Simulation expérimentale de l'ascension et de la vésiculation des magmas rhyolitiques

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Nicolas Cluzel

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Nicolas Cluzel. Simulation expérimentale de l’ascension et de la vésiculation des magmas rhyoli-tiques. Sciences de la Terre. Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2007. Français. �NNT : 2007CLF21749�. �tel-00717870�

UNIVERSITE BLAISE PASCAL U.F.R. de Recherche Scientifique et Technique

ECOLE DOCTORALE DES SCIENCES FONDAMENTALES N° 530

THESE

présentée pour obtenir le grade de

DOCTEUR D’UNIVERSITE (spécialité : Pétrologie-Volcanologie)

par

Nicolas CLUZEL

Diplômé d’Etudes Approfondies

SIMULATION EXPERIMENTALE DE L’ASCENSION ET DE

LA VESICULATION DES MAGMAS RHYOLITIQUES :

Application à la cinétique de nucléation des bulles et implications

volcanologiques

Timothy H. DRUITT Professeur, LMV, Clermont-Ferrand Président Bruno SCAILLET Directeur de Recherche, ISTO, Orléans Rapporteur Sylvie VERGNIOLLE Directeur de Recherche, IPG, Paris Rapporteur Hélène MASSOL Maître de Conférences, IDES, Paris-Sud Examinateur Didier LAPORTE Directeur de Recherche, LMV, Clermont-Ferrand Directeur de thèse

UNIVERSITE BLAISE PASCAL U.F.R. de Recherche Scientifique et Technique

ECOLE DOCTORALE DES SCIENCES FONDAMENTALES N° 530

THESE

présentée pour obtenir le grade de

DOCTEUR D’UNIVERSITE (spécialité : Pétrologie-Volcanologie)

par

Nicolas CLUZEL

Diplômé d’Etudes Approfondies

SIMULATION EXPERIMENTALE DE L’ASCENSION ET DE

LA VESICULATION DES MAGMAS RHYOLITIQUES :

Application à la cinétique de nucléation des bulles et implications

volcanologiques

Timothy H. DRUITT Professeur, LMV, Clermont-Ferrand Président Bruno SCAILLET Directeur de Recherche, ISTO, Orléans Rapporteur Sylvie VERGNIOLLE Directeur de Recherche, IPG, Paris Rapporteur Hélène MASSOL Maître de Conférences, IDES, Paris-Sud Examinateur Didier LAPORTE Directeur de Recherche, LMV, Clermont-Ferrand Directeur de thèse

La théorie, c’est quand on sait tout et que rien ne fonctionne. La pratique, c’est quand tout fonctionne et que personne ne sait pourquoi.

Ici nous avons réuni théorie et pratique, rien ne fonctionne et personne ne sait pourquoi.

Voici l’une des plus belles pages à écrire de ce manuscrit, car elle conclue un travail de recherche de plus de trois années et mentionne toutes les rencontres qui ont conduit de près ou de loin à ce résultat.

Je tiens à témoigner ma reconnaissance à Didier LAPORTE pour m’avoir fait découvrir le monde de la pétrologie expérimentale depuis déjà cinq ans ; pour toutes les discussions et le soutien dans les moments difficiles où l’expérimentation est aléatoire. Je le remercie également pour l’apprentissage de la rigueur nécessaire dans cette spécialité. Je remercie Ariel PROVOST pour ses discussions sur les résultats expérimentaux et ses explications sur les modèles théoriques et statistiques des processus géologiques parfois complexes à sonder.

Je remercie également Tim Druitt, Bruno Scaillet, Sylvie Vergniolle et Hélène Massol d’avoir bien voulu juger ce travail et pour l’intéressante discussion lors de la soutenance.

Je suis très reconnaissant envers toutes les personnes du laboratoire qui ont aidé à la réalisation de ce travail : Jean-Louis Fruquières (pour tous les conseils donnés à l’atelier), Jean-Luc Devidal (pour sa disponibilité à la microsonde et à la diffraction des rayons X), successivement François Faure et Jean-Marc Hénot (pour mon perfectionnement à l’utilisation du MEB, l’optimisation de la machine et leur sympathie), Mhammed, Jean-Louis Paquette (pour le prêt de la loupe binoculaire), Franck Pointud, Nathalie Bolfan-Casanova (pour ma formation express en spectrométrie IR), Pierre Boivin (pour tous ses conseils en pétrologie expérimentale), Bertrand Devouard…

Et pour n’oublier personne, j’adresse un très grand merci à toutes les personnes du Laboratoire Magmas et Volcans qui ont rendu le déroulement de cette thèse très agréable.

Je fais un très grand salut à tous mes amis de DEA à commencer par mon grelet de bureau et ami Erwan, Mumu, Pépito, Eloïse, Elodie, Marion, Mathieu, Gwen, Vipi, Cyrilou, Flo et Adam. Merci à vous et à tous les grands moments passés ensemble. Je n’oublie pas Silvana une amie maintenant rentrée en Ecuador.

Merci à tous les thésards, ATER, post-docs et autres amis géologues que j’ai pu côtoyer pendant toutes ces années.

Merci à toi Damien mon binôme devant l’éternel et on est d’accord : « La vie est belle ».

Un merci à tous mes amis non géologues qui me permettent de me détacher un peu de la science de temps en temps.

Enfin, je n’oublie pas tous les miens et tous ceux qui me sont chers, je leur dédis cette thèse. A mes parents qui ont toujours soutenus mes choix, toute ma famille et bien sûr ma petite crotte Virginie.

SOMMAIRE

- INTRODUCTION GENERALE. . . . 13

- CHAPITRE 1 : CADRE SCIENTIFIQUE . . . . 21

I.1) VITESSE D’ASCENSION DES MAGMAS. . . 21

I.2) LES PONCES SILICEUSES. . . 23

I.2.1)VESICULARITE. . . 23

I.2.2)TAILLE MOYENNE ET DISTRIBUTION DE TAILLE DES BULLES . . . 24

I.2.3)DENSITE NUMERIQUE DE BULLES. . . 25

I.3)LE POINT SUR LA NUCLEATION DES BULLES DANS LES MAGMAS. . . 26

I.3.1)NUCLEATION HOMOGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O... 28

I.3.2)NUCLEATION HETEROGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITIQUE... 30

I.3.3)NUCLEATION HOMOGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O-CO2... 32

I.3.4)AUTRES SYSTEMES ETUDIES . . . 32

I.3.5)SYNTHESE DES RESULTATS. . . 33

I.4)OBJECTIFS EXPERIMENTAUX . . . 33

- CHAPITRE II : TECHNIQUES EXPERIMENTALES ET ANALYTIQUES. . . 35

II.1)PRINCIPE DE L’APPROCHE EXPERIMENTALE . . . 35

II.2)MATERIAUX DE DEPART : LES OBSIDIENNES DE GÜNEY DAG ET ATHO. . . 36

II.2.1)L’OBSIDIENNE DE GÜNEY DAG,TURQUIE . . . 36

III.2.1.1 ) Description pétrologique . . . 39

III.2.1.2 ) Composition chimique des éléments majeurs. . . 39

III.2.1.3 ) Composition chimique des éléments volatils . . . 40

II.2.2)L’OBSIDIENNE ATHO,ISLANDE. . . 40

III.2.2.1 ) Description pétrologique . . . 41

III.2.2.3 ) Composition chimique des éléments volatils . . . 43

II.2.3)CAROTTAGE DES CYLINDRES D’OBSIDIENNE . . . 43

II.3)TECHNIQUES EXPERIMENTALES . . . 43

II.3.1)PREPARATION DES CAPSULES... 44

II.3.2)AUTOCLAVE A CHAUFFAGE INTERNE . . . 47

II.3.3)AUTOCLAVE A CHAUFFAGE EXTERNE . . . 50

III.3.3.1 ) Contrôle de la température . . . 51

III.3.3.2 ) Contrôle de la pression . . . .52

III.3.3.3 ) Arrêt des expériences . . . 52

II.3.4)CONTROLE DE LA FUGACITE EN OXYGENE . . . 53

II.3.5)RECUPERATION DES VERRES DE DEPART POUR LES EXPERIENCES DE DECOMPRESSION .. 55

II.4)LES EXPERIENCES DE DECOMPRESSION . . . 56

II.4.1)PRINCIPE DES EXPERIENCES DE DECOMPRESSION. . . 56

II.4.2)DESCRIPTION DE L’AUTOCLAVE A CHAUFFAGE EXTERNE A TREMPE RAPIDE (ACETR)... 57

II.4.3)DESCRIPTION DU SYSTEME DE DECOMPRESSION PROGRAMMEE . . . 59

III.4.3.1 ) Hardware . . . 60

III.4.3.2 ) Software . . . 64

III.4.3.3 ) Performances du dispositif de décompression programmée . . . 66

II.5) TECHNIQUES ANALYTIQUES. . . 67

II.5.1)MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A BALAYAGE. . . 67

II.5.2)ANALYSE DES ELEMENTS MAJEURS ET VOLATILS A LA MICROSONDE ELECTRONIQUE.... 69

III.5.2.1 ) Conditions analytiques. . . 69

II.5.2.2 ) Précision des analyses et erreurs analytiques. . . 69

II.5.3)ANALYSE DES VOLATILS PAR SPECTROMETRIE INFRAROUGE A TRANSFORMEE DE FOURRIER. . . 70

II.5.3.1 ) Principe de la spectrométrie FTIR. . . .70

II.5.3.2 ) Préparation des échantillons. . . 73

II.5.3.3 ) Conditions analytiques, précisions et erreurs des mesures. . . 73

II.5.4)ANALYSE D’IMAGE SUR LE LOGICIEL IMAGEJ. . . 75

- CHAPITRE III :

NUCLEATION HETEROGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME

RHYOLITE-HEMATITE-H2O . . . 81

III.1) SYNTHESE ET CARACTERISATION DES VERRES DE DEPART. . . 82

III.1.1)PROTOCOLE DE SYNTHESE. . . .82

III.1.2)CARACTERISATION DES VERRES DE DEPART. . . 87

III.2)EXPERIENCES DE DECOMPRESSION : TECHNIQUES ET RESULTATS. . . 89

III.2.1)TECHNIQUES ET DIFFICULTES EXPERIMENTALES. . . 89

III.2.2)PRESSIONS DE NUCLEATION. . . 94

III.2.3)ETUDE QUANTITATIVE DES DIFFERENTS PARAMETRES TEXTURAUX. . . 94

III.2.3.1 ) Vue d’ensemble des textures. . . 94

III.2.3.2 ) Taille des bulles . . . 96

III.2.3.3 ) Vésicularité. . . 100

III.2.3.4 ) Densité numérique de bulles. . . .103

III.2.4)TENEURS EN EAU. . . 105

III.3)DISCUSSION. . . 108

III.3.1)THEORIE DE LA NUCLEATION. . . .108

III.3.1.1 ) Cas de la nucléation homogène . . . 108

III.3.1.2 ) Cas de la nucléation hétérogène. . . .116

III.3.2)DEGRES DE SURSATURATION DANS LE SYSTEME RHYOLITE-HEMATITE-H2O... 118

III.3.2.1 ) Signification des forts degrés de sursaturation mesurés expérimentalement. . . .118

III.3.2.2 ) Estimation de la tension de surface effective dans le système rhyolite-hématite-H2O. . . .120

III.3.2.3 ) Effet du taux de décompression sur la pression de nucléation . . . 121

III.3.3)DENSITES NUMERIQUES DE BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-HEMATITE-H2O.... 122

III.3.3.1 ) Arrêt de la nucléation et stabilisation de la densité numérique de bulles . . 122

III.3.3.2 ) Le modèle de Toramaru . . . 123

III.3.3.3 ) Application du modèle de Toramaru au système rhyolite-hématite-H2O. . . .126

III.3.3.4 ) Apport des mesures d’eau par spectrométrie FTIR . . . 128

III.3.4)CINETIQUE DE LA VESICULATION DANS LE SYSTEME RHYOLITE-HEMATITE-H2O... 129

III.3.4.1 ) Taux de nucléation et de coalescence. . . 129

III.4)SYNTHESE DES RESULTATS. . . 132

- CHAPITRE IV : NUCLEATION HETEROGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-MAGNETITE-H2O. . . 135

IV.1) HYDRATATION ET CARACTERISATION DES VERRES DE DEPART . . . 136

IV.1.1)HYDRATATION DE L’OBSIDIENNE GÜNEY DAG. . . 136

IV.1.1.1 ) Expériences exploratoires d’hydratation et de cristallisation . . . 136

IV.1.1.2 ) Protocole d’hydratation et de cristallisation de verres de Güney Dag . . . . 137

IV.1.1.3 ) Caractérisation des verres de départ . . . .138

IV.1.2)HYDRATATION DE L’OBSIDIENNE ATHO. . . 142

IV.1.2.1 ) Expériences exploratoires d’hydratation et de cristallisation . . . 142

IV.1.2.2 ) Protocole d’hydratation et de cristallisation de verres de ATHO . . . 144

IV.1.2.3 ) Caractérisation des verres de départ . . . .145

IV.2) EXPERIENCES DE DECOMPRESSION AVEC L’OBSIDENNE GÜNEY DAG. . . 147

IV.2.1)VUE D’ENSEMBLE DES TEXTURES. . . 147

IV.2.1.1 ) Série à 27.8 kPa/s. . . 147

IV.2.1.2 ) Série à 1000 kPa/s. . . .149

IV.2.2)ETUDE TEXTURALE QUANTITATIVE. . . 154

IV.2.2.1 ) Taille des bulles. . . .154

IV.2.2.2 ) Vésicularité. . . 155

IV.2.2.3 ) Densité numérique de bulles. . . 160

IV.2.2.4 ) Aspects compositionnels : teneurs en eau. . . 161

IV.2.2.5 ) Aspects compositionnels : homogénéité des verres de départ . . . 163

IV.3) EXPERIENCES DE DECOMPRESSION AVEC L’OBSIDENNE ATHO. . . 165

IV.3.1)VUE D’ENSEMBLE DES TEXTURES -PRESSION DE NUCLEATION. . . 165

IV.3.2)ETUDE QUANTITATIVE DES DIFFERENTS PARAMETRES TEXTURAUX.. . . 169

IV.3.2.1 ) Taille des bulles. . . .169

IV.3.2.2 ) Vésicularité. . . 171

IV.3.2.3 ) Densité numérique de bulles. . . 171

IV.3.2.4 ) Signification du second événement de nucléation. . . .175

IV.4)DISCUSSION. . . 175

IV.4.1.1 ) Effet de la magnétite sur les pressions de nucléation. . . 175

IV.4.1.2 ) Tensions de surface effectives. . . 176

IV.4.1.3 ) Angles de raccordement bulle-magnétite-rhyolite . . . 177

IV.4.2)EFFET DU TAUX DE DECOMPRESSION SUR LA PRESSION DE NUCLEATION. . . .179

IV.4.3)DENSITE NUMERIQUE DE BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-MAGNETITE-H2O. . . . 181

IV.4.3.1 ) Récapitulatif des principaux résultats expérimentaux . . . 181

IV.4.3.2 ) Comparaison entre densités numériques expérimentales et théoriques. . . . 182

IV.4.3.3 ) Densité numérique de bulles contre densité de cristaux. . . 183

IV.4.3.4 ) Un second événement de nucléation. . . 186

IV.4.4)ARGUMENTS POUR UN DEGAZAGE PROCHE DE L’EQUILIBRE . . . 187

- CHAPITRE V : NUCLEATION HOMOGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O-CO2. . . 189

V.1)PREPARATION ET CARACTERISATION DES VERRES DE DEPART . . . 190

V.1.1)PROTOCOLE DE SATURATION EN VOLATILS DES VERRES DE DEPART. . . .190

V.1.2)PROBLEME LIE A LA COMPOSITION DE L’ACIDE OXALIQUE. . . 192

V.1.3)CARACTERISATION DE VERRES DE DEPART. . . .193

V.2)EXPERIENCES DE DECOMPRESION. . . 195

V.2.1)DESCRIPTION MACROSCOPIQUE DES ECHANTILLONS . . . 195

V.2.1.1 ) Série à 1000 kPa/s . . . 196

V.2.1.2 ) Série à 167 kPa/s . . . 197

V.2.1.3 ) Série à 27.8 kPa/s. . . 198

V.2.2)PRESSION DE NUCLEATION. . . 198

V.2.3)ETUDE QUANTITATIVE DES DIFFERENTS PARAMETRES TEXTURAUX. . . 199

V.2.3.1 ) Les grandes tendances texturales. . . .207

V.2.3.2 ) Effet du taux de décompression . . . 211

V.2.4)ANALYSES DE L’EAU ET DU CO2 DANS LES VERRES APRES DECOMPRESSION... 211

V.3)DISCUSSION . . . 213

V.3.1)PRESSIONS DE NUCLEATION DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O-CO2... .. 213

V.3.1.1 ) Comparaison avec l’étude de Mourtada-Bonnefoi et Laporte (2002). . . 214

V.3.1.2 ) Comparaison avec l’étude de Mourtada-Bonnefoi et Laporte (2004). . . 216

V.3.2)DENSITE NUMERIQUE DE BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O-CO2 ...216

- CHAPITRE VI :

SYNTHESE DES DONNEES - IMPLICATIONS VOLCANOLOGIQUES. . . . 221

VI.1)PHENOMENOLOGIE DE LA NUCLEATION DES BULLES DANS LES MAGMAS RHYOLITIQUES. . 223

VI.2)PRESSIONS DE NUCLEATION ET TENSIONS DE SURFACE EFFECTIVES . . . 225

VI.2.1)NUCLEATION HOMOGENE DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O... 225

VI.2.2)NUCLEATION HETEROGENE DANS LE SYSTEME RHYOLITE-MAGNETITE-H2O... 227

VI.2.3)NUCLEATION HETEROGENE DANS LE SYSTEME RHYOLITE-HEMATITE-H2O...228

VI.2.4)GENERALISATION... 229

VI.3)DENSITES NUMERIQUES DE BULLES . . . 230

VI.3.1)PARAMETRES PHYSIQUES CONTROLANT LA DENSITE NUMERIQUE DE BULLES ... 231

VI.3.2)COMPARAISON DES DENSITES NUMERIQUES DE BULLES THEORIQUES ET EXPERIMENTALES... . . . .232

VI.3.3)CAS DES SYSTEMES AVEC UNE FAIBLE DENSITE NUMERIQUE DE CRISTAUX ... 234

VI.3.4)COMPARAISON AVEC LES DENSITES DE BULLES DANS LES PONCES NATURELLES... 235

VI.4)IMPLICATIONS VOLCANOLOGIQUES. . . 238

VI.5)PERSPECTIVES DE RECHERCHE . . . 239

VI.5.1)ETUDES DE PONCES NATURELLES... 239

VI.5.2)EXPERIMENTATION... 240

VI.5.3)MODELISATION ...241

- REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES. . . . 243

INTRODUCTION GENERALE

1) CADRE SCIENTIFIQUE : VESICULATION DES MAGMAS ET DYNAMIQUE DES ERUPTIONS

Même si leurs connaissances sur la dynamique interne du globe et les causes du volcanisme n’étaient pas encore celles établies par la géologie moderne, les scientifiques de la fin du XIXème siècle évoquaient déjà une relation intime entre les volatils et le volcanisme (De Lapparent, 1883). L’évolution des connaissances a confirmé la forte relation entre les processus magmatiques et les composants volatils. Les éruptions volcaniques sont en effet intimement liées au processus d’exsolution des volatils qui se manifeste par la nucléation et la croissance de bulles de gaz dans le magma. Ce processus est responsable d’une augmentation très importante du volume du système, d’autant plus importante que la pression est plus faible, d’où une accélération du magma au cours de sa remontée dans les conduits volcaniques (Figure 1). L’exsolution des volatils, initialement dissous dans le magma, constitue donc la principale force motrice de l’ascension des magmas dans les parties supérieures de la croûte terrestre et contrôle le style et l’intensité des éruptions.

Les éruptions explosives les plus violentes et destructrices sont souvent produites par des magmas de compositions intermédiaires à acides (andésites, dacites, rhyolites, trachytes, etc.). Dans ces magmas, l’eau est le composant volatil principal (Johnson et al., 1994), suivi du dioxyde de carbone, de composés à base de soufre (SO2 et H2S), d’acides (HCl, HF) et

d’autres composés en quantités mineures (N2, H2, S2, CO, CH4, COS, SO). Ce type de

volcanisme est présent pratiquement dans tous les contextes géodynamiques (intraplaque, arc volcanique ou marge continentale) et se distingue par la présence d’énormes explosions avec la formation de panaches et de coulées pyroclastiques. Lors de ces phases éruptives, le magma est pulvérisé dans le conduit et est éjecté sous la forme d’un mélange de gaz et de particules solides détruisant tout sur son passage et menaçant les villes et les populations non préparées au phénomène (Levieux et al., 2006).

Figure 1. Evolution de la vésicularité v (trait continu), c-à-d. du pourcentage volumique de bulles dans le système, au cours de l'ascension d'un magma rhyolitique contenant initialement 7 % pds H2O, à T = 800°C ; le calcul a été fait dans l'hypothèse d'une vésiculation à l'équilibre, en utilisant le modèle de Silver et al., 1990 (voir Mourtada-Bonnefoi, 1998, pour les détails du calcul). On a aussi calculé la variation relative du volume total du système, ∆V/V0 (cercles vides ; nombre sans dimension), en fonction de la pression. La vésiculation s'accompagne d'une augmentation très importante du volume du système en dessous de 50 MPa : à 30 MPa, le volume total du système a été multiplié par ≈ 3, à 5 MPa par 14, et à 1 MPa par presque 70.

Concrètement, dans le cas d’un système fermé, l’exsolution des volatils se traduit par la formation de bulles, un phénomène que l’on appelle la vésiculation (Figure 2) : on passe ainsi d’un système monophasé (Liquide) ou biphasé (Liquide + Cristaux) à un système biphasé (Liquide + Bulles) ou triphasé (Liquide + Bulles + Cristaux). Les deux principaux processus mis en jeu dans la vésiculation sont la nucléation des bulles (c-à-d. la formation d’embryons de bulles suffisamment grands pour croître spontanément) et la croissance des bulles : croissance diffusive liée à l’exsolution s.s. (passage de molécules de volatils de l’état dissous dans le liquide à l’état gazeux) et croissance "décompressive" liée à l’augmentation du volume molaire du gaz au cours de la décompression. Ces processus s’accompagnent d’une

augmentation de la vésicularité, c-à-d. de la fraction volumique de bulles dans le système (Figure 1), et d’une évolution continue des paramètres texturaux : nombre de bulles par unité de volume, taille moyenne et distribution de tailles des bulles. D’autres processus interviennent au cours de la vésiculation et sont susceptibles d’affecter l’évolution de ces paramètres texturaux : par exemple, lorsque la vésicularité est élevée, la coalescence des bulles peut jouer un rôle important et conduire à une diminution du nombre de bulles et à une augmentation de leur taille moyenne, voire à l’individualisation d’une population de bulles anormalement grosses.

Figure 2. Schéma montrant le parcours du magma de la chambre magmatique jusqu’à la surface et les différents processus physiques se produisant lors de son ascension dans le conduit volcanique. On appelle fragmentation la transition entre deux relations topologiques du liquide et du gaz : bulles de gaz dispersées dans le liquide puis gouttes de liquide dispersées dans le gaz

La nucléation est le processus qui va nous intéresser au cours de cette étude car c’est une phase critique dont vont dépendre tous les autres paramètres décrits précédemment et, au final, le dynamisme éruptif. Pour que les bulles se forment, le liquide magmatique doit être sursaturé en volatils, c’est-à-dire avoir une concentration en volatils supérieure à leur solubilité dans les conditions physico-chimiques, à l’instant considéré. Deux processus sont susceptibles de conduire à cette sursaturation :

(1) La cristallisation dans une chambre magmatique : lorsque le magma refroidit, il cristallise des phases cristallines anhydres (ou moins riches en eau que le liquide silicaté, comme l'amphibole), d'où un enrichissement progressif du liquide résiduel en eau et autres volatils, éventuellement jusqu'au point de provoquer la nucléation de bulles (Wilson, 1980 ; Blake, 1984). La vésiculation du magma dans la chambre induit une augmentation de volume qui peut être à l'origine de la fracturation de l'encaissant et du déclenchement d'une éruption (Tait et al., 1989).

(2) La décompression du magma lors de l'ascension dans un conduit volcanique. En effet, la solubilité des volatils diminuant avec la baisse de pression (par ex., Tamic et al., 2001), un magma sous-saturé en eau dans la chambre magmatique peut franchir sa pression de saturation au cours de l'ascension ; ensuite, avec la chute continue de la pression, son degré de sursaturation en eau va augmenter et les conditions nécessaires à la nucléation des bulles peuvent être atteintes. Dans ce cas de figure, la nucléation et la vésiculation ont lieu dans le conduit volcanique et contrôlent le régime éruptif en surface (Jaupart, 1996).

Les études consacrées à la vésiculation des magmas en général ou au problème plus spécifique de la nucléation des bulles peuvent être classées en trois grandes catégories : les études basées sur les produits des éruptions explosives, les études théoriques et les études expérimentales. Les produits des éruptions explosives sont des dépôts de cendres et blocs parfois associés à des ponces. Les ponces représentent des échantillons de magma caractérisés par une forte vésicularité (≥ 70-80 % vol ; Figure 3) et dont la texture a enregistré de manière plus ou moins cryptée toutes les étapes de la vésiculation. De nombreux travaux ont porté sur les ponces et visaient à définir les conditions pré-éruptives et l'histoire syn-éruptive du magma (Whitam et Sparks, 1986 ; Orsi et al., 1992 ; Klug et Cashman, 1994 ; Cashman et Mangan, 1994 ; Polacci et al., 2001 ; Klug et al., 2002).

Figure 3. Microphotographies d'une ponce en tubes de la nappe de Rochefort-Montagne ; la surface observée au microscope électronique à balayage est parallèle aux tubes en (a) et perpendiculaire aux tubes en (b). Ces deux photos ont été prises dans le cadre du stage de maîtrise de J. Monteillet (1999) (direction : D. Laporte).

En parallèle, les études théoriques sur la vésiculation des magmas se sont multipliées depuis les années 90, avec d'une part des travaux sur les processus fondamentaux, comme la croissance des bulles, et d'autre part le développement de modèles numériques de l'ascension et de la vésiculation des magmas (Sparks, 1978 ; Toramaru, 1989, 1995, 2006 ; Bottinga et Javoy, 1990a ; Massol et Koyaguchi, 2004 ; Yamada et al., 2005). Enfin, la nucléation et la croissance des bulles, essentiellement dans le système rhyolitique, ont été activement

étudiées par l'expérimentation depuis 1994 (Hurwitz et Navon, 1994 ; Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 1999, 2002, 2004 ; Gardner et al., 1999 ; Mangan et al., 2004 ; Mangan et Sisson, 2000, 2005 ; Martel et Schmidt, 2003 ; Gardner et Denis, 2004 ; Gardner, 2007). Malgré ces efforts importants, les données et les connaissances sur la nucléation des bulles sont encore très insuffisantes car elles ont été acquises sur des systèmes simplifiés avec des protocoles expérimentaux très éloignés des conditions naturelles de la vésiculation.

2) OBJECTIFS SCIENTIFIQUES

Ce manuscrit de thèse présente les résultats de mes travaux sur le thème de la nucléation des bulles dans les magmas rhyolitiques. J'ai mené ces travaux dans deux directions principales de recherche: (i) l'effet des cristaux sur la cinétique de nucléation des bulles, avec des expériences de décompression dans les systèmes rhyolite-hématite-H2O et

rhyolite-magnétite-H2O ; et (ii) l'effet du dioxyde de carbone sur la nucléation homogène des

bulles dans un magma rhyolitique hydraté, avec des expériences de décompression dans le système rhyolite-H2O-CO2. Dans chacun des trois systèmes étudiés, j'ai réalisé plusieurs

séries d'expériences avec des taux de décompression différents pour déterminer l'effet de la vitesse d'ascension du magma sur la cinétique de nucléation. Pour chaque série expérimentale, j'ai quantifié les principaux paramètres texturaux (distribution de tailles des bulles, vésicularité, densité numérique de bulles) ; quand c'était possible, j'ai aussi analysé l'eau dans les verres par spectrométrie FTIR pour mesurer le degré de déséquilibre du dégazage en fonction du taux de décompression. Pour terminer, les résultats expérimentaux ont été confrontés aux modèles théoriques, puis transposés aux cas naturels.

3) STRUCTURE DE L’EXPOSE

Le premier chapitre est un état des lieux des connaissances sur la nucléation des bulles dans les systèmes magmatiques. Je fais le point sur les modèles d'ascension et de vésiculation des magmas, sur les études texturales des ponces rhyolitiques et sur l'expérimentation.

Le chapitre II est une description des techniques expérimentales et analytiques. Il décrit les matériaux de départ utilisés, la préparation des charges, les appareillages et leurs particularités, les conditions expérimentales, les techniques d'analyse utilisées pour la caractérisation chimique et texturale des charges. L'accent est mis sur l’instrument utilisé pour

les expériences de décompression programmée (autoclave + système de décompression automatique) et sur les techniques d’analyse d’image qui m'ont permis de quantifier les textures expérimentales.

Les principaux résultats sont exposés et discutés dans les chapitres III, IV et V. Les chapitres III et IV décrivent les résultats obtenus sur la nucléation hétérogène des bulles d’eau dans les systèmes rhyolite-hématite-H2O et rhyolite-magnétite-H2O, respectivement. Ces deux

groupes de travaux permettent d'expliquer comment les cristaux affectent la cinétique et les paramètres de la nucléation des bulles, et de mettre en évidence les similitudes et les différences entre le cas de la nucléation homogène et celui de la nucléation hétérogène. Le chapitre V porte sur la nucléation homogène des bulles dans le système rhyolite-H2O-CO2. Il

s'agit d'une étude plus préliminaire qui n'a pas pu être achevée faute de temps : certaines des questions soulevées par ce travail n'ont pas encore trouvé de réponse.

Dans le dernier chapitre, je fais une synthèse des principales conclusions à tirer de mes travaux, je discute leurs implications volcanologiques, puis je dégage les perspectives de recherche sur la nucléation des bulles et plus généralement sur le processus de vésiculation dans les magmas.

CHAPITRE I

CADRE SCIENTIFIQUE

Mon travail porte sur la problématique de la nucléation des bulles dans les magmas rhyolitiques et son rôle dans la dynamique des processus éruptifs, très généralement et tout particulièrement pour les éruptions explosives. Dans ce cadre général, un certain nombre d’objectifs plus précis ont été fixés : (i) quantifier l’effet des cristaux sur la cinétique de nucléation ; (ii) étudier l’effet du dioxyde de carbone en réalisant une analyse comparée de la nucléation homogène des bulles dans les systèmes rhyolite-H2O et rhyolite-H2O-CO2 ; (iii)

mesurer l’influence de la vitesse d’ascension du magma sur la cinétique de la nucléation. Avant de rentrer dans le vif du sujet, je fais le point dans ce chapitre sur deux thèmes qui jouent un rôle central dans cette étude - la vitesse d’ascension des magmas et les textures des ponces naturelles - puis je présente de manière synthétique les travaux expérimentaux récents sur la nucléation des bulles dans les magmas rhyolitiques.

I.1) VITESSE D’ASCENSION DES MAGMAS

Comme je l'ai mentionné précédemment, la dynamique d’ascension des magmas est intimement liée au comportement de la phase volatile initialement dissoute dans le liquide silicaté. La capacité de cette phase à s’exsolver plus ou moins facilement du magma va conditionner le style et l’intensité des éruptions en surface. D’autres paramètres vont également influer sur la vitesse d’ascension, comme la profondeur et la pression au niveau de la chambre magmatique, les propriétés physiques du magma (par exemple, la viscosité qui

dépend elle-même de la teneur en volatils), le diamètre du conduit (Rutherford et Gardner, 2000). Différentes méthodes chimiques ou physiques permettent d’estimer la vitesse moyenne du magma de la chambre magmatique jusqu’à son arrivée en surface. D’un point de vue chimique, le magma stocké en profondeur évolue par cristallisation fractionnée en refroidissant sur des échelles de temps qui peuvent être importantes. En revanche, il évolue sur une période beaucoup plus courte lors de sa remontée dans le conduit éruptif : c'est cette échelle de temps relativement courte qui nous intéresse ici. L’étude des roches émises en surface peut nous renseigner sur la cinétique d’ascension. La cristallisation de microlites, induite par la décompression et le dégazage du magma, permet d’estimer la vitesse d’ascension si la discrimination est faite entre les minéraux hérités de la chambre et ceux apparus dans le conduit (Martel et Schmidt, 2003 ; Raddadi Ali, 2005 ; Martel et al., 2006). De même, les zonations chimiques sur la bordure des phénocristaux peuvent être utilisées pour estimer l'échelle de temps de l'ascension magmatique. On peut aussi faire appel à des méthodes physiques pour calculer la vitesse moyenne d'ascension, en s'appuyant sur la sismicité classiquement associée aux manifestations volcaniques, sur la mesure des flux de masse de produits éruptifs émis en surface, ou encore sur la taille des xénolithes mantelliques remontés par les magmas (dans le cas des basaltes).

Les résultats de ces différentes approches indiquent des vitesses d’ascension pour les magmas riches en silice qui évoluent avec le dynamisme éruptif. Les éruptions extrusives ont des vitesses moyennes comprises entre 0.001 et 0.015 m.s-1 et les éruptions explosives entre 0.2 et 2 m.s-1 (Rutherford et Gardner, 2000). Ces résultats montrent clairement que, les éruptions explosives ont des vitesses d’ascension magmatique bien supérieures à celles estimées dans le cas des éruptions extrusives, d'où des échelles de temps beaucoup plus courtes pour la vésiculation du magma. Dans le cas d'une ascension lente, un magma riche en volatils peut arriver en surface sous une forme pratiquement totalement dégazée ; au contraire, dans le cas d'une ascension rapide, le magma sera encore très riche en volatils dissous à son arrivée en surface et donc dans un état de forte explosivité.

Les vitesses données ci-dessus sont des valeurs moyennées sur la hauteur du conduit. Dans le cas des éruptions extrusives, la vitesse d'ascension varie très peu durant le trajet de la chambre vers la surface. En revanche, cette vitesse évolue fortement dans le cas des éruptions explosives : le magma monte d'abord lentement à la sortie de la chambre magmatique (< 0.001 m.s-1), puis il accélère pour atteindre des vitesses supérieures à 40 m.s-1 au point de fragmentation et des vitesses supersoniques en surface au niveau de l’évent (Massol et

Koyaguchi, 2005 ; Mastin, 2005). Cette évolution complexe de la vitesse d’ascension induit toute une succession de processus qui laissent leurs empreintes dans les textures des roches émises en surface. Une bonne connaissance du processus d’exsolution, basée sur l'expérimentation et la théorie, doit permettre de déchiffrer les textures naturelles et de remonter à la dynamique du magma de la chambre à la surface, ouvrant ainsi la voie à des applications en vélocimétrie des magmas.

I.2) LES PONCES SILICEUSES

Les ponces naturelles sont des objets géologiques assez uniques et très intéressants par leur origine. Ces roches sont pratiquement les seules à avoir une masse volumique inférieure à celle de l’eau (1000 kg.m-3). Elle sont produites dans une très large gamme de compositions allant du basalte à la rhyolite, mais sont beaucoup plus répandues dans les systèmes riches en silice. Elles sont généralement associées aux grandes éruptions cataclysmiques (éruption minoenne de Santorin, Grèce ; éruption du Taupo, Nouvelle Zélande, ou encore éruption de la grande nappe de ponce du Mont Dore, France). Ces produits éruptifs sont donc souvent liés à des éruptions majeures dans l’histoire d’un volcan impliquant des volumes de magma très importants (plusieurs dizaine de km3) émis en un temps relativement court (quelques jours-semaines).

Afin de pouvoir déchiffrer l’histoire magmatique qui est enregistrée dans la texture des ponces, il faut en premier lieu quantifier de façon précise l’ensemble des paramètres texturaux : la vésicularité qui correspond au volume de bulles divisé par le volume total de l'échantillon, la distribution de taille des bulles, la densité numérique de bulles (qui matérialise le nombre de bulles par unité de volume), la forme des bulles et leur connectivité, etc. Au cours de mes travaux, je me suis intéressé plus particulièrement aux variations de la vésicularité, de la taille et de la densité numérique des bulles.

I.2.1)VESICULARITE

Les vésicularités mesurées dans les ponces sont généralement comprises entre 70 et 80 % (toutes les valeurs de vésicularité sont exprimées en pourcentage volumique), avec une faible dispersion pour les échantillons d’une même éruption (Tableau I-1 ; Houghton et Wilson, 1989 ; Cashman et Mangan, 1994 ; Thomas et al., 1994 ; Klug et al., 2002). Plus rarement, elles sont inférieures à 70 % ou supérieures à 80 % et peuvent même dépasser 95 %.

Dans le cas des compositions riches en silice, on admet souvent que les textures et les vésicularités observées dans les ponces matérialisent l’état du magma au moment de la fragmentation (Whitam et Sparks, 1986 ; Toramaru, 1990 ; Klug et Cashman, 1994 ; Thomas et al., 1994 ; Polacci et al., 2001 ; Formenti, 2002 ; Klug et al., 2002 ; Orsi et al., 2002).

Eruptions majeures Vésicularité (% vol) Bishop 71 ± 4 Hatepe 73 ± 5 Taupo 74 ± 5 Santorin 78 ± 4 Pinatubo 81 ± 2 Mazama 81 ± 3 St Helens 79 ± 6

Tableau I-1. Vésicularité (moyenne et écart-type) mesurée dans les ponces de différentes éruptions paroxysmales. Sources des données : Thomas et al., 1994 (Bishop, Hatepe, Taupo, Santorin) ; Polacci et al., 2001 (Pinatubo) ; Klug et al., 2002 (Mount Mazama ) ; Klug et Cashman, 1994 (Mt St Helens).

I.2.2)TAILLE MOYENNE ET DISTRIBUTION DE TAILLE DES BULLES

Les distributions de taille de bulles mesurées dans les ponces siliceuses sont généralement polymodales. Sur un diagramme de fréquences du nombre de bulles en fonction de la taille, on observe plusieurs pics plus ou moins bien individualisés. Witham et Sparks (1982) ont déterminé trois populations de bulles, interprétées comme autant d'épisodes de vésiculation. De même Klug et Cashman (2002) ont mis en évidence dans leurs échantillons du Mont Mazama (Crater Lake, Oregon) des distributions de taille de bulles bimodales (Figure I-1) : une population de bulles peu nombreuses et de grande taille (n3D ≈ 10 mm-3, diamètre moyen compris entre 0.3 et 4 mm selon les échantillons ; la définition exacte de la densité numérique de bulles, n3D, est donnée plus loin) coexiste avec une multitude de bulles minuscules (n3D ≈ 107 mm-3, diamètre moyen de 20 à 30 µm). Des distributions semblables ont été décrites dans les échantillons de l’éruption de 1980 du Mont Saint Helens (Klug et Cashman, 1994) et dans des échantillons provenant d'autres éruptions. Certaines ponces de Soufrière Hills (Montserrat) montrent également ces caractéristiques (Formenti et Druitt, 2003). Dans ce type de textures, la population de grosses bulles est interprétée, soit en termes

de coalescence post-fragmentation (Orsi et al., 1992), soit comme le résultat d'une phase de nucléation précoce dans la chambre magmatique (Sparks et Brazier, 1982 ; Whitham et Sparks, 1986). La population de bulles minuscules correspondrait à un événement de nucléation se produisant pendant l'éruption, avant ou après la phase de fragmentation (Sparks, 1994 ; Formenti et Druitt, 2003).

Figure I-1. Distribution de taille des bulles dans une ponce de l’éruption paroxysmale du Mont Mazama (Crater Lake), Oregon (Klug et Cashman, 2002). Notez que la distribution n'est pas exprimée en densité numérique de bulles mais en fraction volumique en fonction de la classe de taille.

I.2.3)DENSITE NUMERIQUE DE BULLES

La densité numérique de bulles est une mesure quantitative du nombre de bulles par unité de volume. L'expression la plus naturelle consiste à rapporter le nombre de bulles au volume total de l'échantillon. Dans les études de nucléation, on préfère rapporter le nombre de bulles au volume total de liquide : le paramètre ainsi calculé matérialise directement le nombre de bulles nucléées par unité de volume de liquide et ne diminue pas si la vésicularité augmente (à condition que le nombre de bulles soit constant et que les variations de volume du liquide au cours de la vésiculation soient négligeables). Pour un système de volume total V contenant N bulles, la densité numérique de bulles, n3D, est donnée par la relation :

(

)

Les ponces naturelles ont des densités numériques de bulles qui varient de 10 à 107 mm-3 (Whitham et Sparks, 1986 ; Toramaru, 1990 ; Klug et Cashman, 1994 ; Klug et al., 2002 ; Orsi et al., 2002) ; comme dans le cas des distributions de taille bimodales évoquées ci-dessus, la très grande majorité de ces 102 à 107 bulles par mm3 correspond à des classes de petite taille, les bulles de grande taille étant numériquement très minoritaires.

I.3) LE POINT SUR LA NUCLEATION DES BULLES DANS LES MAGMAS

Dans cette section, je vais faire le point sur les études expérimentales qui ont été consacrées au problème de la nucléation des bulles dans les magmas acides. Ces études se placent dans le contexte de l'ascension d'un magma dans un conduit volcanique : c'est donc la décompression du magma qui est à l'origine de la sursaturation en volatils et de la nucléation des bulles. La simulation expérimentale de la décompression des magmas hydratés est une approche relativement nouvelle qui a pris son essor il y a une quinzaine d’années avec des travaux dans les systèmes rhyolitiques et dacitiques (Hurwitz et Navon, 1994 ; Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 1999, 2002, 2004 ; Mangan et Sisson, 2000 ; Mangan et al., 2004 ; Gardner et al., 1999, 2004).

Pour commencer, je considère le cas d'un magma initialement sous-saturé en eau en cours d'ascension dans un conduit (on néglige les composants volatils autres que l'eau). Dans le "cas d'école" d'un dégazage à l'équilibre, la nucléation des bulles se produit au moment où le magma franchit sa pression de saturation en eau ; ensuite, les processus de nucléation et de croissance des bulles sont supposés avoir des cinétiques suffisamment rapides pour que, à chaque profondeur, la vésicularité soit égale à la valeur d'équilibre (cf. la courbe "Dégazage à l'équilibre" de la Figure I-2). Dans ce cas de figure, les seules expériences véritablement nécessaires seraient des mesures de solubilité des volatils dans les magmas en fonction de la pression, couplées à des mesures des propriétés P-V-T des liquides silicatés et des gaz concernés. Cependant, l’évolution de la vésicularité dans les systèmes naturels peut s'éloigner très fortement de celle établie dans l'hypothèse d'un dégazage à l’équilibre pour des raisons liées aux cinétiques de nucléation et de croissance des bulles, en particulier dans le cas des systèmes riches en SiO2. Il y a, entre autres, deux paramètres directement liés au processus de

nucléation qui vont jouer un rôle primordial dans l’évolution du degré de sursaturation en volatils du magma (Figure I-2) :

(1) La pression de sursaturation en volatils, ∆PN, requise pour la nucléation des bulles. La

effet, à cause de l’excès d’énergie associé à la création des interfaces liquide-bulle, la nucléation ne peut se déclencher qu’une fois un certain degré de sursaturation atteint, donc à une pression toujours inférieure à la pression de saturation. Le paramètre ∆PN est égal à la

différence entre la pression de saturation en eau et la pression à laquelle les premières bulles se forment dans le magma ; ∆PN peut dépasser 100 ou 200 MPa dans le cas des compositions

rhyolitiques (Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 2002, 2004).

(2) La densité numérique de bulles, n3D. Ce paramètre joue un rôle critique parce qu’il définit

la distance caractéristique de diffusion des molécules d’eau vers les bulles : plus n3D est grand

et plus la distance moyenne entre bulles voisines est petite. Nous pouvons opposer deux cas extrêmes (Figure I-2) : si n3D est grand, la vésicularité augmente rapidement par croissance

diffusive des bulles et se rapproche de la valeur d’équilibre ; si n3D est petit, la vésicularité

reste très faible par rapport à sa valeur d’équilibre, et le degré de sursaturation en volatils dans la phase liquide continue d’augmenter avec l’ascension et la décompression du magma.

Figure I-2. Schéma illustrant l’ascension et la vésiculation d’un magma avec deux cas de figure : (i) dégazage à l’équilibre ; et (ii) dégazage hors d’équilibre avec un retard à la nucléation matérialisé par le paramètre∆PN, puis une évolution de la vésicularité conditionnée par la densité numérique de bulles n3D.

A l’heure actuelle, il n’existe pas de modèle capable de prévoir avec précision les paramètres ∆PN et n3D, d’où le recours à l’expérimentation. Je présente dans ce qui suit les

résultats majeurs acquis sur la nucléation des bulles grâce à l’expérimentation, ainsi que les limites des connaissances.

I.3.1)NUCLEATION HOMOGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O

Lorsque les bulles se forment au sein du liquide loin de toutes formes d’hétérogénéité (cristaux, parois du conteneur expérimental), la nucléation est dite homogène. L’étude de la nucléation homogène requiert un magma de départ ayant subi un traitement dans des conditions de pression et température permettant la fusion totale de l’échantillon et sa saturation en eau. Typiquement les verres utilisés par les expérimentateurs ont été des obsidiennes rhyolitiques hydratées à des pressions comprises entre 150 et 250 MPa, et des températures le plus souvent supérieures à 800 °C. Ces conditions correspondent bien à celles observées dans les chambres magmatiques superficielles sous les édifices volcaniques. Le principe expérimental consiste à soumettre le magma de départ à une décompression isotherme qui simule son ascension dans un conduit volcanique ; une fois la pression visée atteinte, l’échantillon est trempé puis ses caractéristiques chimiques et texturales sont analysées. Dans le cas du système rhyolite-H2O, les études expérimentales ont montré que la

nucléation homogène requiert de très forts degrés de sursaturation en eau : par exemple, ∆PN = 150 MPa pour des verres de départ saturés en eau à 240 MPa-800°C (7 % pds H2O ;

Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 2004). L’implication de tels résultats est évidemment l’apparition tardive des bulles, à faible profondeur dans le conduit, ce qui diminue la durée de la phase de vésiculation et augmente le pouvoir explosif du magma.

Les valeurs de ∆PN mesurées expérimentalement ont été utilisées pour calculer la

valeur de la tension de surface rhyolite-eau en appliquant la théorie classique de la nucléation. Plusieurs estimations expérimentales ont été effectuées et situent la tension de surface dans une gamme allant de 0.073 à 0.110 N.m-1 pour des conditions de saturation de 150-250 MPa et 800-900°C, et des teneurs en eau comprises entre 5 et 8 % pds (Mangan et Sisson, 2000, 2005 ; Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 2004).

Deux résultats importants ont été mis en évidence par Mourtada-Bonnefoi et Laporte (2004), dans une étude consacrée à l’effet du taux de décompression sur la cinétique de nucléation homogène :

(1) La pression de nucléation - donc le degré de sursaturation requis pour la nucléation des bulles d’eau - est très peu dépendante du taux de décompression : pour des taux variant de 27.8 kPa/s à 1000kPa/s, la pression de nucléation varie de moins de 5 MPa.

(2) La densité numérique de bulles montre systématiquement une évolution en deux étapes caractérisée par une augmentation très rapide du nombre de bulles, juste sous la pression de nucléation, suivie d’un arrêt ou d’un ralentissement brutal de la nucléation qui se manifeste par une stabilisation de n3D. La valeur stationnaire de n3D atteinte dans cette seconde phase

augmente de manière très importante avec le taux de décompression : de 7 mm-3 pour un taux de décompression égal à 27.8 kPa/s à 6⋅103

mm-3 pour un taux de 1000 kPa/s.

Figure I-3. Evolution de la densité numérique de bulles en fonction du taux de décompression (d’après Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 2004). Sources des données : Mangan et Sisson, 2000 (cercle vide) et Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 2004 (cercles pleins) pour le cas de la nucléation homogène ; Gardner et al., 1999 (croix) pour le cas de la nucléation hétérogène. Les droites en trait continu (nucléation homogène) ou en tiretés (nucléation hétérogène) sont les droites de régression des données. La "boîte" grise correspond au domaine des ponces naturelles riches en silice.

La corrélation entre n3D et le taux de décompression est illustrée dans la Figure I-3.

Cette très bonne corrélation suggère que la densité numérique de bulles dans les ponces naturelles pourrait être un marqueur de la vitesse d’ascension du magma. Cependant, si l’on extrapole les densités mesurées dans les échantillons expérimentaux aux taux de décompression naturels des magmas rhyolitiques (0.025 à 25 kPa/s ; Rutherford et Gardner, 2000), on obtient des valeurs inférieures de plusieurs ordres de grandeur aux densités mesurées dans les ponces naturelles. L’un des objectifs de mon travail est d'expliquer ce désaccord entre l'expérimentation et les observations naturelles, et d’identifier les conditions permettant d’atteindre des densités numériques de bulles aussi élevées que dans la nature.

I.3.2)NUCLEATION HETEROGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITIQUE

La nucléation est dite hétérogène lorsque les bulles se forment sur des substrats solides comme des faces cristallines ou les parois du conteneur expérimental. Pour un système donné, la nucléation hétérogène est toujours plus facile que la nucléation homogène : dans le contexte de l'ascension des magmas, cela veut dire qu'elle se produira à une pression plus élevée que la nucléation homogène, donc pour une pression de sursaturation ∆PN inférieure à

celle requise en l'absence de cristaux. Dans le système rhyolitique, les principales phases cristallines concernées sont les oxydes de fer (titano-magnétite, plus rarement hématite), la biotite, l'amphibole, l’orthopyroxène, le clinopyroxène, le plagioclase, le feldspath alcalin et le quartz (par ex., Naney, 1983).

Les travaux menés dans le système rhyolite-magnétite-H2O montrent une diminution

très significative de ∆PN : en présence de magnétite, la nucléation des bulles interviendrait de

5 à 25 MPa seulement en dessous de la pression de saturation (Hurwitz et Navon, 1994 ; Mangan et al., 2004 ; Gardner et al., 1999, 2004). Pour des échantillons saturés en eau à 150 MPa et contenant de l’hématite, Gardner et al. (2004) ont mesuré une valeur de ∆PN égale à

60-70 MPa, et donc intermédiaire entre le cas de la nucléation hétérogène sur magnétite et le cas de la nucléation homogène. Cependant, toutes les phases cristallines ne facilitent pas la nucléation des bulles de façon aussi marquée : par exemple, les cristaux de plagioclase ne constituent pas des sites particulièrement favorables à la nucléation des bulles (Hurwitz et Navon, 1994).

Taux de décompression (kPa/s)

n3D (mm-3) Nucléation homogène (M-B&L 2004)

1000 167 27.8 5800 470 6.8 Nucléation homogène (M&S 2000)

8500 25

27500 970 Nucléation hétérogène (G et al. 1999)

1000 500 250 25 211457 54233 27033 1250 Nucléation hétérogène (G&D 2004 ; G 2007)

Décomp. "instantanée" ≈ 100000 Nucléation hétérogène (H&N 1994)

Décomp. "instantanée" 1000-100000 Nucléation homogène (M&S 2005)

2180 2700

292 180 Nucléation hétérogène (M&S 2005)

1860 385

Tableau I-2. Densités numériques de bulles mesurées dans les expériences de nucléation homogène ou hétérogène en fonction du taux de décompression. Toutes les études portent sur des compositions rhyolitiques, sauf celle de Mangan et Sisson (2005) qui porte sur une composition dacitique. Sources des données : H&N, Hurwitz et Navon, 1994 ; G et al., Gardner et al., 1999 ;G&D, Gardner et Denis, 2004 ; G, Gardner, 2007 ; M-B&L, Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 2004 ; M&S, Mangan et Sisson, 2000, 2005.

En s'appuyant sur une revue de la littérature, Mourtada-Bonnefoi et Laporte (2004) ont montré qu'on retrouvait dans le cas de la nucléation hétérogène une bonne corrélation entre la densité numérique de bulles et le taux de décompression expérimental, -dP/dt : n3D augmente

de manière très importante avec -dP/dt (Figure I-3 ; Tableau I-2). Cependant, pour un taux donné, la valeur de n3D en nucléation hétérogène est supérieure de ≈ 2 ordres de grandeur à

celle mesurée dans le cas de la nucléation homogène. Pour un taux de décompression constant, la densité numérique de bulles pourrait aussi augmenter avec la densité numérique de cristaux selon Gardner et Denis (2004).

A l'heure actuelle, les données expérimentales disponibles sont trop fragmentaires pour proposer un modèle général de la nucléation hétérogène des bulles dans les magmas. En particulier, on ne sait pas comment évolue la densité numérique de bulles au cours de la décompression et surtout, on ignore encore quels sont les principaux paramètres qui contrôlent cette densité : le taux de décompression, les coefficients de diffusion des espèces volatiles, les tensions de surface, le nombre de cristaux par unité de volume, etc. Ce manque de contraintes expérimentales et de compréhension du phénomène de la nucléation hétérogène des bulles est la principale motivation de mes travaux dans les systèmes rhyolite-hématite-H2O et rhyolite-magnétite-H2O.

I.3.3)NUCLEATION HOMOGENE DES BULLES DANS LE SYSTEME RHYOLITE-H2O-CO2

L'effet du CO2 sur la nucléation homogène des bulles dans les liquides rhyolitiques a

fait l'objet de quelques travaux dans les études de Mangan et Sisson (2000) et Mourtada-Bonnefoi et Laporte (2002). Les résultats préliminaires qui se dégagent de ces travaux sont : (i) des valeurs de ∆PN élevées comme dans le cas de la nucléation homogène dans le système

rhyolite-H2O, voire encore plus élevées (≈ 300 MPa pour une composition rhyolitique à

4.6 % pds H2O et 1100 ppm de CO2 ; Mourtada-Bonnefoi et Laporte, 2002) ; (ii) des densités

numériques de bulles extrêmement fortes, qui peuvent dépasser le million de bulles par mm3 de verre.

I.3.4)AUTRES SYSTEMES ETUDIES

Les données publiées sur les systèmes autres que le système rhyolitique sont assez peu nombreuses. Cependant, deux études sur le système dacitique semblent montrer un comportement du dégazage complètement différent de celui des liquides rhyolitiques. La nucléation homogène des bulles dans le système dacite-H2O hydraté à 200 MPa et à des

températures de 1000 ou 1055°C se produit pour des pressions de sursaturation ∆PN égales à

60 ou 80 MPa, respectivement (Mangan et Sisson, 2004). En présence de titano-magnétite, à une température de 950°C, la valeur de ∆PN est réduite à 35 MPa. Ces résultats impliquent

que les tensions de surface liquide-gaz dans le système dacite-H2O — 0,073 et 0.042 N.m-1,

selon la température (Mangan et Sisson, 2004, 2005) — sont beaucoup plus faibles que dans le système rhyolite-H2O.

Pour des taux de décompression similaires à ceux expérimentés dans les autres systèmes, un liquide dacitique hydraté à 200 MPa et entre 950 et 1055°C produit des densités numériques de bulles de l'ordre de 200 mm-3 en l’absence de cristaux, et de 400 mm-3 en présence de titano-magnétite. Ces densités sont 10 à 100 fois plus faibles que celles mesurées dans le système rhyolitique.

Enfin, une étude récente sur la nucléation des bulles dans le système phonolite-H2O

(Marziano et al., 2007), hydraté à 200 MPa et 1050 °C, montrent un ∆PN requis pour la

nucléation homogène d’environ 100 MPa pour un taux de décompression de ≈ 1.7 et 4.8 MPa/s. Ce résultat semble indiquer que le déclenchement de la nucléation peut être également retardé dans des compositions moins riche en silice (≈ 57.15 % pds SiO2).

I.3.5)SYNTHESE DES RESULTATS

Tous ces résultats sont très importants dans l’optique d’une meilleure compréhension des mécanismes d’exsolution des volatils et de la modélisation de la dynamique des éruptions volcaniques explosives. Cependant, on note des divergences importantes entre les échantillons expérimentaux et les ponces naturelles : d’une part, si l'on extrapole les données expérimentales aux vitesses d'ascension naturelles, on obtient des densités numériques de bulles inférieures de plusieurs ordres de grandeur aux densités mesurées dans les ponces (Figure I-3) ; d’autre part, les ponces naturelles montrent des distributions de taille de bulles bimodales, voire trimodales, alors que les échantillons expérimentaux ont des distributions unimodales. Ces divergences, couplées au fait que les données expérimentales ne couvrent que très partiellement la gamme des systèmes naturels, font que l'on n'est pas encore en mesure de construire un modèle robuste et général de la nucléation des bulles dans les liquides magmatiques.

I.4) OBJECTIFS EXPERIMENTAUX

Concentré sur la problématique générale de la nucléation des bulles dans les liquides magmatiques, j'ai entrepris de travailler sur deux aspects importants du phénomène :

(1) L'effet des cristaux sur la cinétique de nucléation des bulles. J'ai réalisé des expériences de décompression dans les systèmes rhyolite-hématite-H2O et rhyolite-magnétite-H2O pour

pression. J’ai fait des séries avec différents taux de décompression pour quantifier l'effet de la vitesse d'ascension du magma sur les paramètres de la nucléation. J’ai aussi étudié l’effet de la densité numérique de cristaux d’oxydes de fer dans le verre de départ sur le nombre de bulles par unité de volume.

(2) L'effet du dioxyde de carbone sur la nucléation homogène des bulles dans un magma

rhyolitique hydraté. J’ai étudié la cinétique de nucléation des bulles dans un liquide

rhyolitique saturé en volatils à 250 MPa-800°C et contenant 5.2 % pds H2O et ≈ 600 ppm

CO2. J’ai fait plusieurs séries avec différents taux de décompression pour mesurer l’effet de ce

paramètre sur la densité numérique de bulles. En raison de difficultés expérimentales et de manque de temps, je n’ai pas pu évaluer l’effet de la teneur en CO2 du verre de départ (à

conditions P-T de saturation constantes) sur la pression de nucléation des bulles et sur le nombre de bulles.

CHAPITRE II :

TECHNIQUES EXPERIMENTALES ET

ANALYTIQUES

II.1) PRINCIPE DE L'APPROCHE EXPERIMENTALE

Les expériences de décompression que nous avons réalisées, ont pour objectif de reproduire en laboratoire les processus (vésiculation, cristallisation, etc.) qui se déroulent dans un petit volume de magma rhyolitique lorsqu'il remonte d'une chambre magmatique vers l'édifice volcanique en surface. De manière schématique, notre approche se décompose en trois étapes : (1) La synthèse d'échantillons de départ représentatifs du magma dans son état initial, c'est-à-dire, lorsqu'il réside dans une chambre plus ou moins profonde. En pratique, il s'agit de préparer des cylindres homogènes de rhyolite, soit purement vitreux soit partiellement cristallisés, contenant des teneurs élevées en volatils : typiquement 5-6 % pds H2O, éventuellement du CO2.

Les échantillons de départ sont préparés à partir de cylindres d'obsidienne par saturation en volatils à haute pression-haute température en autoclave.

(2) La simulation de l'ascension du magma dans un conduit volcanique par des expériences de décompression en autoclave à chauffage externe, sous des conditions de pression (P) et température (T) similaires aux conditions naturelles. Comme on ne dispose pas de technique d'observation in situ, on doit réaliser une série d'expériences trempées à différentes valeurs de la pression pour caractériser l'évolution du magma au cours de la décompression.

(3) L'étape analytique au cours de laquelle on utilise une batterie d'instruments (microscope électronique à balayage, microspectromètre FTIR, etc.) pour caractériser l'état physico-chimique du magma (vésicularité, teneur en eau, etc.).

Dans ce chapitre nous présentons les matériaux de départ utilisés pour notre étude et discutons la pertinence des choix effectués en fonction des buts visés. Ensuite, nous décrivons les différents protocoles de préparation des charges en abordant notamment la fabrication des capsules, le choix des métaux précieux, les montages expérimentaux et le contrôle des paramètres intensifs (pression, température et conditions d’oxydo-réduction). Les appareils ayant servi à la réalisation des expériences sont décrits, l’accent étant mis sur la particularité du dispositif de décompression programmée, élaboré au Laboratoire Magmas et Volcans qui permet de simuler en laboratoire l’ascension des magmas. Enfin, les techniques d’analyse utilisées pour la caractérisation de nos charges expérimentales et des tampons utilisés au cours de ces travaux sont présentées avec leur principe de fonctionnement et les conditions analytiques établies. Les précisions et les erreurs des mesures pour l’étude de nos échantillons sont détaillées après une discussion sur le traitement des données.

II.2) MATERIAUX DE DEPART : LES OBSIDIENNES DE GÜNEY DAG ET ATHO Cette étude étant inscrite dans la continuité des travaux déjà menés sur le thème de la nucléation des bulles dans les magmas acides, notre but est de travailler sur des systèmes plus complexes tout en pouvant intégrer et comparer nos résultats à ceux déjà acquis dans le domaine.

Les matériaux de départ utilisés au cours de ces travaux ont donc été des obsidiennes rhyolitiques naturelles provenant de deux complexes volcaniques différents : le dôme rhyolitique de Güney Dag (Turquie) et une coulée du système volcanique du Krafla (Islande). L’utilisation de roches naturelles plutôt que des mélanges d’oxydes ou encore l’utilisation de verres synthétiques est un choix délibéré pour se rapprocher le plus possible du système original.

La première composition d’obsidienne a également déjà été utilisée comme matériau de départ lors de précédentes études (Mourtada-Bonnefoi, 1998 ; Mourtada et Laporte, 1999, 2002 et 2004) et peut donc servir de base de comparaison pour les nouveaux résultats acquis au cours de notre étude. L’obsidienne provenant d’Islande a été choisie pour ses caractéristiques chimiques particulières et notamment sa richesse en fer (~3,66 % pds de Fe2O3). Ce choix est

discuté un peu plus loin dans le chapitre.

II.2.1)L’OBSIDIENNE DE GÜNEY DAG,TURQUIE.

L’obsidienne provient du dôme rhyolitique de Güney Dag mis en place dans le cratère d’un maar. Ce volcan s’inscrit dans le complexe volcanique d’Acigöl d’âge quaternaire qui est

lui même localisé sur le plancher d’une caldera d’environ 60 km2 (Figure II-1, II-2 ; Druitt et al,1995). Le complexe d’Acigöl se situe dans les Cappadoces en Anatolie centrale (Turquie).

Les produits de l’éruption de Güney Dag sont essentiellement des dépôts de maar composés de retombées de cendres et de ponces ainsi que d’éléments juvéniles denses représentés par les morceaux d’obsidienne. L’éruption s’est conclue par la mise en place d’un dôme rhyolitique. Il existe une évolution progressive entre un pôle ponceux et un pôle de type obsidienne avec la présence d’échantillons associant des niveaux vésiculés et des niveaux denses et vitreux. L’obsidienne a été datée et indique un âge se situant entre 16 et 20 Ka (Bigazzi et al., 1993 ; Druitt et al., 1995). Les échantillons utilisés pour nos travaux proviennent des fragments prélevés dans l’anneau de tuf du maar de Güney Dag par F. Maciéjac et J-L Froger.

Figure II-1 : Carte géologique simplifiée de Turquie centrale (d’après Innocenti et al., 1982 et Druitt et al. 1995). L’échantillon provient du complexe volcanique d’Acigol encadré en trait épais sur la carte.

Figure II-2 : Carte géologique simplifiée du complexe volcanique d’Acigöl (D’après Batum, 1978 modifié par Druitt et al. 1995). Le dôme de Güney Dag est indiqué avec un fond blanc sur la carte.

Figure II-3: Microphotographie prise au microscope électronique à balayage (MEB) en électrons rétrodiffusés d’une veine de microlites dans l’obsidienne de Güney Dag (Turquie). Les différentes phases ont été mise en évidence : le feldspath potassique (Fk), l’ilménite (Ilm), le plagioclase (Pl) et l’amphibole (Amph).

II.2.1.1) Description pétrologique

Cette obsidienne se présente sous la forme d’un verre de couleur noire avec une texture aphyrique. Les microlites ne représentent qu’une faible fraction volumique, avec un cortège constitué de feldspath potassique, plagioclase, amphibole, ilménite, magnétite, biotite et zircon. On observe également, de manière plus espacée, la présence de lits fins pluri-millimétriques plus riches en plagioclase (Figure II-3).

II.2.1.2) Composition chimique des éléments majeurs

La composition chimique de l’obsidienne de Güney Dag est reportée dans le tableau II-1 : il s’agit d’une composition de rhyolite très riche en silice (76.5 %), pauvre en fer (≈ 0.8 % Fe2O3), avec des concentrations élevées en alcalins (4.5 % Na2O ; 4.2 % K2O) et faibles en CaO

(0.25 %). Oxides GD 2 ATHO SiO2 76,51 74,97 (0,44) Al2O3 12,56 11,86 (0,57) FeO 0,78 3,66 (0,11) MgO 0,01 0,10 (0,03) CaO 0,25 1,61 (0,17) Na2O 4,47 4,20 (0,20) K2O 4,24 2,54 (0,08) TiO2 0,03 0,24 (0,01) MnO 0,07 0,10 (0,00) P2O5 n.d. 0.03 (0.02) Total 98.92 99.30 (1.13)

Tableau II-1 : Analyse des éléments majeurs et mineurs (pds% d’oxyde) par ICP de l’obsidienne de Güney Dag (Druitt et al., 1995) et de l’obsidienne ATHO (source Sigmarsson communication personnelle). Les valeurs de GD2 sont données avec une erreur relative située entre 0,5 et 2 %. Pour ATHO, les valeurs entre parenthèses sont un calcul des erreurs à 2σ sur une moyenne de 7 analyses ICP. Tout le fer est reporté sous forme de Fe2O3.

II.2.1.3) Composition chimique des éléments volatils

Les concentrations en H2O, CO2, S, Cl et F dans l’obsidienne de Güney Dag sont données

dans le tableau II-2 (voir la section « techniques analytiques » pour les procédures d’analyse). Les teneurs en volatils sont relativement élevées avec 1.39 % pds de H2O et ≈ 200 ppm CO2 ; la

teneur en soufre est très faible (<20ppm) et les teneurs en Cl et F de l’ordre de 60-700 ppm. Les obsidiennes sont habituellement reconnues comme étant des magmas largement dégazés lors de leur arrivée en surface avec des teneurs en eau très inférieures à un pour-cent (Eichelberger et al., 1986 ; Macdonald et al., 1992). Les échantillons utilisés au cours de nos travaux ont été prélevés dans les dépôts du maar. Contrairement à l’obsidienne du dôme qui s’est mise en place en fin d’éruption, ces échantillons se sont déposés lors de la phase explosive de l’éruption (phréatomagmatique) : on suppose que des fragments de magma incomplètement dégazé ont été trempés en profondeur en préservant leur texture vitreuse, puis projetés en surface par l’éruption.

Volatils GD2a GD2b ATHOb H2O 1,39 1,10 0,071 CO2 200 5 4 S < 100 14 11 Cl 634 669 684 F 710 577 745

Tableau II-2 : Analyse de H2O, CO2, S, Cl et F dans les obsidiennes de Güney Dag et ATHO (% pds pour H2O ; ppm pour CO2, S, Cl et F).

a

Valeurs citées par Mourtada et Laporte (2002) :

H2O estimée par perte au feu, CO2 et S par coulométrie, Cl par colorimétrie et F par potentiométrie d’électrode spécifique.

b

Valeurs mesurées au cours de cette étude par FTIR pour H2O et CO2 et à la microsonde électronique pour le soufre, le chlore et le fluor.

II.2.2)L’OBSIDIENNE ATHO,ISLANDE.

L’obsidienne ATHO provient de la formation du Hrafntinnuhryggur située dans le complexe volcanique du Krafla (K. Jonasson, 1994). Le Krafla se situe au Nord-Est de l’Islande et se positionne précisément sur la ride médio-océanique qui traverse le pays et plus particulièrement au niveau de la NIRZ (North Iceland Rift Zone ; Figure II-4). C’est une zone volcanique active avec de très nombreuses éruptions et un écartement important des plaques

tectoniques (dernière éruption de Krafla de 1975 à 1984). La roche utilisée au cours de nos travaux à été échantillonnée et gracieusement donnée par Olgeir Sigmarsson ; elle est issue d’un dôme allongé d’environ 2.5 km de long avec une orientation globalement Nord-Sud qui forme un volume d’environ 0.05 km3. L’ensemble s’est mis en place lors d’une éruption sous-glaciaire dans la partie Sud-Est de la caldera du Krafla lors la dernière glaciation quaternaire (Würm ~50000 ans).

Figure II-4 : Carte géologique simplifiée du complexe volcanique du Krafla,, Islande. (Jonasson, 1994 ; Saemundsson, 1991). L’ovale en trait épais délimite les contours de la caldéra, l’obsidienne ATHO provient d’une coulée intra-caldérique tardive (indiquée par la flèche).

II.2.2.1) Description pétrologique

Cette obsidienne se présente sous la forme d’un verre de couleur noire et opaque avec une texture aphyrique. Les microlites ne représentent qu’une fraction volumique inférieure à 1% vol

et se répartissent globalement de façon homogène ; on observe cependant quelques lits dans lesquels la densité numérique de cristaux est plus importante et qui apparaissent donc plus sombres en lumière transmise. La taille moyenne des cristaux contenus dans la lave du Hrafntinnuhryggur est de l’ordre du micron et ce sont en grande majorité des oxydes de type titano-magnétite avec également quelques plagioclases (Figure II-5).

Figure II-5 : Microphotographie prise au MEB en électrons rétrodiffusés de l’obsidienne de Hrafntinnuhryggur (Islande). Les microlites observés sur ce cliché sont des oxydes de fer (titano-magnétite). On observe un zone légèrement plus dense en cristaux dans la partie supérieure gauche du cliché.

II.2.2.2) Composition chimique des éléments majeurs

La composition en éléments majeurs de l’obsidienne rhyolitique de l’éruption du Hrafntinnuhryggur est très bien connue. De nombreuses analyses chimiques en roche totale ont été réalisées à l’ICP-AES du LMV pour Olgeir Sigmarson. De plus, la chimie de ce verre rhyolitique est très homogène sur l’ensemble du massif, ce qui permet d’utiliser ATHO comme standard à la microsonde électronique pour l’étude des éléments majeurs. ATHO est une obsidienne riche en silice (75%) qui se distingue de l’obsidienne de Güney Dag par une teneur très élevée en fer (≈ 3.7 % Fe2O3), plus faible en K (2.5 %) et plus élevée en CaO (1.6 %)