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Submitted on 1 Jan 1977
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Élargissement de la raie (2p-4d, 4f, 4p) de Li I dans un plasma électrolytique
J.C. Valognes, P. Mergault
To cite this version:
J.C. Valognes, P. Mergault. Élargissement de la raie (2p-4d, 4f, 4p) de Li I dans un plasma élec-
trolytique. Journal de Physique, 1977, 38 (8), pp.905-912. �10.1051/jphys:01977003808090500�. �jpa-
00208657�
ÉLARGISSEMENT DE LA RAIE (2p-4d, 4f, 4p) DE Li I
DANS UN PLASMA ÉLECTROLYTIQUE
J. C. VALOGNES et P. MERGAULT Laboratoire de
Physique
desLiquides Ioniques (*)
Université Pierre-et-Marie-Curie
Tour
15, 4, place Jussieu,
75230 Paris Cedex05,
France(Reçu
le17 janvier 1977,
révisé le 31 mars1977, accepte
le 18 avril1977)
Résumé. 2014 Une méthode de calcul du profil théorique de la raie
partiellement
dégénérée (2p-4d, 4f, 4p) de Li I est donnée, qui tient compte de la perturbation de cette raie par les micro-champs
électroniques et ioniques et par un champ électrique uniformesuperposé,
ainsi que de laréabsorption.
Cette méthode nous permettra donc d’évaluer l’influence sur leprofil théorique
desdistributions de
températures
liées à l’existence de cechamp.
Nous comparons ensuite leprofil expérimental
moyen normé obtenu àpartir
del’effet
d’anode dans unmélange équimoléculaire
LiC1-KC1 aux
profils
calculés pour unchamp électrique
nul.Abstract. 2014 A method for
calculating
theprofile
of thepartially overlapping
Li I(2p-4d,
4f,4p)
line is presented ; it takes into account the
perturbation
both by electronic and ionic microfields,and by a uniform electric field, as well as
reabsorption.
This method will allow us to evaluate the effect on the theoreticalprofile
of the temperature distributions which depend on this field. Finallywe compare a
typical expérimental profile
from the anode effect in anequimolar
mixture of LiC1-KC1 with theprofiles
calculated for a zero electric field.Classification Physics Abstracts 6.570 - 6.700 - 8.800
1. Introduction. - Une etude
spectroscopique pr6-
liminaire
[1, 2, 3]
et une 6tudethermodynamique [4]
de la
gaine
lumineuse entourant l’anode lors de1’effet
d’anode
(phénomène électrochimique perturbant
I’£lec-trolyse
normale[5])
dans leshalog6nures
fondus(m6lange
LiCl-KCl oucryolithe)
ontpermis
demontrer que cette
gaine
est constitu6e de bain elec-trolytique vaporise
a lapression atmosph6rique
ou6clatent des arcs
6lectriques disjoints
chacun de duree de vie courte, de nombrepratiquement
constant et sesucc6dant sur toute la surface
immergee
del’anode,
de tellefaqon
que leur emission lumineuse donne à l’observateur uneimpression
d’uniforrnit6lorsque
latension d’alimentation de la cellule
6lectrolytique
estsuffisante
[2, 6, 7].
La
figure
1repr6sente
le module degaine anodique d6jA propose [4] :
la zone III est la zone d’6missionlumineuse et, son
6paisseur
L 6tant dequelques p
ouquelques
dizaines de u, il yr6gne
vraisemblablementun
champ 6lectrique
Eimportant [4, 7].
Pour les valeurs T ~
Te ~ Ti et Ne correspondant
au cas de la
figure
7 parexemple,
on a,ÅD
6tant lerayon de
Debye :
2 n,J2 AD
=0, 17 g,
valeurqui
est 50(*) Equipe de Recherche N° 185 du C.N.R.S. : Decharges et
Plasmas en Electrolyse.
FIG. 1. - Coupe de la gaine anodique suivant 1’axle de l’anode.
La zone I est constituee de bain electrolytique vaporise et de mole-
cules de chlore. La zone II est celle de chute cathodique ; une partie
de la tension appliquee y est localisee et foumit a certains electrons provenant de la zone I assez d’energie pour initier les plasmas de
la zone III.
[Schematic diagram of the region around the anode, in the plane
of the anode axis. Zone I contains vaporised electrolyte and chlorine
molecules. Zone II is that of cathodic fall; part of the applied field
is localised there, and this gives some of the electrons coming from
Zone I enough energy to initiate the plasmas of Zone III.]
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01977003808090500
906
a 1000 fois inferieure a L de sorte que la
partie
dechaque
arc situ6e dans la zone III de lafigure
1 peut etre consid6r6e comme unplasma [8].
Les
plasmas
ont, d’autre part, une duree de vie bien inferieure a 100 ps et, compte tenu de leurs autrescaracteristiques,
on peut penserqu’il
nes’y d6veloppe
pas de turbulence.
Dans ces
conditions, avec I E
= 0 et unmelange equimoleculairc LiCl-KCI,
un calculth6orique
desprofils
de raiesspectrales
du LiI dans le cadre de lathéorie de Baranger-Griem [9, 10]
nous apermis
d’6valuer
Ne
a1,27
x1017 cm- 3
etTe
a 7 850 K[7].
Pour
pouvoir
tenircompte
de 1’existence duchamp 6lectrique E, suppose
iciuniforme,
et de 1’effet de lareabsorption,
il nous a ete n6cessaired’adapter
a la foisle calcul
th6orique
desprofils
de raies et le programme n6cessaire a leur calculnum6rique, adoptant
commetest de validite de ceux-ci l’obtention a
partir d’eux,
dans le casparticulier
d’unchamp 6lectrique nul,
des r6sultats de la reference
[7].
Le
profil
de la raiepartiellement d6g6n6r6e (2p-4d, 4f, 4p)
6tant leplus
sensible auxperturbations
Starkparmi
ceuxd6jA etudies,
nous avons restreint notre travail au calcul de celui-ci. Outre les remaniements fondamentaux ci-dessussignales,
nous avons am6lior6plusieurs points
du calculant6rieur,
enparticulier
la determination des
param6tres
de coupure[11].
Le
paragraphe
2 ci-dessous serapporte
auxparties principales
de notre calcul : l’ étude de laperturbation
par le
champ
E et par lesmicrochamps 6lectroniques
et
ioniques
est faite dans unsysteme
de reference cartesien dontl’origine
0 est au centre de masse d’unatome
perturb6
et dont 1’axe Oz estparallele
a Eet de meme sens; cette m6thode est donc diff6rente de celle utilis6e par
Caby-Eyraud,
Coulaud etNguyen-
Hoe pour r6soudre un
probl6me
semblable[12].
Lesr6sultats de nos
calculs,
effectues sur I.B.M.370/168
au C.I.R.C.E.
(Orsay),
ainsi que nos conclusions etprojets,
sont ensuite donn6s auparagraphe
3.2. Calcul
th6orique
desprofils.
- 2.1 BASE DU CALCUL - La surface observee sur l’anode estsuffisamment
petite
pourqu’on puisse
considerer que l’observation de tous lesplasmas
se fait suivant leuraxe donc suivant E
(ou
1’axeOz).
Pour unefrequence
w,l’intensit6 en z + Az
(Fig. 2)
est, pour Az « L :ou
s(a), T )
etk((o, T)
sontrespectivement
les coeffi- cients d’6mission etd’absorption
a latemperature
moyenne T du volume de
plasma
ci-dessus defini[7, 9].
FIG. 2. - Variation de l’intensit6 dans la direction d’observation.
[Variation of intensity in the direction of observation.]
La densite d’atomes de LiI nous est fournie par la formule
[4] :
P est la
pression
dans leplasma (P ~
1atm), Au
la concentration en Li II du baind’electrolyse [4]
et, lesconditions d’E.T.L. 6tant
remplies (voir
ci-dessous1’inegalite (11)) :
ou
E;
est le niveau d’ionisation de Li I.La densite
6lectronique
6tant assezgrande,
nous pouvons calculer leprofil
de raieL(w) z)
dans le cadre de la theorie deBaranger-Griem [13]. Si t/J
estl’angle
entre une orientation duchamp ionique
F et lechamp 6lectrique
uniforme E(Fig. 3),
on obtient leprofil L(w, z)
par une moyennesur #
desprofils G(co, 03C8, z)
donn6spar la formule
(2),
similaire a celle des references[7, 10, 11,14,15]
mais danslaquelle wQtP(ET)
est lafrequence
FIG. 3. - Reperage des champs E et F; 1’axe Oz est oriente vers l’observateur ; comme dans la reference [19], le champ ionique F
est dans le plan (xOz).
[Reference system for the fields E and F; axis Oz is directed towards the observer; as in reference [19], the ionic field F is in the plane
(XOZ).]
FIG. 4. - Rep6rage de l’electron optique d’un atome (par ra)
et d’une charge perturbatrice (par R;), 0 6tant au centre de masse
de 1’atome.
[Reference system for the optical electron of an atom (radius-
vector : rj and for a perturbing electric charge (radius-vector : Ri),
0 being at the centre of mass of the atom.]
d’une composante a ->
2p perturbee
simultan6ment par E etF(ET
= E +F)
et danslaquelle
les fonctionspropres I ex >
sont, par suite, des combinaisons lin6aires des fonctions propres nonperturb6es qui interr6agissent
d’une
fagon appreciable
sous 1’action deET :
les
Wr=(F)
6tant ceux calcul6s parHooper [16].
2.2 CALCUL DES PROFILS
G(w 0, z).
- On obtient par un meme raisonnement les différentes valeurswap(ET),
les coefficients des combinaisonslin6aires I (X) qui
leur sont li6es et les elements matriciels( a C a’ >. Si,
au temps s, dans unsyst6me
de referenceOxyz
dont1’origine
est au centre de masse d’unatome
perturbe (Fig. 4),
ra est le rayon-vecteur de 1’electronoptique
de l’atome etRi
lerayon-vecteur
d’unperturbateur (electron
ouion),
lepotentiel
d’interaction de ces deuxparticules
s’obtient alors par(Z
= 1 pourun
electron, -
1 pour union) :
ce
qui
peuts’exprimer
en fonction despolynomes
deLegendre
par(il : angle
entreRi(s)
etra(s)) :
ou.
d’apres
le theoreme d’addition desharmoniques spheriques [17, 18] :
ou :
908
et ou les
op6rateurs Cq(k)(0n , rpn)
sont lies auxop6rateurs harmoniques sph6riques
par la relation[18, 19] :
Comme
l’approximation quasi-statique
est valable pour laperturbation ionique,
on deduit ais6ment d’une part, des formules(3)
et(4),
comme dans la reference[19],
la matrice deperturbation
des niveaux de Li I parET(Ykq
estindependant
des) ;
on negarde
que les termes deV(ra)
avec k =1 ;
la structure fine des niveaux et lequenching-effect
6tantnégligeables,
la matrice est 6crite dans le schéma smsIm1
pour n = 4 et l’influence sur leprofil
du niveau 4s estnegligee.
Ladiagonalisation
de la matriceperturbee
par une m6thode de calculadaptee (nous
avons choisi la m6thode de Jacobi[20])
nous fournit simultan6ment les differentes valeurswap(ET)
et lescoefficients des combinaisons lin6aires de la formule
(2).
D’autre part, les formules(3)
et(4)
nous permettent d’6crire lepotentiel
deperturbation
par un electron :(HA :
Hamiltonienatomique
nonperturbe).
En
consequence, si, n6gligeant
les termes faisant intervenirplus
de deuxint6grales
successivement(et n6gligeant
laperturbation,
tropfaible,
du niveau2p),
on admet pourl’op6rateur
de collision6lectronique
GBKO1’expression .
suivante[9, 10, 21, 22] :
les elements matriciels de cet
op6rateur peuvent s’ecrire,
la distribution des electrons autour de l’atomeperturb6
6tant
isotrope
dans1’espace
et le temps[9, 10] :
(sachant que Yk, -, - C(k) q = yk;q C(k)* q
et que lesEa
sont lesenergies
des 6tatspropres a ) perturb6s
parET),
Si, pour etre dans les memes conditions que dans la reference
[7],
on abandonne les valeurs de kplus grandes
que 1 et si on tient compte de
l’isotropie
de la distribution des electronsdeja 6voqu6e,
cette formule devient :avec
[9,10] :
ou p
est leparametre d’impact electronique.
La fonction de distribution
statistique
des vitesses6lectroniques
n6cessaire au calcul de cette moyenne est de la forme[8] :
Vea est la
frequence
moyenne des collisionselectrons-atomes, qui
contribue a lafrequence
collisionnelle élec-tronique
totale moyenne v par[8] :
ou ve; est la
frequence
collisionnelle moyenne electrons-ions :A 6tant le rapport du rayon de
Debye
auparametre d’impact
minimum :Les
particules
neutres duplasma
6tantmonoatomiques
et les collisionsprincipalement elastiques, ç s’exprime
par[8] :
(vM
6tant lafrequence
moyenne des collisions6lectroniques
avec les atomes de masseM).
Pour les valeurs de T et
Ne indiqu6es figure
7 : A =24,1.
De cette valeur et de celle deAD indiqu6e
dansl’introduction, on deduit un
param6tre d’impact
minimum pmin N 8A, compatible
avec les valeurs fournies par la formule(15)
ci-dessous. Deplus,
lechamp 6lectrique critique
de runaway des 6lectrons[4, 8]
est alors :Nous nous
plagons
dans les conditions de 1’E.T.L. si :et f (v)
est maxwellienne si :L’6nergie 6lectronique
moyenne ne variant pas dans le temps, on a :ofj g,, = 0,506 [8].
L’ine alite 11 etant consideree verifiee
(
- Te)
est tou’ours inferieur a10-1
our un cham deL’inegalite (11)
etant considereeverifiee, (I - ’T. ) Tc est toujours
inferieur a 10-1
pour un champ
de
20
kV/cm
et les conditions de lafigure
7, on aalors,
compte tenu de lacomposition
du baind’61ectrolyse :
Vei 6tant,
d’apres
la formule(9) egale
a 1,78 x1012 s-1
pour les memesconditions,
onpeut
assimiler Vea et v.On obtient alors les bornes
sup6rieures
suivantes du second membre del’in6galit6 (12) :
alors que kT = 9,65 x
1o-20
J.On constate ainsi que
l’in6galit6 (12)
esttoujours
vérifiée pour les valeurs de E satisfaisant al’in6galit6 (11).
Les
temperatures
et densites6lectroniques
que nous sommes amenes a considerer 6tant de 1’ordre degrandeur
de celles utilis6es
ici,
nous consid6rons doncf (v)
comme maxwellienne.910
D’une
fagon
annexe, nous deduisons de la valeur de v, pour T = 7 000 K, une valeur maximum du libre parcours moyen6lectronique
de 7,2A, compatible
avec cellesd6jA publi6es [4].
Finalement, nous obtenons donc les elements matriciels de
l’op6rateur (Da
par :Cette formule a le meme aspect que celle
indiqu6e
dans la reference[7] mais,
ici :ou les vecteurs
propres [ a ) , ) I Lx" >, I a’ >
sontperturb6s
simultan6ment par E et F.Les valeurs des forces d’oscillateurs n6cessaires au calcul de
k((o, T) [10]
sont d6duites de celles des coef- ficients suivants :ou
F4d p
estl’int6grale
radialef R 4d * rR2p d’t, les h(nl, m,)
des coefficients des combinaisons linéaires a )
M et N sont des coefficients
multiplicatifs
affectésrespectivement
aux transitions n et a(Fig. 3) :
On deduit
egalement
des coefficients I,apr6s
les avoir normalis6s a1,
les valeurs des elements matriciels0153 I d I f3 >
de la formule(2).
Afin d’assurer la validite de
l’approximation
de latrajectoire classique [9, lo],
leparametre d’impact
mini-mum
qu’il
faut connaitre pour calculer gm;n et P(a, a’, u)
est d6fini par[11] :
ou v est la vitesse
6lectronique
li6e a la valeur consideree de u[7].
Au cours du calcul
num6rique,
pourchaque couple (a, a’) possible
etchaque
valeur de u utilisee pour cal- culerl’int6grale
de la formule(13), pm;n
estajust6
defacon
que les deux formules suivantes soient simultan6mentverifiees [ 11 ] :
ou A, B,
Zaa"
minZ " min " ont
min la memesignification
que dans la reference[7].
Afin que les collisions des electrons avec les atomes de Li I
puissent
etre considerees commemarkoviennes,
le
parametre d’impact
maximum n6cessaire pour calculer gMaX est obtenu par[11] :
3. R6sultats et conclusion. - Nous avons test6 notre calcul en executant
plusieurs
programmesavec un
champ 6lectrique
Enul,
enfaisant varier,
pourchaque
densit66lectronique moyenne Ne consideree, 1’epaisseur
Ljusqu’A
ce que nous obtenions desprofils th6oriques
absorb6s normalisescomparables,
en hauteur et
largeur,
auprofil experimental
moyen normalise. Pourcela,
nous avons utilise la valeur durapport
r de la distance moyenne entre ions aAD [16]
deja
obtenue[7] : r
=0,72;
d’autre part, nous avonspris Au
=0,25 [4].
La
figure
5 permet de comparer lesprofils th6oriques
ainsi obtenus pour trois densit6s
6lectroniques
et unememe
6paisseur
L = 70 p. Pour les memes densites6lectroniques
ettemperatures,
lafigure
6 fournitles valeurs de L a consid6rer pour que les
profils th6oriques
absorb6s normalises soientcomparables,
en hauteur et
largeur,
auprofil experimental
moyen norm6.FIG. 5. - Profils theoriques normalis6s pour I E = 0 et pour une epaisseur L = 70 p de la zone III de la figure 1. - - Ne
= 0,6
x 1017 cm-’, T = 6 111 K,No"
= 1,67 x 1017 cm- . Ne=0,9 x 1017 cm-3, T=6995 K,NOLi’= 0,772
x 10" cm-3.- - - -Ne= 1,2 x 1017 cm-3, T= 7699 K, NOLi = 0,407 x
1017 cm - 3 . [Normalized theoretical profiles forI E
0 and a thicknessL = 70 Jl for zone III in figure 1. - -
Nj
0.6 x 1017 cm-3,T = 6111 K, NOL’ = 1.67 x 1017 CM-3.
Ne = 0.9 x 1017 CM-3,T= 6995 K, NOL’= 0.772 x loll CM-3. N. = 1.2 x
1017 cm-3,T = 7 699 K,
No
= 0.407 x 1017CM-3.]
~
FIG. 7. - a, b) Profils theoriques normalises pour I E = 0, Ne = 9 x 1016cm-3,T= 6995K(a : L = 173 u, b : L = 198Jl);
c) profil experimental moyen norme.
[a, b) Normalized theoretical profiles for I E = 0,
(a : L = 173 p, b : L = 198 g); c) Typical experimental profile.]
FIG. 6. - Profils theoriques normalises obtenus avec les valeurs
de Ne,
T,No’
de la figure 5, mais dans chaque cas avec une valeur de L diff6rente, respectivement : 20132013 L = 183 u, L = 173 u,- - - - L = 200u.
[Normalized theoretical profiles obtained with the same values of
Ne,
T,No’
0 as in figure 5, but with the following values of912
La valeur de
He
amenant le moinsgrand
desaccordau creux entre les maxima
principaux
duprofil experimental
moyen et ceux duprofil th6orique
est :(d’ou T,
= 6 995 K etNo’
=7,72
x1016 cm-3).
La
figure
7permet
lacomparaison
duprofil exp6-
rimental moyen norme et des
profils th6oriques
normsobtenus pour cette valeur de
Ne
et les6paisseurs
L =
173 u
et L = 198 p.Quoique
le temps d’int6r8tt =
1/Aw
leplus pessimiste (c’est-A-dire
enexprimant
Aco par la difference entre la
frequence
considereeet la
frequence
de la raie 4d -2p
nonperturbee)
soitalors environ 2 x
10 -13
s, ledesaccord,
evident sur lafigure 7,
au creux entre la raiepermise
et la raieinterdite
4p - 2p
nous semblesignificatif
et a lierau fait que la raie interdite 4f -
2p exp6rimentale
esttoujours plus
intense que la raiepermise.
Eneffet,
on
peut
d6duire de E une distribution detemp6ratuTes
et de densites
6lectroniques
dans leplasma [4] qui
entraine une attenuation simultan6e de ces
desaccords,
ainsi
qu’une
diminution de la valeur a consid6rer de1’6paisseur
L duplasma.
Si l’on tient
compte
desfigures
5 et 6 en cequi
concerne le d6saccord au creux entre la raie
permise
et la raie interdite
4p - 2p
et du fait que le rapport de l’intensit6 maximum de la raie interdite 4f -2p
non absorbee a celle de la raie
permise
nonabsorbée
ne varie que de
0,73
a0,77
si la valeur deHe
passe de0,6
x1017 cm- 3
a1,2
x1017 cm- 3,
onconeoit
que la valeur maximum de
Ne
dans leplasma
que nous 6tudions est certainement nettementsup6rieure
a lavaleur moyenne que nous
indiquons
ici.Cette consideration va nous
permettre
maintenant de chercher une valeur correcte duchamp 6lectrique
Eet la distribution de
temperature qui
lui est associ6e[4].
Auparavant,
nous essaierons d’am6liorer le calcul desprofils th6oriques
par une evaluationplus
correctede la contribution des collisions
fortes,
non pas en utilisant une fonctionP(a, a’, u)
comme dans lesformules
(13)
et(14)
mais en consid6rant les termes d’ordresup6rieur
a ceux utilises ici dans les formules(5)
et
(6) (les
elements matriciels de tous les termescorrespondants
sont en effet exactementcalculables).
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