.l fournit un échantillon que nous avons mesuré sans pression entre 2SmK et 30OK; les échantillons de la cellule III à enclumes et l'échantillon mesuré dans la cellule I à transmetteur liquide avec H//a et H//c ; des échantillons du même cristal avaient déjà été mesurés ailleurs (Hasselbach 1991). Nous avons coupé deux barreaux voisins du deuxième cristal pour les autres mesures dans la cellule II à transmetteur liquide et des mesures sans pression en-dessous de TN. D'autres échantillons du même cristal ont été mesurés ailleurs (Hasselbach 1992, en spectroscopie de contact par pointe; chaleur spécifique (fig.49)).

Le rapport de résistivité R(300K)/R(4.2K) ne dépend que légèrement des cristaux; il est de l'ordre de 24 pour les échantillons du cristal no.l, et de 26 pour les échantillons du deuxième cristal.

Par contre, nous avons trouvé un rapport de résistivité de 40 pour l'échantillon dans la cellule I à transmetteur liquide (fig. 13) dû à

une contribution linéaire inhabituelle à la résistivité: bien que le cliché d'orientation fait aux rayons X indique la symétrie tétragonale, nous pensons que la résistivité à basse température est abaissé "par des filaments d'uranium métallique". Par contre, en comparaison avec d'autres cristaux, cela n'a effet ni sur les transitions de phase ni sur la résistivité de TN.: nous avons comparé TC sous champ magnétique à basse température et la résistivité à plus hautes températures avec d'autres échantillons.

g

U

25

20 15 10

O

comportement "habituel

O 2 4 6 8 10

T[K]

fig.13: contribution linéaire inhabituelle dans l'échantillon monté dans la cellule I à transmetteur liquide: les deux mesures sont faites sans pression

tableau 4

échantillon section f.géom.

[mm2] [IQ-2Cm]

p = 0/haute 1,03*0,97 3,661 temp

cristal 1

p = 0/basse 0,0656 0,224 temp

cristal 1

p = 0/basse 0,41*0,34 0,919 temp

cristal 2

cell.I 0,50*0,72 2,32 cristal 1

cell. II 0,41*0,35 0,544 ech.l

cristal 2

cell.II 0,41*0,51 0,619 éch.2

cristal 2

cell.III/1 0,0289*0,053 0,0374 b.T.

cristal 1

cell. HI/2 0,0294*0,157 0,0869 b.T.

cristal 1

I R [mA] [mil]

0,4 9,29

4*10'2 151,8 1*10'2

0,1 37,6

0,1 15,2 63,15

54,45

4*10-3 792 1*10-3

4*10-3 387 2*10-3

I/section [mA/mm2!

0,4

0,61 0,15 0,79

0,28

2,61 0,65 0,87 0,43

Le facteur géométrique des échantillons a été déterminé sous binoculaires. Son erreur est estimé de S à 10 pour-cent. Le courant de mesure que nous avons utilisé dépend de la taille des échantillons: tableau 4.

La densité de courant est de l'ordre de 0,6mA/mm2 pour les basses températures pour éviter un échauffement de l'échantillon. Cela

aurait comme conséquence un déplacement de la transition supraconductrice vers les basses températures; nous avons également vu un élargissement de la transition à des courants trop fortes. A plus hautes températures la densité de courant est moins importante; nous l'avons augmenté pour avoir plus de précision dans nos mesures.

A part le rapport de résistivité, nous avions trois indices comme critère de la qualité d'un échantillon:

la température de la transition supraconductrice la largeur AT^C = T^C(90%)-T^C(10%) de cette transition la résistivité résiduelle de l'ordre de 10|i£2cm.

On espérait trouver une transition étroite avec une température supraconductrice élevée et une faible valeur de la résiduelle. La réalité est différente: on trouve partout une résiduelle d'environ ll|i£2cm. Un échantillon avec une T^c de 1,42K et une largeur AT^C de 13OmK se retrouve avec une T^c de 1,53K, une largeur A T^cd e 25OmK, et une épaule large apparaît vers 1.4OK après avoir été

"retaillé" avec une scie diamantée. L'introduction de contraintes au cours de cette opération, pourrait expliquer ce phénomène: fig. 14.

Ceci correspond à ce qui a été observé par d'autres groupes (McElfresh 1987, Bakker 1992). Notamment, Bakker mesure l'anisotropie de T^c sous contraintes uniaxiales et la formation d'une épaule dans la transition de phase supraconductrice qui reste présente en relâchant la pression. Selon lui, une augmentation de T^c de 10OmK correspondrait à une contrainte uniaxiale de 4kbar; la différence en pression d'après fig. 11 serait de l'ordre de Ikbar.

Le grand avantage de la scie diamantée est l'exactitude de la coupe:

on obtient facilement des facteurs géométriques dix fois plus élevées qu'avec un appareil à électroérosion. C'est pour cette raison que les échantillons montés dans la cellule III ont pu être coupés si finement (tableau 4). Tous les autres échantillons ont été taillés à l'éléctroérosion. Dans ce cas, un fil argenté sous haute tension coupe

éch. original éch. retaillé

1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 1.7 1.8 1.9 2

T[K]

fig. 14: comparaison des transitions supraconductrices d'un échantillon coupé à l'électroérosion (transition raide) et retaillé à la scie diamantée (transition large): mesures sans pression.

avec moins de contraintes. Il serait nécessaire d'entreprendre des études plus détaillées pour mieux évaluer les effets de la coupe sur la transition supraconductrice.

En ce qui concerne la résistivité résiduelle, il est possible que po ne soit pas une indication microscopique du désordre mais macroscopique, et liée à la présence de différents domaines magnétiques. Le tableau 5 indique nos résistivités en comparaison avec celle d'autres auteurs.

tableau 5 P = O ce travail

McElfresh 1987 Iki 1992

Palstra 1986

pmaxtuucm]

385

560 (T = 30OK)

=580

=400

po[u£2cm]

11 19.5 38 33

p(T^N)[uQcm]

120

=200

=200 s!20

Nos autres échantillons montrent T^c = 1.37K/ AT^C = 17OmK (cristal no.2)et T^c = 1.46K/ AT^C = 187mK(cristal no.l avec po = 5ui2cm).

D'autres cristaux sont en préparation, dans des conditions de croissance améliorées (fours à ultra-vide) avec des éléments de base plus purs (purification par zone fondue).

La résistivité d'URu2Si2 sous champ magnétique et sous pression

au-dessus de TC

400

350

300

250

200

150

100

50

O

O 50

fig.15: la résistivité d'

100 150 200

TIK)

sous pression

250 300

3 . 1 I n t r o d u c t i o n

URu2Si2 se prête idëalpment à l'étude de la résistivité sous champ magnétique et sous pression: les effets des deux paramètres extérieurs sont importants, les anomalies aux transitions de phases bien prononcées, et la gamme en température facilement accessible.

La motivation de l'étude était principalement le désir de comprendre le comportement de p(H = O, p = O) dans le cadre d'un modèle simple. Nous avons construit un tel modèle, basé essentiellement sur le couplage de la susceptibilité des électrons de conduction avec celle des électrons f localisés. Ce modèle tient compte du spectre d'excitations magnétiques, mesuré aux neutrons;

il nous permet de modéliser la chaleur spécifique et la résistivité.

Dans un deuxième temps les mécanismes responsables de la résistivité sans pression aident à comprendre le rôle de la pression.

3.2 Présentation des mesures

Commençons avec les mesures effectuées dans la cellule III à enclumes; l'échantillon vient du cristal no.l (voir chapitre 2.4), L'intérêt de cette série était de suivre le comportement de la résistivité sur une large gamme en température et en pression. LP fig. 15 montre la résistivité d'URu2SÏ2 entre IK et 30OK pour des pressions différentes. On distingue quatre régimes différents:

(1) A haute température, la résistivité augmente en diminuant la température. C'est un comportement inhabituel: dans des métaux normaux, la résistivité baisse avec la température car le nombre de phonons responsables de la résistivité baisse. Dans notre composé par contre, les électrons de conduction sont diffusés par tes

"impuretés magnétiques" formées par les atomes d'uranium

(Dawson 1989). Quand la température diminue, ce comportement est connu sous le nom "effet Kondo" et donne lieu à un terme logarithmique dans la résistivité :

P = PO - Ps*ln(T).

Tandis que toutes les courbes de résistivité sous pression se rejoignent à haute température, la mesure sans pression reste légèrement plus élevée: il s'agit d'un échantillon différent dont le facteur géométrique a été corrigé de 5% pour les analyses de la résistivité.

La résistivité est anisotrope: pour I//a le maximum est bien prononcée; elle est plutôt constante pour I//c et, en plus, plus basse que pour I//a. Apparemment ce comportement est lié à la structure cristalline: les composés avec la structure ThCr2Si2 (notre cas) montrent p//^c < p//^a; tandis que la structure CaBe2Ge2 montrent le contraire: p//^c > pic (Endstra 1992). Nous avons toujours mesuré la résistivité avec I//a.

Q.E

-a.

0.8 - 0.6 • 0.4 -

0.2 -

O

s u p e r p o s i t i o n des courbes de la fig.15

O 0.4 0.8 1.2 1.6 T/Tmax

fig.16: la résistivité normalisée des courbes sous pression en fonction de la température réduite T/T^max

(2) Entre le maximum (T^max = 75K à p = O) et la transition antiferromagnétique (p = O: TN = 17.5K) la résistivité chute puisqu'on entre dans un régime "cohérent": les électrons de conduction arrivent à mieux écranter les impuretés magnétiques.

La fig. 16 montre la superposition des courbes sous pression entre TN et T^max en traçant p/pmax sur une température réduite T/T^max; ceci indique un mécanisme principal responsable de la résistivité dans cette gamme en température. Nous allons y revenir plus tard (paragraphe 4).

(3) En-dessous de TN, il n'y a plus de superposition de p/p^max sur T/T^{m a x}(fig.l7): d'un coté, les mécanismes responsables de la résistivité ne sont plus les mêmes qu'au-dessus de TN- Nous allons montrer qu'on peut décrire principalement la résistivité en termes de diffusion de fluctuations de spin et d'électrons de conduction.

(4) en-dessous de Tc = 1,5K, URu2Si2 devient supraconducteur.

Les mesures concernant cet effet seront présentées et analysées dans le chapitre suivant.

O 0.04 0.08 0.12 0.16 0.2

T/Tmax

fig.17: p/pmax en fonction de T/Tmax en-dessous de TN

"h

« HB

O 10 20 30 40 50 60 70

P t k b . r ]

fig. 18: Tmax en fonction de la pression

80

T^N/Iki et al T/nos mesures

O 10 20 30 40 SO 60 70 80

p[kb«r]

fig. 19: comparaison entre nos mesures de TN et celles de Iki(1992)

Sous pression la température du maximum tend vers les plus hautes températures (fig. 18) avec une pente de 1,5 K/kbar aux basses pressions, valeur comparable avec ce qui a été communiqué ailleurs (McElfresh: 1,4 K/kbar). La température de la transition antiferromagnétique TN monte également (fig. 19); TN étant définie comme minimum dans dp/dT. La dépendance en pression en-dessous de ISkbar est dlN/dP = 0,19 K/kbar (Iki 1992:

dTN/dP = 0,21 K/kbar). En-dessus de cette pression, TN monte plus vite et tend vers une saturation au-dessus de 70kbar. Les valeurs de TN correspondent à celles d'Iki à basses pression tandis qu'il y a une différence importante pour les pressions plus élevées: fig. 19. La résistivité chute; la fig.20 montre Ia dépendance de P ( T N ) en fonction de la pression. Ces résultats correspondent en gros à ce qui a été rapporté ailleurs (Iki 1992).

Sous champ magnétique nous avons suivi la magnétorésistance p(H<8T, T = const) pour un ensemble de températures (fig.21); les mêmes expériencens ont également été effectuées sous pression (fig.22). Les mesures de la magnétorésistance pour des

I

120 100 80 60 40 20

O 10 20 30 40 50 60 70 80

plkb.r]

fig.20: la résistivité à TN

températures différentes nous ont permis de reconstruire la résistivité p(T) pour des champs magnétiques différents.

La magnétorésistance transverse Api (H 1 I), est grande (H//a et H//c)(I//a) et baisse lorsque la température augmente; à T = 1.68K, on mesure p(H = O) = 11.330uQcm et p(H = 7T) = 16.700uÛcm.

(p-pO)/pO ne peut pas être décrite comme a(T)*H²pour des champs magnétiques faibles; par contre pour des champs magnétiques au- dessus de 3T ( p - p O ) / p O est linéaire en H² ( f i g . 2 1 ) : (p-pO)/pO/H2(T = 4.2K) = 7.2*10-37-2 (H II), une valeur qui exprime la résistivité résiduelle plus basse qu'ailleurs (Palstra 1986; Sugiyama 1990; Uwatoko 1992). Deux types d'orbites peuvent fournir une telle dépendance en champ dans le modèle à une bande: soit 1' orbite est fermée, et il s'agit d'un métal compensé, c.à.d. le nombre d'électrons est égal au nombre de trous; soit l'orbite est ouverte dans une direction. La structure de bande pourra être mesurée par les oscillations Shubnikov-de Haas en fonction de l'angle.

Les courbes de la magnétorésistance transverse sous pression (fig.22) se superposent pratiquement indiquant qu'on mesure principalement l'effet du champ sur la résistivité résiduelle - qui ne change pas beaucoup sous pression: fig.30. Le fait que la magnétorésistance transverse sans pression soit plus faible exprime qu'on a aussi une contribution en T² - pratiquement inexistante sous pression: fig.32.

Les courbes de magnétorésistance transverse à basse température (T<8K) suivent à peu près la loi de Kohler: elles se superposent selon:

(P-PO)/PO = f(H/po) avec p⁰ = p(H = 0,T)

(Ziman 1972) tandis qu'il y a des déviations importantes au-dessus de 8K: fig.23. Cela met en évidence que le temps de relaxation n'est pas le même pour tous les électrons sur la surface de Fermi.

eil

CL

s-_O.

o 10 20 30 40 50 60

fig.21: magnétorésistance transversale sans pression pour plusieurs températures: p = p(H,T), po = p(H = 0,T) en fonction de H2

HIl

I

0.4

0.3

0.2

0.1

-p=0/longitudinal - p=61 kbar/longitudinal -p=0/transversal - p=23kbar/transversal - p=61 kbar/transversal

1 2 3 4 5 6 8

H[T]

fig.22: magnétorésistance longitudinale et transversale à T = 4,2K, PO = P(H = OJ)

f

0.5 0.4 -

0.3

0.2 -

0.1 -

0.1 0.2„ ,

H /p0 0

1.4 0.5 0.6

fig.23: les courbes de magnétorésistance suivent la loi de Kohler en- dessous de 8K

Près de la transition antiferromagnétique nous avons également suivi la résistivité à champ constant (H//c = 3T, 5T, 6T, 7T;

H//a = 7T) pour les différentes pressions; les valeurs obtenues correspondent très bien à ce que nous avions obtenu par les mesures de magnétorésistance à température constante. En bon accord avec un diagramme de phase antiferromagnétique, le déplacement de TN sous champ magnétique va vers les basses températures (fig. 25): p ( H ) / j = T N varie à peine, et ATN monte légèrement sous pression:

p = 0: TN(H)-TN(H = O) = -0,007*H2 H//c; H<8T p = ôlkbar: T^N(H)-T^N(H = O) = -0,01 1*H2 H//c; H<8T ça veut sans doute dire que l'aimantation augmente sous pression.

Pour H//a TN ne dépend pas de H (car on induit une faible polarisation). Pour les deux pressions indiquées il faudrait donc un champ magnétique de l'ordre de SO T pour supprimer l'antiferromagnétisme, résultat proche du champ correspondant à la transition de phase vers l'état métamagnétique (Sugiyamal990).

La magnétorésistance longitudinale H//I, I//a ne contient pas de terme en H² (fig.24); elle est 10 fois plus petit que la magnétorésistance transversale (Ap/p<0.06 pour H<8T). En fait, dans un modèle à une bande, une magnétorésistance longitudinale est associée à des surfaces de Fermi non-sphériques (R.J.Elliott 1974).

En plus, on peut montrer que la magnétorésistance longitudinale sature toujours dans la limite de fort champ où les effets de collisions sur la trajectoire des porteurs est une perturbation petite en comparaison avec l'effet du champ magnétique:

cttc*T»l limite atteinte qu'à très basses températures

<o^c = eB/m: fréquence de cyclotron T temps de relaxation

Dans ce cas, la limite à basse température dépend seulement de la géométrie de la surface de Fermi et la variation du libre parcours moyen sur la surface de Fermi (Fawcett 1964 p. 166). Puisque la magnétorésistance longitudinale sans pression et avec une pression de ôlkbar à une température de T = 4.2K est pratiquement la même (fig.22), l'hypothèse la plus simple est de supposer que ni la surface de Fermi ni la variation du libre parcours moyen sur la surface de Fermi n'ont changé considérablement sous pression à basse température. Par contre, la fig.27 montre p(H = 7T)-p(H = O) sans pression en fonction de la température. Cette fonction montre une forte augmentation à TN. L'effet est sûrement complexe et peut être lié à la formation de domaines magnétiques.

I

H / / 3 / / I

longitudinal

o i 4

H[T]

8

fig.24: la magnétorésistance longitudinale sans pression pour quelques températures

122 120 118 116 114 112 110

• H=O H=3T A H=ST

* -H=7T

16.4 16.6 16.8 17 17.2 17.4 17.6 17.8 18 T[K)

fig.25: la résistivité à TN d'URu2Si2 sous champ: H l I

Notons que la condition (O⁰¹Kt »1 a été atteinte à 1OmK pou~ des champs magnétiques de l'ordre de quelques teslas; des oscillations Shubnikov - de Haas ont été observées. Ces expériences ont été effectuées sur un de nos échantillons du cristal 2 par S. Julian à Cambridge.

La dépendance de la magnétorésistance en fonction de l'angle (fig.26) peut être décrite par p(<|>) = cos²<j> + p*o. Il y a peu de différence entre les configurations transverses H//c et H//a. La magnétorésistance n'est apparemment pas sensible à la polarisation des moments magnétiques dans la phase antiferromagnétique sauf bien sûr l'apparition des effets décrits dans la magnétorésistance longitudinale.

0.035 0.03 0.025 0.02 0.015 0.01 0.005

température T = 4.

pression p = 61 kbar;

H dans le plan (a,a)

-150 -100 - 5 0 O angle

50 100 150

fig.26: dépendance angulaire de la magnétorésistance pour H dans le plan (a,a)(triangles) et (a,c)(carrés). ty = O: transversal; $ = 90°:

longitudinal (H//I//a)

1.5 r

a

asIl

o -

-0.5

10 100 1000

T(K)

fig.27: la magnétorésistance longitudinale, Ap, en fonction de la température.

La constante de Hall augmente d'une façon significative en baissant la température en-dessous de TN- Cet effet a souvent été liée à l'effet "nesting", la restructuration de la surface de Fermi dans l'état antiferromagnétique et, par conséquent, une baisse de la concentration des électrons de conduction. La motivation d'introduire cet effet était liée à la forme similaire de la résistivité dans le chrome à TN, où le nesting a été attribué comme cause du saut dans la chaleur spécifique (Heiniger 1966) et de la forme de la résistivité (McWhan 1967). Dans le chrome (RH dépend du champ magnétique: Furuya 1976), RH monte d'un facteur deux entre TN et son maximum à TN/2 dans leurs conditions expérimentales. Dans U R U 2 S Ï 2 deux mesures de RH indiquent un facteur de 4 pour un monocristal entre T = 20 K et T = 10 K (Dawson 1989); Onuki et al (1987) mesurent un facteur de 20 entre T = 2 0 K e t T = 2K pour un échantillon polycristallin. Aucun détail sur les mesures étant donné.

laissent supposer qu'il faudra effectuer des études de l'effet Hall plus approfondies pour remonter à la réstructuration de la surface de Fermi due au "nesting".

Il faut dire que, aucune analyse de la résistivité d'URSS 12 dans la phase antiferromagnétique, considère le nesting (Dawson 1989). De toute façon, nos analyses de la résistivité et de la chaleur spécifique restent valables dans la présence du "nesting" parce que le modèle de la résistivité contient un facteur multiplicatif inconnu, et parce que nous supposerons des mécanismes responsables de la résistivité , différents en-dessus et en-dessous de

Les mesures faites avec les cellules à transmetteur liquide analysent en détail la gamme en pression p < lôkbar. Il s'agit de trois échantillons différents dont deux viennent du cristal no. 2.

Nous avons essentiellement mesuré P(TN), TN, pmaxet T(p^max) sous pression, mais aussi T^c(p). Une grande partie de cette étude a été effectuée par A. Stepanov; elle a été complétée par nos mesures sous champ magnétique.

A ces basses pressions, P ( T N ) , T N e t T ( p^{m a x}) montrent une dépendance linéaire de la pression (fig. 18-20), les valeurs obtenues par la mesure avec la cellule III à enclumes correspondent à celles des cellules à transmetteur liquide. Le même comportement a été observé avec des échantillons polycristallins (McElfreshl987; Uwatokol992).

3.3 Discussion de la résistivité d'URiuSii entre Tc et TN (a) Une relation de dispersion quadratique pour

les ondes de spin?

En 1986 les premières mesures sur URu2Si2 ont été publiées: la résistivité de notre composé a été mesuré d'abord pour des échantillons polycristallins (Schlabitz 1986). Peu de temps après les premières mesures de monocristaux ont révélé l'anisotropie de la résistivité (fig.47). Son analyse à basse température est guidée par la forme de l'anomalie à T = 17.5K qui rappelle celle du chrome (Palstra 1986) ou du dysprosium (Schlabitz 1986), des matériaux antiferromagnétiques où des ondes de spin sont responsables de la résistivité. Nous allons analyser la contribution des ondes de spin dans la première et deuxième partie de ce chapitre, avant de nous occuper du deuxième terme due aux électrons de conduction: dans la résistivité, il sera responsable d'un terme en T² et dans la chaleur spécifique d'un terme linéaire en T. Nous en reparlerons dans la troisième et quatrième partie. A la fin nous éclaircirons le rôle de la pression sur la résistivité et la chaleur spécifique.

URu2Si2 représente un système avec un état fondamental singulet et un premier état excité singulet (B*x>holm 1991). Dans une approche très simple, le champ cristallin peut être considéré comme constant. A hautes températures, ce modèle à champ moyen ne décrit pas d'interactions entre les électrons de conduction et les électrons f localisés puisque le champ moyen est zéro: les fluctuations sont négligés. Aux températures en-dessous de TN par contre, un moment auto-cohérent peut se former au cas où le couplage J dépasse une valeur critique !critique- Dans l'état ordonné des ondes de spin longitudinales existent et peuvent jouer un rôle décisif pour la thermodynamique du système. En partant de l'équation de Boltzmann, Fulde et, Pesche'v'1972) ont calculé la résistivité due aux interactions magnons- électrons de conduction:

}=G| q³dqj n((ù)[n(

1 Ul

n(cù): statistique de Bose-Einstein Une relation de dispersion des ondes de spin

w(q) = A + bq² (3,2)

avec L. '. énergie du gap et b: raideur des magnons, mène Andersen(1979) à

p = BT(l+2T/A)exp(-A/T) T«A (3,3) où B=A/b².

Ce modèle a déjà été utilisé par T.T.M.Palstra dans sa thèse pour décrire la résistivité d'URu2Si2, et repris ensuite par de nombreux auteurs.

Si l'on rajoute la résistivité résiduelle et un terme AT² dont nous allons expliquer l'origine plus tard, on constate que nos mesures sont reconstruites d'une façon satisfaisante entre T^c et TN pour toutes pressions et tous champs (fig.28): le comportement de A(p), A(p), A(H) et A(H) est montré dans les fig.29-34 pour un champ magnétique transversal. La valeur pour le gap dans le spectre d'excitations, A, est 75 K sans champ magnétique et sans pression, en accord avec d'autres auteurs (McElfresh 1987; Iki 1992). A et A sont linéaires en p tant que l'échantillon reste supraconducteur avec dA/dp = -3.7* 10'³ u Q c m / ( K²k b a r ) (McElfresh:

-4,l*10-3uûcm/(K²kbar)) et dA/dp = 2.6K/kbar (McElfresh:

3.1K/kbar). A plus haute pression, il semble y avoir un régime différent où le gap A est à peu près constant, et où le ternie en T² baisse moins vite avec la pression: fig.32 et 34. En ce qui concerne le gap en fonction du champ magnétique (fig.33), il s'annule pour un champ de l'ordre de 3OT - résultat proche du champ correspondant à la transition de phase vers l'état métamagnétique.

E

fV1

1S.

45 40 35 30 25 20 15

•p=61kbar/H=7T|

+m3"T*(l+2*T/m4)*exp(-m4/T)

ml 15.948878645 - m 2 0.01511523343

m3 41.507849497 m4 91.212282427

O 5 10 15 20 25

T[K]

fig.28: exemple d'un fit de la résistivité selon (3.3) plus un terme en T2 plus la résistivité résiduelle

Le problème de modéliser seulement la résistivité est le fait que le facteur multiplicatif G dans (3,1) et donc le poids des excitations n'est pas connu. Pour voir si vraiment les excitations magnétiques en sont responsables, nous allons calculer la chaleur spécifique puisqu'elle ne contient pas de facteurs arbitraires pour un modèle d'excitations et leur dépendance en température. La chaleur spécifique dans le cadre du modèle <o = A+bq2 se calcule facilement:

le nombre d'états donné par

N= 1 Vtous les étatsVk<kmax