Les verres obtenus après hydratation sont facilement extraits des capsules. Ils sont transparents et montrent à la loupe binoculaire une très grande fraction volumique de verre avec une très faible densité numérique de cristaux de magnétite. Ces cristaux se présentent sous la forme de microlites isolés de faible extension (2-3 µm) et surtout d’amas de très nombreux grains de la taille du micron (Figure IV-1). Ces amas sont les "fantômes" des microcristaux de biotite de l’obsidienne de départ, la biotite se déstabilisant au cours de l’expérience d’hydratation (de même que toutes les autres phases cristallines de l’obsidienne, à l’exception des oxydes de fer). En particulier, l’observation en microscopie optique révèle que ces amas forment des tablettes à section pseudo-hexagonale, une morphologie caractéristique des cristaux de biotite.
Dans les verres de départ saturés en hématite (chapitre III), les densités numériques de cristaux étaient très fortes et avaient été estimées à partir d’une étude statistique de sections photographiées au microscope électronique à balayage en électrons rétrodiffusés. Dans le cas présent, on est en face d'une double difficulté : (i) une surface polie ne recoupe pas suffisamment de cristaux pour permettre une analyse statistique rigoureuse ; et (ii) la magnétite se présente principalement sous la forme d'agrégats pseudomorphosant d'anciennes biotites et regroupant un très grand nombre de microcristaux de quelques microns au plus. Comme il n'est pas possible de dénombrer tous ces microcristaux, j'ai choisi d'estimer la densité numérique "efficace" de cristaux de magnétite dans les verres de départ, plutôt que la densité numérique totale : par densité efficace, je veux dire la densité numérique de cristaux suffisamment distants les uns des autres pour agir comme des sites de nucléation indépendants.
Figure IV-1 : Microphotographie électronique prises en électrons rétrodiffusés de l’échantillon GDMgt#4 après la phase d’hydratation (200 MPa, 775°C). Section d’un ancien cristal de biotite déstabilisé en un assemblage magnétite + verre.
Une estimation approximative de cette densité efficace a été obtenue à partir des échantillons décomprimés lentement (dP/dt = 27.8 kPa/s) qui affichent une densité numérique de bulles de 270 mm-3 en régime stationnaire (cf. section IV.3.2.3). Dans ces échantillons, un groupe de quelques bulles à une dizaine de bulles est associé à chaque agrégat de magnétite ; quelques bulles sont aussi visibles au contact de petits cristaux de magnétite isolés dans le liquide. Cependant, on observe encore quelques petits cristaux isolés de magnétite qui n'ont pas servi de sites de nucléation de bulles. Par conséquent, on peut estimer que la densité numérique efficace de cristaux de magnétite, nXL, est légèrement supérieure à la densité numérique de bulles, soit nXL ≈ 300 mm-3 (dans cette estimation, un agrégat de NXL
microcristaux qui donne naissance à NB bulles ne compte pas pour NXL mais pour NB). Dans l'hypothèse où ces 300 magnétites par mm3 sont positionnées aux centres de cellules cubiques jointives d’arêtes a, la distance entre deux plus proches voisins est alors égale à a et satisfait la relation : nXL . a3 = 1, où nXL est le nombre de cristaux par unité de volume. PournXL ≈ 300 mm-3, on obtient une distance moyenne entre cristaux de 0.15 mm.
L’utilisation de capsules en or dans les expériences sur le système rhyolite-magnétite-H2O a pour objectif de limiter la perte en fer de l’échantillon lors de la phase d’hydratation. Un dosage du fer a été effectué à la microsonde électronique pour vérifier l’absence de perte en fer significative en bordure d’échantillon. Pour doser le fer très précisément avec la
microsonde électronique, j’ai utilisé un protocole habituellement réservé aux éléments en traces (J-L Devidal, communication orale). Pour détecter de très faibles gradients de concentration au contact de la capsule en or, l’élément Fe a été analysé séparément avec un faisceau défocalisé à 5 µm, une tension de 15 kV et un courant de 8 nA. Pour chaque spot, j’ai réalisé 5 analyses consécutives puis j’ai calculé la valeur moyenne.
Analyse n° Fe (% pds) #1 0,524 (0,027) #2 0,530 (0,022) #3 0,515 (0,021) #4 0,511 (0,008) #5 0,507 (0,028) #6 0,502 (0,025) #7 0,502 (0,016)
Figure IV-2 : Microphotographie électronique prise en électrons rétrodiffusés de l’échantillon GDMgt#4 avant décompression. Les points d’analyse du fer réalisés à la microsonde électronique (15 kV, 8 nA, 5 µm) sont indiqués par des cercles et consignés dans le tableau à droite ; chaque point est la moyenne de 5 analyses consécutives (sans déplacement de faisceau ; l’écart-type est donné entre parenthèses). Le bord de l’échantillon est en bas à gauche.
Analyse n° Fe (% pds) #1 0,519 (0,011) #2 0,518 (0,009) #3 0,539 (0,012) #4 0,540 (0,017) #5 0,517 (0,033) #6 0,528 (0,019)
Figure IV-3 : Autre exemple de profil d’analyse du fer dans la bordure de l’échantillon GDMgt#18 avant décompression (le bord de l’échantillon est en haut).
Les figures IV-2 et IV-3 montrent des profils de 300-350 µm dans la bordure des échantillons GDMgt#4 et GDMgt#18 : on ne détecte pas de perte en fer au contact de la capsule en or. La température relativement basse des expériences (775°C) et les conditions oxydantes (hématite-magnétite) expliquent l’absence de perte en fer. La conservation du fer dans la charge est une condition essentielle à la stabilisation de la magnétite dans les verres de départ.
La diffusivité de l’eau dans la rhyolite de Güney Dag dans des conditions de pression et température de 200 MPa et 775°C est estimée à environ 1.33∗10-11 m2.s-1 (Zhang et Behrens, 1999). Avec cette diffusivité et une distance caractéristique de diffusion de 1.25 mm (égale au rayon des cylindres de verre), la durée des expériences (≈ 100 h) est donc suffisante pour assurer une saturation complète des verres de départ. Les analyses en spectrométrie infra-rouge indiquent une teneur en eau de 6.05 ± 0.15 % pds (Tableau IV-1), en parfait accord avec le modèle de solubilité de Tamic et al. (2001) qui prédit une valeur de 5.99 % pds H2O. Les profils réalisés montrent une bonne homogénéité des verres de départ.
Ech.n° Teneur en eau (en % pds) GDMgt # 5 5,9 GDMgt # 13 5,9 GDMgt # 15 6,0 GDMgt # 16 6,1 GDMgt # 20 6,0 ATHO # 13 6,1 ATHO # 14 6,3 ATHO # 15 6,0 ATHO # 16 6,2
Tableau IV-1 : Analyse par spectrométrie FTIR des teneurs en eau dans les échantillons de départ Güney Dag et ATHO. La valeur donnée pour chaque échantillon est la moyenne de 3 ou 4 analyses (les variations d’une analyse à l’autre sont inférieures à 0.1 % pds). La moyenne de l’ensemble des analyses faites sur les 5 échantillons GDMgt est égale à 6.05 % pds, avec un écart-type de 0.15 % pds. Pour les 4 échantillons ATHO, la moyenne totale et l’écart-type sont de 6.2 et 0.2 % pds, respectivement.
IV.1.2)HYDRATATION DE L’OBSIDIENNE ATHO