Etude des niveaux excités du néon par spectroscopie laser sans effet Doppler

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laser sans effet Doppler

Elisabeth Giacobino

To cite this version:

Elisabeth Giacobino. Etude des niveaux excités du néon par spectroscopie laser sans effet Doppler.

Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1976. Français.

�tel-00011824�

A.O.

12.443

LABORATOIRE

DE

_PHYSIQUE

DE

L’ÉCOLE

NORMALE

SUPÉRIEURE

THESE DE

DOCTORAT

D’ETAT ES SCIENCES

_PHYSIQUES

présentée

A

L’UNIVERSITE

Pierre

et

Marie

CURIE

PARIS VI

par

Elisabeth GIACOBINO-FOURNIER

pour

obtenir

le

grade

de Docteur ès

Sciences

Sujet

de la thèse : ETUDE DE NIVEAUX EXCITES DU NEON PAR SPECTROSCOPIE LASER SANS EFFET

DOPPLER.

Soutenue le 15

Avril

1976

Devant le

_{Jury composé}

de :

MM.

J.

BROSSEL

Président

J.

BROCHARD

B.

CAGNAC

B.

DECOMPS

Examinateurs

M.

DUMONT

P.

_JACQUINOT

P.

TOSCHEK

présentée

A L’UNIVERSITE Pierre et Marie CURIE

PARIS VI

par Elisabeth GIACOBINO-FOURNIER

pour obtenir le

grade

de Docteur ès Sciences

Sujet

de la thèse : ETUDE DE NIVEAUX EXCITES DU NEON PAR SPECTROSCOPIE LASER

SANS EFFET DOPPLER.

Soutenue le 15Avril 1976

Devant le

_Jury

_composé

de :

MM. J. BROSSEL Président J.

BROCHARD

B. CAGNAC B. DECOMPS Examinateurs M. DUMONT Examinateurs P.

_JACQUINOT

P. TOSCHEK - 1976

-seurs

KASTLER

et BROSSEL

de

m’avoir

accueillie dans

le groupe

de

Spectros-copie

Hertzienne,

où

_j’ai

trouvé

des conditions de travail

_{exceptionnelles.}

Je

tiens à

_exprimer

toute ma

reconnaissance à

Monsieur

J. BROSSEL

_qui

a

constamment

suivi la marche

de

mes

recherches. Cette

étude n’aurait

_{pu être}

menée à bien

sans ses

idées

et ses

_{encouragements.}

B. DECOMPS

et M. DUMONT ont

été les

_premiers

dans

_{le groupe à étudier}

et

utiliser

_{le pompage}

_optique

_laser,

et ce

travail

a

bénéficié

des

méthodes

expérimentales

et

_{théoriques qu’ils}

avaient

mises

au

point.

En

_particulier

le

_montage

_{expérimental}

_{construit pour}

l’étude des croisements de niveaux

doit

_beaucoup

à

l’aide

et aux

conseils

_qu’ils

m’ont

_apportés,

malgré

les

lourdes

_{responsabilités qu’ils}

ont

été

_appelés

à

assumer

à

Saint Denis.

Je

leur suis

_également

reconnaissante

_pour

leur lecture

_critique

du

_manuscrit,

qui

m’a

_permis

d’en

améliorer

la

_{présentation.}

J’ai

eu

la chance

de travailler

avec M.

_DUCLOY,

d’abord

en

collabo-ration

avec

lui,puis

sur un

_sujet

voisin du

sien.

Au cours

des nombreuses

discussions

_que

nous avons _eues, ses

idées,

sa

clarté

d’esprit,

sa

compréhen-sion des

_{phénomènes physiques}

m’ont

été d’un

_grand

secours. Je

suis

heureuse

de le remercier aussi pour

son

aide

sur

le

plan expérimental

et

_{pour les}

sugges-tions

_qu’il

m’a

_proposées

sur

la

partie théorique

de

ce

mémoire.

J’exprime

aussi

toute ma

gratitude

à

F.

LALOË,

_{qui malgré}

ses

nom-breuses

_charges

a

accepté

de

s’intéresser très

régulièrement

à

ce

_travail,

et

ne

m’a

_pas

_ménagé

son

_temps

ni

ses

conseils.

Les

discussions

_que

nous avons

eues, en

particulier

_{à propos du manuscrit de}

ce

mémoire,m’ont

_permis

d’ap-profondir

de nombreux

sujets

et ont

été extrêmement

_fructueuses

_{pour moi.}

Les

_{expériences d’absorption}

à

deux

_photons

ont

été

réalisées

d

la "Halle

aux

Vins"

en

collaboration

avec G.

GRYNBERG

et F.

_BIRABEN,

sous

la

direction de

Monsieur le

_Professeur

B.

CAGNAC.

Je

voudrais

leur

dire

le

plaisir

que

j’ai

eu a

travailler

avec eux et

les

remercier

de

m’avoir

accueil-lie

dans

_{leur groupe}

et

de

m’avoir

_fait

_profiter

de

leur

_{grande compétence,}

tant sur

le

plan théorique qu’expérimental.

Comme on

le verra,

j’ai

_beaucoup

utilisé dans

ce

travail

les résultats

de l’étude

_théorique

de

S.

_{LIBERMAN ,}

du

laboratoire

Aimé

Cotton.

Les

Il

_règne

dans

_{le groupe de recherche}

un

véritable

_esprit

_d’équipe

et

les

conseils

et

_{avis que}

_j’ai

_reçus

de

tous

m’ont été très

utiles.

Mes

remerciements

vont

_également

à

tous

les membres

de

_{l’équipe technique}

qui

ont

_{toujours manifesté,}

_pour

résoudre les

_problèmes

une

_promptitude

et un

soin

auxquels

_je

rends

hommage.

Madame

C.

EMO

s’est

_chargé

de

la

_frappe

du

_{manuscrit ; je}

la

remer-cie vivement pour le soin

et

la

_{gentillesse qu’elle}

_y

a

mis.

Madame

AUDOIN

a assuré le

tirage

de

ce

mémoire

dans

des

conditions

_difficiles,

et

Introduction 1

Chapitre

I Structure Zeeman et

_hyperfine

de l’atome de Néon 5

I-1

Rappel -

Les niveaux de

_structure

fine du Néon. 6

I-2 La

structure

hyperfine

8

I-2a L’hamiltonien

_hyperfin

8

I-2b Calcul des

_énergies

_hyperfines

au

_premier

ordre 11

I-2c Calcul au second ordre 13

I-3 La

structure Zeeman 16 I-3a Effet Zeeman de structure

_hyperfine

dans un niveau de structure 17

fine isolé

I-3b Effet du

_couplage

Zeeman et

_hyperfin

entre niveaux de structure 21 fine différents.

Chapitre

II Les courbes de croisements de niveaux en _pompage

_optique

laser 29 II-1

_Rappel

des

propriétés générales

des résonances de croisement 30 II-1a

Principe

d’une

_expérience

de croisements de niveaux 30 II-1b Choix des

_{polarisations}

d’excitation et de détection 32 II-1c

_Largeur

des résonances de croisement

lorsque

les taux de relaxation 37

des diverses observables tensorielles sont

différents

II-2 Excitation des croisements de niveaux _{par pompage}

_optique

laser 39

II-2a

_Hypothèses

concernant l’intensité et la

_largeur

_spectrale

de la 39

lumière _{de pompage}

II-2b Forme des croisements :

position

du

_problème

42

II-2c Calcul au

_premier

ordre en _03B3 46 II-2d

_{Elargissement}

de la résonance de croisement 47

(terme

du 1er ordre en

_03B3)

II-2e Forme des courbes de croisement dans le cas

_général

53 II-3 Effets liés à la variation avec le

_champ

magnétique

des fonctions 56

d’onde et à la courbure des sous-niveaux

_hyperfins.

II-3a Effets liés à la variation des fonctions d’onde 56 II-3b Effet de la courbure des sous-niveaux 58

Chapitre

III Etude du

_signal

de résonance

_magnétique

en _pompage

_optique

laser 59 III-1 Position du

_problème

60 III-2 Effet de la

_composante

anti-résonnante sur la forme de raie de 62

résonance

_magnétique

en

_alignement

III-2a

_Pompage

optique

longitudinal

64

III-2b

_Pompage

optique

transversal 03C3 65 III-3 Résonance

_magnétique

en

_présence

d’un _pompage

_optique

laser fort 66 III-a Transition J=O ~ J=1

68

III-b Transition J=1 ~ J=1 79

Chapitre

IV Les transitions à deux

_photons

sans effet

_Doppler

87

IV-1

Calcul de la matrice densité

_après

absorption

de deux

_photons

88

IV-la

Equations

d’évolution 90

IV-lb

_{Interprétation}

du

_problème

à l’aide de

_diagrammes

92

IV-lc

Résultats

du calcul 95 IV-ld Cas de

_plusieurs

niveaux-relais 98

hyperfins

IV-2b Intensité de la fluorescence

observée

100

Chapitre

_{V Les}

expériences

de croisements de niveaux et de double 107 résonance et les

résultats

spectroscopiques

V-1 Le

montage

expérimental

107

V-1a La cellule 110

V-lb Les lasers 110

V-lc Les

_champs

_magnétiques

115

V-ld La détection 116

V-2 Les

_expériences

de croisements de niveaux

_hyperfins

118 V-2a Etude des

_{déplacements}

et

déformations

de courbes de 123

croisements de niveaux

V-2b

_{Dépouillement}

des

_{enregistrements}

_{expérimentaux}

127

V-2c Positions des croisements et calcul des constantes de 128

structure

_hyperfine

V-2d

_Comparaison

avec les résultats de S.

LIBERMAN ;

calcul de 133

l’effet de l’électron externe

V-3 Les

_expériences

de résonance

_magnétique

137 V-3a Etude des

_{déplacements}

et

_{asymétries de}

la raie de

résonance

138

magnétique

V-3b Résultats : les facteurs de Landé 143

Chapitre

VI Mesure de structures

hyperfines

par

absorption

à deux

photons

I45

sans _effet

_Doppler

VI-1 Le

_montage

_{expérimental}

147 VI-la Le laser et le

_dispositif

de

_balayage

en

_fréquence

147

VI-1b La

cellule,

les

dispositifs

d’excitation et de

détection

149

VI-2 Les résultats

_{expérimentaux :}

structures fines et

_hyperfines

151 des niveaux 4d’

VI-2a Les structures fines 151

VI-2b Les structures

_hyperfines

152

VI-3

Interprétation

des mesures des structures

hyperfines

156

Conclusion 163

Appendice

1 165

Appendice

2 ₁₇₇

Introduction

Avec l’utilisation des sources laser en

_{spectroscopie}

de haute

résolution,les

méthodes

_{d’investigation}

des niveaux

_atomiques

excités ont

connu un

_{spectaculaire}

renouvellement

qui,

si l’on se limite à l’étude des

gaz et des vapeurs,

peut

se diviser en deux

_grands

courants. D’un

côté,

les

méthodes

_optiques

de la

_{spectroscopie}

hertzienne,

qui

sont

_insensibles,

_par

principe

même,

à l’effet

_Doppler

des raies

_optiques,

ont vu leurs

possibili-tés s’enrichir considérablement. De

_{l’autre ,}

des méthodes entièrement nouvel-les ont été mises au

_{point ,}

où le caractère

_{monochromatique}

de l’onde issue d’un laser monomode est utilisé pour éliminer l’effet

Doppler

sur le

_signal

observé.

Le

_premier

stade des méthodes se rattachant à la

_{spectroscopie}

hertzienne,

comme la double résonance

_[

₁

_],

les croisements de niveaux

_[

₂

_]

consiste à

_préparer

l’atome dans un état

_anisotrope

par pompage

optique

[

3

]

bombardement

_{électronique}

[

4

]

ou une autre

_{technique ;}

en raison de la faible

densité

_d’énergie

lumineuse

_disponible

sur la

_plupart

des raies émises par les

_{lampes classiques,}

l’utilisation du _pompage

_optique

était limitée aux

niveaux fondamentaux, métastables et à certains niveaux de résonance.

Au

_{contraire ,}

les lasers

_permettent

de réaliser des

_expériences

de _pompage

optique

entre deux niveaux excités radiatifs d’un atome

[

5

] .

On a ainsi

pu étendre à de nombreux niveaux excités les études d’effet Hanle

[

6]

,

double résonance

_[

₇

_]

, croisements de niveaux

_[

₈

_{] ,}

habituellement effectuées en _pompage

_optique

_"classique".

Mentionnons

_également

_le remarqua-ble

_{développement}

de la méthode de battements

_quantiques

[

9

]

, dont

les

applications

avec les sources conventionnelles

_[

₁₀

_{] étaient}

assez

restrein-tes ; outre la

grande

densité

_d’énergie

lumineuse,

c’est la courte durée des

pulses

fournis par certains lasers

qui

est mise à

profit

dans ces études. Pour les

_expériences

de _pompage

_optique

laser,

il n’est pas

néces-saire de

_disposer

d’un laser monomode; il est même souvent

_plus

_avantageux

d’utiliser un laser fonctionnant en multimode avec un intervalle entre modes

les

classes

de vitesse. Au

contraire,

les nouvelles méthodes

spectroscopi-ques

reposent

sur

_l’emploi

d’un laser monomode : On

_peut

alors

_supprimer,

ou du moins

réduire

_{l’élargissement Doppler}

en excitant de manière

sélective

les atomes

_appartenant

à une classe de vitesse donnée

_(absorption

saturée

[

12

],

rétrécissement

des raies de fluorescence

[

11

] ,

"cross-satured

absorp-tion"

[

13

]).

Une autre méthode consiste à tirer

_parti

_{du fait que le}

déplacement

Doppler disparaît

dans une transition

_produite

par

absorption

de deux

_photons

de même

_fréquence

se

_propageant

en sens

_opposés

[14] .

La

plupart

de ces

_techniques

de

_{spectroscopie}

laser ont d’abord

été

_appliquées,

au cours des années

_1960,

à l’étude _{de niveaux que} l’on

pouvait

exciter à l’aide des raies des lasers à gaz ou à

_solides,

ce

_qui

représentait

encore dans le domaine

_atomique

un

_champ

assez

limité.

On

_conçoit

l’intérêt suscité par

l’apparition

des lasers à colorants

[

15

_]

, accor-dables sur de vastes

_plages

de

_longueur

d’onde,

dans le

_visible,le

_proche

infra-rouge

et l’ultra-violet

( de

3500 A à

_{1,2 03BC}

environ).

La mise au

point

récente de nouveaux colorants

_permet

_d’espérer

_développer

encore cette

gamme vers

_{l’infra-rouge}

et l’ultraviolet.

Le travail que nous

_présentons

ici,

amorcé avant l’ère des lasers

à

colorants,

était initialement l’extension des travaux de B.

DECOMPS ,

M. DUMONT

_[

₆

_]

et M. DUCLOY

_[

₁₆

_{] sur}

l’effet Hanle de niveaux excités du

néon

pompés

optiquement

par un laser à hélium

_néon,à

d’autres méthodes _de

spec-troscopie

hertzienne

(croisements

de niveaux et double

résonance).

Plusieurs

données

_{spectroscopiques}

ont été obtenues dans ces conditions sur des niveaux

atteints par des transitions laser du laser à He-Ne . Le laser à Rhodamine

6G nous a ensuite

_{permis ,}

à l’aide

_{d’expériences}

de ce

_type

d’effectuer

des mesures

_plus

_{systématiques}

de facteurs de Landé

(sur

le

20

Ne)

et de

struc-tureshyperfines

(sur

le

21

Ne)

dans la

_{configuration}

2p

5

3p.

Nous avons dû pour cela résoudre un certain nombre de

_{problèmes théoriques}

et

expérimen-taux

_posés

par les

caractéristiques particulières

des croisements de niveaux

et de la résonance

_magnétique

en _pompage

_optique

laser.

Puis il s’est avéré _{que la} méthode

d’absorption

de deux

_photons

sans effet

_Doppler

_développée

avec succès sur le sodium dans notre laboratoire

[

17] pouvait s’appliquer,

moyennant quelques

aménagements

expérimentaux,

à

l’étude des

_{configurations}

2p

5

4d

et

2p

5

5s

du

néon ;

nous avons ainsi pu obtenir un certain nombre de données nouvelles sur les niveaux

2p

5

4d’.

Beaucoup

des

_{grandeurs spectroscopiques}

_que nous avons mesurées

n’avaient

jamais

été déterminées

_{expérimentalement;}

or

_grâce

au

dévelop-pement

récent de nouvelles méthodes

_théoriques

"ab initio" ou

"para-métriques",

specialement

au laboratoire Aimé

_Cotton,les

interactions

électrostatiques,

relativistes ,

hyperfine

à

l’intérieur

d’un atome

_peuvent

être traitées de manière très

_{complète, particulièrement}

dans les _gaz rares

[

18

]

[

19

] .

La confrontation entre nos valeurs

_{expérimentales}

et les

résul-tats

donnés

_{par de tels calculs constitue ainsi} un test de ces méthodes

et a pu, dans certains cas,

suggérer

certaines

améliorations.

Le

_plan

de ce mémoire est

_composé

de la manière suivante : - Le

_{premier chapitre}

_présente

_{quelques rappels}

sur la structure

Zeeman et

_hyperfine

de l’atome de néon.

- Les deux

_chapitres

suivants sont consacrés à l’étude des

_propriétés

particulières

des

_signaux

de croisements de niveaux et de la

résonance

magnétique

en _pompage

_optique

laser.

- Au

_chapitre

IV,

nous donnons une

méthode

de calcul du

_signal

d’absorption

de deux

photons

sans effet

Doppler.

Les

_chapitres

V et VI constituent la

partie

expérimentale .

- Le

_chapitre

V décrit les

_expériences

de croisements de niveaux et double résonance. Nous y

interprétons également

les résultats des mesures.

- Enfin ,

au

_chapitre

VI,

nous

_analysons

et discutons les

_expériences

Chapitre

I

STRUCTURE ZEEMAN ET HYPERFINE DE L’ATOME DE NEON

Dans ce

travail ,

nous nous sommes intéressés à l’étude des facteurs

de Landé et des structures

_hyperfines

de niveaux du Néon issus des

configu-rations

2p

5

3p,

2p

5

4d

et

2p

5

5s.

Ces niveaux sont

parfois

désignés

par les notations de Paschen :

-2p

i

(i

=

1,2...

10)

_{configuration}

_2p

₅

_3p.

-4d, 4s’, 4s". 4s"’ ,4s""

configuration

2p

5

4d

-3s

i

(i=2,3,4,5 )

configurations

2p

5

5s.

Les

_isotopes

sur

_lesquels

cette étude a

porté

sont le

20

Ne

_(pour

les facteurs de Landé ) et le

21

Ne

_(pour

les structures

hyperfines).

Ce

_chapitre

est

consacré à la discussion d’un certain nombre de

propriétés

de ces

niveaux,

qui

nous seront utiles pour

l’interprétation

de nos résultats

expérimentaux.

En ce

_qui

concerne les structures

_hyperfines,

nos données

_{expérimentales}

sont constituées _par les intervalles

_hyperfins

en

_champ

_magnétique

nul _pour les niveaux

2p

5

4d’,

et les

_positions

des croisements de niveaux en

_champ

fort pour les niveaux des

_{configurations}

2p

5

3p

et

_2p

₅

_5s.

Pour comparer ces résultats à la

théorie,

nous nous sommes

_appuyés

sur

_{l’important}

travail effectué dans le domaine des gaz rares par S.

LIBERMAN[

19

]

Le calcul des structures

_hyperfines

_{repose tout d’abord} sur la connaissance

des fonctions d’onde de structure fine

(qui

ont été

déterminées

par ailleurs par S.

LIBERMAN),

d’autre

part

il fait intervenir un certain nombre

d’hypo-thèses concernant l’interaction

hyperfine

elle-même. La confrontation entre les résultats

théoriques

et les valeurs déduites de nos

_expériences

_permettra

à la fois de tester le traitement de l’interaction

hyperfine

et la

_qualité

Notons par ailleurs que les facteurs de Landé constituent

également

un test

_important

des fonctions d’onde de structure fine.

Nous commençons donc dans le

premier paragraphe

par une brève

des-cription

des niveaux de structure fine 03B1J du

Néon ,

et nous donnons le

prin-cipe

de la méthode

_{"paramétrique"}

utilisée

_{par S.} LIBERMAN _pour l’étude des fonctions d’onde.

Le second

_paragraphe

expose

quelques

propriétés

des sous-niveaux

hyperfins

en

_champ

_magnétique

nul ;

partant

de

_{l’expression}

_générale

de

l’hamiltonien

_hyperfin

H

hyp

le calcul de l’interaction

_hyperfine

à l’in-térieur d’un niveau de structure fine isolé nous amène à

_rappeler

la défini-tion des constantes

_{hyperfines dipolaire}

magnétique

A(03B1J)

et

_{quadrupolaire}

électrique

B(03B1J) ;

nous

_indiquons

à ce _{propos la} méthode de calcul

_employée

par S. LIBERMAN pour déterminer ces constantes. Nous considérons ensuite

le cas où les éléments de matrice de

H

hyp

entre niveaux de structure fine

différents ne sont

_plus

_{négligeables}

devant leur écart en

_énergie,

et nous

calculons les corrections du second ordre aux

_{énergies hyperfines.}

Dans le troisième

_paragraphe

nous nous

_plaçons

en

_champ

_magnétique

non nul.

Lorsque

le niveau de structure fine 03B1J

considéré

est

_isolé,

il faut

_diagonaliser

_H

_Zeeman

+

H

h

yp

à l’intérieur de la

multiplicité

03B1J.

Nous étudions

_également,

au second ordre de

_{perturbation,}

les

_{déplacements}

des sous-niveaux dûs à la

_partie

non

_diagonale

(entre

niveaux de structure

fine

différents)de

l’hamiltonien H

Zeeman

+

H

hyp

.

I-1

Rappel -

Les niveaux de structure fine du Néon

La très

_{grande majorité}

des niveaux du Néon _{n’est pas} en

_couplage

LS. Ceci est

dû ,

dans des

_{configurations}

du

_type

2p

5

n~ ,

à

l’importance

des effets relativistes du coeur

2p

5

_qui

sont

_comparables

ou

supérieurs

à l’interaction

électrostatique

entre ce coeur et l’électron externe n~.

A la limite où ces interactions relativistes sont

dominantes,

le moment

_cinétique

_j

₁

_du

coeur _{obtenu par}

_composition

des moments orbitaux

Reste à

_coupler

ce moment

_cinétique

avec les moments orbitaux et de

_spin

de l’électron externe. Dans la mesure où l’interaction

_{électrostatique}

d’échange

entre le coeur et l’électron externe et le

_couplage

_spin-orbite

de

l’électron

externe sontfaibles devant l’interaction

_{électrostatique}

direc-te entre l’électron externe et le coeur, on aboutit à un

_couplage

de

j

1

avec le moment orbital de l’électron

n ~ ,

qui

donne un moment

_cinétique

K . On

couple

enfin K au

_spin

s

de l’électron externe pour obtenir le

moment

_cinétique

total J. Ce

_couplage

est

_{appelé couplage jK}

ou

_couplage

de

Racah

[

24

] .

En fait le

_couplage

de Racah ne donne une bonne

_description

des niveaux du Néon _{que pour les}

_{configurations}

assez excitées

(n=4

ou

5).

Dans les

_{configurations}

les

_plus

_basses,

ni le

_couplage

LS,

ni le

_{couplage jK}

ne sont

_réalisés,

et l’on se trouve dans la

_plupart

des cas dans une situa-tion

intermédiaire .

*)

Le calcul des fonctions propres dans un

_grand

nombre de

_{configurations}

du Néon a été effectué par S. LIBERMAN

[

19

] .

La méthode

adoptée

est une

méthode

_{d’optimisation}

_{paramétrique.}

Les

_paramètres

sont les

_intégrales

ra-diales

qui

interviennent dans les éléments de matrice des interactions

élec-trostatiqueset

relativistes pour un certain nombre de

_{configurations.}

On calcule les

positions

des niveaux

_d’énergie

de structure fine en fonction de ces

_paramètres.

On

_ajuste

ensuite ces

derniers,

de manière à minimiser

l’écart entre les niveaux ainsi calculés et les

_positions

_{expérimentales}

des

*) Le

_couplage

de Racah est souvent utilisé pour la nomenclature des niveaux

du Néon : les niveaux sont notés

n~[ K]

J ou

n~’[

K]

J où le

_{symbole " ’}

"

indique

_{que j}

₁

vaut 1/2 _{tandis que} son absence

_indique

que

_j

₁

vaut 3/2.

L’état

_{| j}

₁

_{K ~}

J >

_auquel

on assimile ainsi l’état _propre

_{|03B1 J}

> est celui

sur

_lequel

|03B1 J

> a la

_plus

_{grande composante}

dans le

_{développement}

sur

la base de Racah. Dans les

_{configurations}

suffisamment élevées

_l’emploi

de ces notations est très

commode,

d’autant

_plus

_que les notations de Paschen sont souvent

compliquées,

et sans

_rapport

avec les nombres

quan-tiques

réels. Pour la

_{configuration}

2p

5

3p,

par contre,

l’emploi

de la

no-tation de Racah se

_justifie

moins bien. Nous utiliserons alors

_plutôt

la notation de Paschen.

niveaux du

20

Ne.

Le calcul de S. LIBERMAN est en fait

_plus

_qu’un

_simple

calcul de

_couplage

à

l’intérieur

d’une

_{configuration}

et

_prend

en

_compte

globalement

les interactions avec un certain nombre de

_{configurations}

proches.

Les interactions avec les

_{configurations}

lointaines sont

traitées

de

_façon

_approchée.

Le calcul fournit

ainsi,

avec une bonne

_précision,

les

_positions

d’un nombre de niveaux

d’énergie

très

_supérieur

au nombre de

_paramètres

introduits au

_départ.

_Ayant

ainsi déterminé les fonctions

d’onde ,

S. LIBERMAN a _{pu ensuite calculer les facteurs de} Landé du

20

Ne

et les structures

hyper-21

fines du Ne dans les

_{configurations}

_{correspondantes.}

I-2 La structure

hyperfine

I-2a - L’hamiltonien

hyperfin

Le

_spin

nucléaire de

21

Ne

est I=3/2

_[

₂₀

_]

. Du

_{développement}

de l’in-teraction

hyperfine

au moments

multipolaires

du noyau, nous ne retiendrons que les deux

premiers

termes,

dipolaire

magnétique

et

_{quadrupolaire}

électri-que. Le moment

_magnétique

octupolaire

nucléaire donnerait lieu en effet à des

structures

_{complètement}

négligeables.

03B1)L’opérateur hyperfin dipolaire magnétique

L’opérateur

hyperfin dipolaire

magnétique

est une somme

_{d’opérateurs}

à un

électron,

_qui

s’écrit

[

27

]

dans cette

_expression,

03BC

B

est le

magnéton

de

Bohr,

03BC

N

le

magnéton

nuclé-aire,

g

N

le facteur de Landé

nucléaire; g

N

=

-0,66176

[

21

]

pour le

21

Ne.

L’opérateur

N

i

est une fonction du moment orbital

~

i

de

l’électron (i),

de son

_spin

si et de sa

_position

ri :

Il est commode

_d’exprimer

N

i

où

(C

i

(2)

~

s

i

(1)

)

(1)

est la

_partie

vectorielle du

_produit

de

_{l’opérateur}

or-bital associé

à

_{l’harmonique}

_sphérique

d’ordre

2,

C

(2)

,

et

de

_{l’opérateur}

de

_spin

s .

Dans

(I-1)

le terme

803C0 3

03B4(r

i

)

s

i

.I

est le terme de contact

de Fermi. Il n’intervient que pour les électrons s, du moins dans un

trai-tement non relativiste.

Nous utiliserons souvent pour

_H

_DM

la notation suivante :

Où

_X

est

_{l’opérateur}

vectoriel

_{électronique}

apparaissant

dans

(I-1).

Lorsque

l’on considère seulement l’effet de l’interaction

_hyperfine

à

l’intérieur d’un niveau de moment

cinétique électronique

J,

le théorème de

Wigner-Eckart

permet

d’écrire

que X

est

_{proportionnel}

à

J,

d’où :

Dans cette

expression

03B1

symbolise

l’ensemble des nombres

quantiques

autres que J nécessaires pour

repérer

chacun des niveaux de structure fine.

A(03B1,J)

est la constante d’interaction

_hyperfine

dipolaire

magnétique :

elle

_dépend

des

_{caractéristiques}

des fonctions d’onde

électroniques

du niveau de

struc-ture fine considéré

03B2)

_{L’opérateur hyperfin quadrupolaire électrique}

La

partie

quadrupolaire

électrique

de

_{l’opérateur}

interaction

hyperfine

L’opérateur

C

i

(2)

a été défini

_plus

haut

(cf § 03B1

précédent )

_;

K

(2)

est

un

_opérateur

d’ordre 2

_{qui n’agit}

que sur les variables

nucléaires.

Q

est le moment

_{quadrupolaire électrique}

du _{noyau .} Dans le cas du

21

Ne,on

a

_Q=0,093

barn

[

23

].

Comme

plus

haut ,

le théorème de

_{Wigner-Eckart}

_permet

d’écrire la restriction de

H

QE

à l’intérieur d’une

_{mulitplicité}

03B1J sous

la forme :

où

B(03B1,J)

est la constante d’interaction

_{hyperfine quadrupolaire}

_électrique;

comme

A(03B1,J),

B(03B1J)

dépend

des fonctions d’onde

_{électroniques.}

où

Finalement l’hamiltonien

_hyperfin

est la somme

Pour les niveaux du néon que nous avons étudiés la contribution de

H

QE

est nettement

_plus

faible que celle de

_H

_DM

(approximativement

d’un

facteur

10).

La

précision

de nos

_expériences

est

_cependant

_largement

suf-fisante _pour

_qu’il

soit nécessaire d’en tenir

_compte.

I-2b- Calcul des

_{énergies hyperfines}

au

_premier

ordre.

03B1)Expression

des

_{énergies hyperfines}

en

_fonction

de

A(aJ)

et

B(aJ)

Sous l’effet de l’interaction

_{hyperfine chaque multiplicité}

03B1J se

scinde en un certain nombre de sous-niveaux

_hyperfins

03B1JF ,

repérés

par le nombre

quantique

F associé au moment

_cinétique

total

F = I

+

J .

_Lorsque

les différences

_d’énergie

entre les niveaux 03B1J sont

_grandes

devant les

énergies

associées au

_{couplage hyperfin ,}

on

_peut

se limiter à un calcul

au

_premier

ordre en

H

hyp

.

On obtient alors pour les

énergies

E(03B1

J

F) :

où

Le tableau suivant donne les coefficients

C

F

/2

et

D

F

de A et B dans

(I-12)

pour I=3/2.

Dans le cadre de

_{l’approximation}

au

_premier

ordre en

H

hyp

, la

forme

(I-12) permet

de ramener le calcul des

_énergies

des niveaux

_hyperfins

à celui des deux constantes

A(03B1,J)

et

B(03B1,J).

03B2) Calcul de A(03B1J) et B(03B1J)

Nous avons donné en

(I-6)

et

(I-10)

les

_expressions

de

A(03B1J)

et

B(03B1J)

en fonction des éléments de matrice réduits <

03B1J~ X ~ 03B1J

> et <

03B1 J ~Y

(2)

~03B1J

_{>. Ces} éléments de matrice réduits

_dépendent

d’une

_part

de la nature du

_{couplage angulaire}

des fonctions d’onde

_{électroniques,}

d’autre

_part

_{d’intégrales}

radiales où

_figurent

des fonctions d’ondes

électroniques purement

orbitales

qui

sont les valeurs _moyennes <

1 r

i

3

> et

les valeurs à

_l’origine

des fonctions

_{d’onde | 03C8}

_n~

_(r

_i

_=0)|

₂

_.

Le calcul de S. LIBERMAN

mentionné

au §

_{1 permet}

de

résoudre

la

partie

angulaire

de ce

_{problème :}

_{par contre il} ne _{donne pas la valeur}

des

_intégrales

radiales. C’est

_pourquoi,

dans un second calcul

_[

₁₉

_]

S. LIBERMAN a considéré ces

_intégrales

radiales comme des

_paramètres

à

calculer à

_partir

de données

_{expérimentales}

de structures

_hyperfines.

Une

_simplication

de ce calcul s’introduit du fait _{que le}

_couplage

hyperfin

entre le noyau et les électrons est nettement

_plus

intense

_lorsque

ces électrons

_{appartiennent}

au coeur

2p

5

_que

_lorsqu’il

_s’agit

de l’électron

externe

(sauf

si l’électron externe est un électron s, du fait de

l’exis-tence d’un

important

terme de

contact).

S. LIBERMAN a donc

_négligé

la

con-tribution de l’électron externe

_lorsque

~ > 1. Ceci

_permet

de réduire

sen-siblement le nombre de

_paramètres

radiaux. Utilisant

(I-1), (I-6)

et

(I-10)

on

_peut

alors écrire

A(03B1J)

et

B(03B1J)

sous la forme :

où les

_paramètres

a

2p

S. LIBERMAN ne

_disposait

à

_l’époque

que d’un

petit

nombre de mesures,

ce-pendant

suffisant pour déterminer les

_paramètres

a

2p

, b

2p

,

a

3s

.

Les

paramètres

_a

_4s

et

a

5s

,

dont la contribution est

plus

faible,

peuvent

être

calculés

à

_priori

par la formule de

_Fermi-Segré

(fonctions

d’onde

quasi-hydrogénoïdes

de l’électron

externe). L’ensemble

de ces

_paramètres

étant connu, cette méthode a

_permis

à S. LIBERMAN d e calculer toutes les structures

_hyperfines

dans les

_{configurations}

_prises

en

_{compte .}

Ce calcul a ensuite été raffiné pour tenir

compte

de certaines corrections relativis-tes .

Nous verrons

_plus

_{loin que} nos mesures ont donné les structures

hyperfines

d’un assez

_grand

nombre de niveaux

du

21

Ne.

L’accord avec les

prévisions

de S. LIBERMAN est satisfaisant : les écarts entre les structures

théoriques

et

_{expérimentales}

sont de l’ordre de 5% en valeur relative.

Nous

_disposons

maintenant de données

_{expérimentales}

sur un

_plus

grand

nombre de structures

hyperfines ;

on

_peut

_{penser, pour} améliorer

l’accord entre théorie et

_expérience

soit à introduire un

_{plus grand}

nombre

de

_paramètres

(en

_particulier

à tenir

_compte

du

_couplage

_hyperfin

entre le noyau et l’électron

_externe),

soit à

_apporter

certaines modifications aux fonctions d’onde de structure fine. Ces

points

seront discutés aux

chapitres V

et VI.

I-2c - Calcul au second ordre

Dans les niveaux du

21

Ne

_auxquels

nous nous sommes

_{intéressés,}

la structure

_hyperfine,

tout en restant

_petite

devant la structure

fine,

n’est pas totalement

négligeable

à la

précision

de nos mesures. Dans ce _cas, la formule

(I-12)

n’est

_plus

valable,

et il faut lui

_ajouter

des corrections d’ordre

_supérieur

en

H

hyp

.

Nous n’aurons pas ici à aller au delà du second ordre . Le fait que

_H

_QE

<

H

DM

nous

_{permettra ,}

dans ce calcul au

second

_ordre,

de

_négliger

H

QE

.

La correction

_d’énergie

du second ordre due à

H

DM

s’écrit,

pour

un niveau

_|03B1JIFm

_F

(comme

l’hamiltonien

_H

_DM

est invariant par

rotation,

le second nombre

ne

dépend

pas de

_m

_F

).

Pour

calculer l’élément

de matrice

<03B1JIFm

F

|H

DM

|

03B1’J’IFm

F

> il est nécessaire de connaître le

_{développement}

des

états

_|03B1J>

sur une

base

_simple.

Nous utilisons ici la base de Racah.

Les coefficients

C

03B1

j1~K

du

_{développement}

de l’état

_|03B1

J> sur la base

|j

1

~K J > _sont connus

_d’après

le travail de S. LIBERMAN

_[

₁₉

_]

. Dans

ce

calcul,

l’approximation qui

consiste à

négliger

les

mélanges

de

confi-guration

est

_largement

suffisante ;

nous

_supprimerons

donc la somme sur ~

dans

(I-19). 03B4E(03B1J F)

s’écrit alors :

Le

_problème

est maintenant de calculer les éléments de matrice

Or,

d’une manière très

_{générale ,}

_H

_DM

peut

se mettre sous la forme :

où

X

est défini

par (I-4). X

est un

_opérateur

vectoriel

_n’agissant

_{que dans}

l’espace

électronique.

En utilisant

_{l’expression}

de

l’élément

de matrice d’un

produit

scalaire

_{d’opérateurs}

tensoriels

[

26

] ,

on obtient

Pour déterminer l’élément de matrice réduit de X nous

considérons,

comme

plus

haut

(§

2b(03B2)),

que la contribution du coeur est

_{prépondérante}

(nous

ne _{traitons pas} le cas où l’électron externe est un électron

s).

se met sous la forme :

or

_d’après

(I-6) :

Le théorème de Racah

[

25

_]

_permet

de

_remplacer

_{l’opérateur}

à 5 électrons

N

i

agissant

sur la

_{configuration}

2p

5

par

l’opérateur

à un électron

N

1

agissant

sur la

_{configuration complémentaire}

2p

1

,donc

où

a

2p

est défini par

(I-16a)

Utilisant maintenant

l’expression

tensorielle

(I-3)

pour

_N

₁

_,

on

_peut

mettre

_<j

₁

_~

_X

_~

j’

1

> sous la forme

Les relations

(I-20) (I-22) (I-23)

et

(I-26)

_permettent

donc de calculer les corrections au second ordre des

_énergies

_hyperfines

en

_champ

magnéti-que nul. Nous les utiliserons dans les cas que nous avons étudiés

expéri-mentalement ,

ceux des niveaux

2p

5

4d’

et

2p

5

3p.

03B1)

_{Niveaux 4d’}

La

configuration

2p

5

4d

comporte

12 niveaux , dont le

_couplage

est

proche

du

_couplage

de Racah.

Quatre

d’entre eux sont des niveaux d’

_(j

₁

_=1/2)

Ces

_quatre

niveaux, que nous avons étudiés

_{expérimentalement}

en

_champ

magnétique

nul au _{moyen de l’excitation à} deux

_photons

(cf

chap.

VI

_),

sont

très

_{proches :}

la distance en

_énergie

_qui

les

_sépare

les uns des autres est

de

cm

-1

ne

_{sont donc pas} très

_petits

devant la structure

fine ;

la formule

(I-12)

n’est

_plus

valable. Cela ne

_signifie

_{pas que les} constantes

A(03B1J)

et

B(03B1J)

définies _{par les} relations

(I-6)

et

(I-10)

sont sans

intérêt

physique.

En effet leur

détermination

_{expérimentale}

_permet,

par

comparaison

avec la valeur

_théorique,

de tester la

_qualité

des fonctions

d’onde

| 03B1J

>

utilisées. C’est

_pourquoi

nous

_adopterons

la

_procédure

suivante :

partant

des valeurs des écarts

_hyperfins

déterminées

_{expérimentalement}

nous leur retrancherons les corrections

_théoriques

du second ordre et en déduirons

ainsi des valeurs

_{"expérimentales"}

de A et

B,

à _comparer avec les valeurs

théoriques.

03B2)

Niveaux 2p

5

3p

Dans ces niveaux les corrections du second ordre sont

_beaucoup

_plus

faibles ;

en

_effet,

le

_rapport

des écarts de structure

_hyperfine

aux écarts

de structure fine est de l’ordre de

10

-3

.

La

_précision

de nos mesures étant

du même ordre de

_{grandeur ,}

les termes du second ordre

_pourraient

à

_priori

être

juste

assez

_importants

pour

jouer

un

rôle,

mais nous montrerons

_plus

loin

(cf

_chap.

V)

_qu’il

sont

_{négligeables.}

La

_technique

_{expérimentale}

_que nous avons _{utilisée pour}

étudier

les structures

_hyperfines

des niveaux

_2p

₅

_3p

diffère de celle mentionnée

plus

haut. Nous avons

_employé

la méthode des croisements des niveaux en

champ

magnétique

non nul,

qui

ne _{donne que de}

_façon

indirecte les

structures en

_champ

nul. Par définition même

les déplacements

Zeeman

des niveaux sont alors de l’ordre de la structure

_hyperfine.

Les

corrections du second ordre dues aux éléments de matrice de

l’hamil-tonien Zeeman entre niveaux de structure fine

différents

doivent

donc être

_également

pris

en considération. Le calcul

_{correspondant}

sera

envisagé

au

§ 3-b suivant.

I-3 La structure Zeeman

En

_présence

d’un

champ

magnétique

_H

₀

_dirigé

suivant

Oz,

il faut

ajouter

où

_03C9

₀

et

03C9

I

sont

définis par :

(g

N

et

03BC

N

ont été définis en

(I-2a(03B1) )

Nous allons commencer _{par supposer}

_{négligeables}

les

couplages

dûs à

H

Z

_{+ H}

_hyp

entre

états

| 03B1 J>

différents.

(§a) ;

les effets d’un tel

couplage

seront

envisagés

ensuite

(§ b).

I-3-a- Effet Zeeman de structure

hyperfine

dans un niveau de structure

fine isolé.

A

l’intérieur

d’une

multiplicité

03B1J,

_H

_Z

_s’écrit

(I-30)

où

_03C9

_J

_est

donné par :

g

J

est le facteur de Landé

électronique,

qui

dépend

du

couplage

auquel

obéit

le niveau

_03B1J.

Les états propres de l’hamiltonien

_H

_hyp

+

H

Z

sont

les états

|03B1J

I F

m

F

> en

_champ

faible

(

_H

_Z

H

hyp

),

les états

_|03B1JI

m

J

m

I

> en

champ

fort

(

_H

_Z

H

hyp

) ;

en

champ

magnétique

intermédiaire ,

ils s’obtien-nent en

_{diagonalisant}

la matrice

_{représentant}

_H

_Z

+ H

hyp

à l’intérieur de

la

_{multiplicité}

03B1J. Cette matrice n’a d’éléments

_qu’entre

états associés à

la même valeur de

m

F

=

m

I

+

m

J

.

Nous donnons ci-dessous un

exemple

d’une

telle matrice dans la base

|JI

m

J

m

I

>

, dans

le cas où J=1

.(Rappelons

Dans toute la suite nous noterons

_|03B1Jf

m

F

>

les états propres déduits de la

_{diagonalisation}

de

H

Z

+

H

hyp

à l’intérieur d’une

_{multiplicité}

03B1J

_(étant

entendu que I vaut

3/2).Lorsque

nous écrivons le vecteur d’état

|03B1j

f

m

F

> , f

n’est pas

considéré comme un nombre

quantique,

mais comme

un

_paramètre

destiné à

repérer

le niveau

correspondant.

Nous

prendrons f

=

F

0

où

_F

₀

est le nombre

quantique

caractérisant l’état

_|03B1J

_F

₀

_m

_F

>, limite en

_champ

faible de l’état propre

|03B1J

f

m

F

> .

Remarquons

que

_m

_F

reste un bon nombre

quantique.

On voit sur lestableaux ci-dessus que, même dans ce cas

_simple

où

J=1,

la

_{diagonalisation}

_analytique

est

_compliquée.

Elle conduit à

ré-soudre des

_équations

du troisième

_degré

et,

si J >

_1,

des

_équations

du

quatrième

degré.

C’est

_pourquoi

il est

_plus

_rapide

de faire le calcul des valeurs propres et _{vecteurs propres} sur ordinateur. La

_figure

(I-1)

_représente

le

_diagramme

Zeeman d’un niveau de J=2 tracé _par cette méthode dans le cas

où B=0. Dans le cas où

J=1 ,

un

_phénomène

_particulier

se

_{produit:lorsque}

d’une

_{propriété générale}

des niveaux de

J=1,

quel

que soit I

(demi-entier)

ainsi que l’on

montré

H. STROKE et

coll.[

28

]

_{. Lorsque}

B ~ 0 les

différents

croisements se

_séparent.

Inversement la donnée de la

_position

d’un nombre suffisant de croi-sements

_permet

de remonter aux constantes de structure

_hyperfine

A et B.

I-3b- Effet du

_couplage

Zeeman et

hyperfin

entre niveaux de structure fine différents.

Le but de ce

_paragraphe

est de calculer un ordre de

_grandeur

des

déplacements

des croisements de niveaux

dûs

aux éléments de matrice de

H

Z

_{+ H}

_hyp

entre niveaux 03B1J différents.

Des calculs de ce

_{type ,}

utilisant

différentes

méthodes ont été

développés

par

plusieurs

auteurs pour

interpréter

des

_expériences

de croisements de niveaux très

_précises

en

_particulier

dans les niveaux

excités de

_différents

_éléments

_[

₂₉

_]

_[

₃₀

_]

_[

₃₁

_].

Nous allons considérer comme hamiltonien non

_perturbé

l’hamil-tonien de

l’atome ,

à l’exclusion de la

partie

non

_diagonale

en

repré-sentation |03B1

J de

H

Z

+ H

hyp

,

qui jouera

le rôle de la

perturbation .

Cette dernière n’intervient évidemment

_qu’au

deuxième

ordre,

où

apparais-sent trois termes : deux termes carrés en

H

Z

et

_H

_hyp

respectivement,

et un terme croisé.

De

_façon

_plus

_précise,

considérons un niveau non

_perturbé

dont le vecteur d’état s’écrit

_|03B1J

f

m

F

>, et

_qui

résulte de la

_{diagonalisation}

envisagée

au § I-3a

_précédent

(

_|03B1J

_fm

_F

_>

dépend

du

_champ

_magnétique

H

0

).

(comme

précédemment ,

nous avons

_négligé

le terme

_{quadrupolaire}

_électrique

de l’interaction

_hyperfine

devant le terme

dipolaire

magnétique).

Les

éléments de matrice non

_diagonaux

(entre niveaux de structure fine

différents)

de

_H

_DM

et

H

Z

sont du même ordre de

_grandeur

_{que leurs} éléments de matrice

à l’intérieur d’un même niveau de structure fine. Nous ne faisons donc

qu’une

erreur d’ordre

supérieur

à 2 en

_remplaçant

dans

(I-32)

E

03B1JfmF

- E

03B1’J’f’mF

par

_E

_03B1J

_{- E}

_03B1’J’

_.

La somme sur f’ ne

_porte

alors

_plus

que sur les éléments de matrice de

_H

_DM

et de

_H

_Z

_.

On

_peut

donc écrire

(I-32)

sous la forme :

où

_P

_03B1’J’

est le

_projecteur

sur la

_{multiplicité}

03B1’J’.

A l’intérieur de la

_{multiplicité}

03B1J tout se _passe comme si on

_avait,

en

_plus

de

_{l’hamiltonien H}

_Z

+

_H

_hyp

_,

un "hamiltonien effectif" du second ordre :

Nous

_employons

ici la même méthode _{que G.K. WOODGATE}

_[

₃₁

_]

dans

l’interprétation d’expériences

sur le niveau fondamental du Samarium.

Nous allons

développer

l’ hamiltonien effectif sur une base

d’opé-rateurs tensoriels

_{n’agissant qu’à}

l’intérieur du niveau de

structure

fine

considéré :

JJ

T

k

q

~

II

T

k’

q’

Remarquons

que nous aurions pu utiliser cette méthode dès le § 2c.

En fait

_l’emploi

des

_opérateurs

effectifs ne

_simplifie

_pas

_{appréciablement}

En effet

_H

_DM

étant

_diagonal

en

F,m

F

et

H

Z

en

m

I

m

J

,

il

n’y

a

_qu’un

nombre réduit d’éléments de matrice à calculer si l’on considère dans

_chaque

cas

le

_{développement}

de

_{| fm}

_F

> sur la base

appropriée.

Nous verrons

_cependant

que la forme du

développement

permet

de mettre en évidence des

_propriétés

physiques simples.

Le calcul direct du terme croisé _{serait par contre}

_beaucoup

_plus

fastidieux ; la méthode des

_opérateurs

effectifs

_représente

ici une

réelle

simplification.

03B1)

_{Terme "carré" en H}

_DM

Utilisant la forme

(I-21)

pour

H

DM

: H

DM

=

X.I

_où

X

_{est un}

opéra-teur vectoriel

_n’agissant

que sur les moments

cinétiques

électroniques,

H

DM

P

03B1’J’

H

DM

s’écrit

On obtient la

_composante

sur

JJ

T

k

Q

du

_produit

_{d’opérateurs}

JJ’

T

1

q

J’J

T

1

q’

en calculant la trace Tr

JJ’

T

1

q

J’J

T

1

q’

JJ

T

k+

Q

Pour I =

3 2 ,

J~

0,k

peut prendre

les valeurs

0,1,2 .

*)

*)

Si nous avions retenu l’hamiltonien

_{quadrupolaire}

_électrique

H

QE

il serait apparu dans ce calcul

_plusieurs

nouveaux termes , en

particulier

un terme

_{"octupolaire" provenant}

de

_H

_DM

_P