HAL Id: tel-00011825
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Gilbert Grynberg
To cite this version:
Gilbert Grynberg. Spectroscopie d’absorption à deux photons sans élargissement Doppler. Application à l’étude du sodium et du néon. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1976. Français. �tel-00011825�
LABORATOIRE
DE
PHYSIQUE
DE
L’ÉCOLE
NORMALE
SUPÉRIEURE
THESE DE DOCTORAT
D’ETAT
ès Sciences
Physiques
présentée
à
l’Université Pierre
et MarieCurie
-
Paris
VI-par Gilbert GRYNBERG
pour
obtenir
legrade
de Docteur ès SciencesSujet
de lathèse :
"SPECTROSCOPIE D’ABSORPTION A DEUX PHOTONS SANS ELARGISSEMENT DOPPLER. APPLICATION A L’ETUDE DU SODIUM ET DU
NEON"
soutenue le AVRIL 1976 devant le
jury composé
de :MM. J.
BROSSEL,
Président J. BAUCHE B.CAGNAC
C. COHEN-TANNOUDJIExaminateurs
S. FENEUILLE C.MANUS
THESE DE DOCTORAT D’ETAT
ès Sciences
Physiques
présentée
àl’Université Pierre et Marie Curie
(Paris 6)
par M. Gilbert GRYNBERG
pour obtenir le
grade
de Docteur ès SciencesSujet
de la thèse :"Spectroscopie d’absorption
à deuxphotons
sansélargissement
Doppler. Application
à l’étude du sodium et du néon".soutenue le 7 AVRIL 1976
devant le
Jury composé
de :MM. J. BROSSEL Président J. BAUCHE B. CAGNAC C. COHEN-TANNOUDJI Examinateurs S. FENEUILLE C. MANUS
réservé et
intérêt
qu’ils
laprogression
vail.
Ce sujet
de thèse
se séduisant m’a étéproposé
par Monsieur B.Cagnac.
Il a
ensuite
diurgé
l’évolution
de celle-cr avecvolonté,
enthousiasme
etgentillesse.
Je suisheureux de
luiexprimer
rci maprofonde gratitude.
J’au eu la
chance
de survrel’enseignement
de Monsieur C.Cohen-Tannoudji
depuis
laMaitrise
jusqu’au Collège
de
France. Il a, enoutre,
gurdé
mespremiers
pas dans larecherche
et il m’a souvent stimuléde
sespertinents
conseils. Je lui suisinfiniment
reconnacssantpour
tout cequ’il
m’a
appris.
Dans un ordre d’idées
voisin,
je
tiens à remercier mes deuxprofes-seurs de
"taupe",
MM.Riche
et Giacomini. C’estgrâce
a laqualité
de leurensergnement
quej’ac
eu lapossibilité
d’entrer à l’Ecole NormaleSupérieure.
Tous les résultats
présentés
dans cette thèse sont lefruit
d’une collaboration étroite avec F. Biraben. Sans ses immensesqualités,
cetteétude n’aurait
jamais
pu évoluer aussirapidement.
Deplus,
sa bonnehumeur
a rendu cette collaboration non seulement
fructueuse,
maiségalement
plaisan-te. Je tiens à lui exprimer mes très sincères remerciements.
Elisabeth
Gracobinos’est
jointe
à nous récemment. Elle nous ainci-tés à engager ces
expériences
sur le néonqui
se sont révélées seriches,
etelle a
beaucoup
acdé à la réussitede
celles-cr. Je suisheureux
de lui dviela
joce
et l’intérêtque j’ai
trouvé à cette collaboration.Monsieur J.
Bauche
m’a aidé àcomprendre
lesproblèmes
dedéplacement
isotopique
et il a bien voulu calculer cesdéplacements pour les
neveaux queDe manière
générale,
tous leschercheurs de
lapartie
Halleaux Vins sont à
remercier ;
labonne
ententequi règne
entre nousest,
je
crois,
unfacteur
décisif
dans la réussite de nos travaux.La
partie
expérimentale
de
cettethèse
a nécessitél’aide
précieuse,
efficace
et constante des ateliersd’électronique
et demécanique.
MM. B.Gyors
et B.Clergeaud
ont ainsi résolu denombreux
problèmes,
enparticulier
en cequi
concerne les asservissements. MM. Mallet etQuilbeuf
ont réaliséavec
rapidité
et sérieux de nombreuxsupports
mécaniques
d’unegrande
préci-sion. Monsieur G.Flory
aeffectué
avecgrand
soin lafabrication
et lerem-plissage
des cellules à sodium. Je veuxqu’ils
sachent
queje
suis trèscons-crent que la
qualité
de leur travail a eu uneinfluence
déterminante sur lesuccès
de
cetteexpérience,
et je tiens à les en remercierchaleureusement.
Madame Renou a assuré la
frappe
de ce mémoire avecl’efficacité,
lacompétence
et l’amabilitéqui la caractérisent ; je
luiexprime
ici toute magratitude.
Je remercie
également
Madame Audoinqui
a bien voulu secharger,
dans
des
conditionsdifficiles,
dutirage
de cemémoire,
ainsi que Madame Robinqui
a réalisé lesphotographies
àpartir desquelles
ont été tirées laINTRODUCTION
page 1
CHAPITRE I - TRANSITION A DEUX PHOTONS
5
I - 1 Probabilité de transition à deuxphotons
6 I - 2 Etude des flux lumineux nécessaires pour observer 9des transitions à deux
photons
I - 3
Remarque
sur le choix du hamiltonien d’interaction 15I - 4
Remarque
sur ladescription
du faisceau lumineux 18 I - 5 Etudeexpérimentale
des transitions à deuxphotons
19CHAPITRE II - PRINCIPE DE LA SPECTROSCOPIE D’ABSORPTION
21
A DEUX PHOTONS SANS ELARGISSEMENT DOPPLERII - 1
Principe
de la méthode 21II - 2 Extension de la méthode à
plus
de deuxphotons
25 II - 3 Etude de la forme de raied’absorption
dans une 28onde stationnaire
II - 4 L’effet Stark
dynamique
oulight-shift
33 II - 5 Terme résiduel de l’effetDoppler
38 II - 6 Possibilités et limitations de la méthode 40 II - 7Comparaison
avec laspectroscopie d’absorption
saturée 45CHAPITRE III - APPLICATION DU FORMALISME DES OPERATEURS
47
TENSORIELS IRREDUCTIBLES A LA SPECTROSCOPIE
D’ABSORPTION A DEUX PHOTONS
III - 1 Etude de
l’opérateur
transition à deuxphotons
47III - 2
Règles
de sélection 53III - 3 Calcul des intensités de raie 56
III - 4 Relation en fonction des éléments de matrice du 64
dipole électrique
III - 5 Matrice densité de l’état excité 67
IV - 3 Transition entre les niveaux 3S et 4D de l’atome 80 de sodium en absence de
champ magnétique
IV - 4 Transition entre les niveaux 3S et 4D en
présence
91d’un
champ magnétique
IV - 5 Transition à deux
photons
entre les niveaux 3S et 5S 102 de l’atome de sodiumCHAPITRE V - TRANSITION A DEUX PHOTONS DANS L’ATOME DE NEON 111
V - 1 Les modifications du
montage
expérimental
114 V - 2 Les niveaux de laconfiguration
4d du néon 118 V - 3 Mesure de la "structure fine" de lasous-configuration
4d’ 127V - 4 Etude des
déplacements isotopiques
131V - 5 Mesure des structures
hyperfines
del’isotope
21 149 V - 6 Etude desparties isotrope
etquadripolaire
de 159l’excitation à deux
photons
en utilisant les intensitésdes
composantes
hyperfines
V - 7 Les effets de
pression
171CONCLUSION 179
Appendice
I : Transition à deuxphotons :
validité del’approximation
183 d’un seul niveau relaisAppendice
II : Etude des processusd’absorption
de deuxphotons
195 dans la théorie de "l’atome habillé"Appendice
III : Etude du cas où les deuxphotons
excitateurs ont 203des
fréquences
différentesAppendice
IV :Elargissement
par collisions des raiesd’absorption
209 à deuxphotons
Appendice
V : Calcul de l’intensité des raies de fluorescence suivant 215une excitation à deux
photons
entre les niveaux 3S et4D de l’atome de sodium
Appendice
VI : Influence de la focalisation sur laprobabilité
229d’absorption
à deuxphotons
Appendice
VII : Calcul de laprobabilité
d’excitation à deuxphotons
237vers les niveaux des
sous-configurations
4d’ et 5d’La connaissance
précise
des niveaux excités alongtemps
étéli-mitée par
l’élargissement
Doppler
des raiesspectrales,
dû au mouvement alé-atoire des atomes dans unelampe
ou dans une cellule. Unprogrès important
dans l’étude de ces niveaux a résulté de l’utilisation de la
spectroscopie
des
radiofréquences
couplée
à une excitation sélective des sous-niveauxZeeman
(méthode
de "double résonance" de Brossel etBitter
1
).
Cette métho-de permet une mesure directe de laposition
relative de certains sous-niveauxde l’état excité avec une
précision qui
n’est limitée en théorie que par lalargeur
naturelle. Ledéveloppement
de cettetechnique
et detechniques
voi-sines comme les résonances de croisement deniveaux
2ont
permis
ainsi depréciser
notre connaissance d’ungrand
nombre de niveaux excités.Les
techniques
expérimentales
et les méthodes de mesure ont étébouleversées par l’avènement des
LASER,
etplus
particulièrement
des LASERaccordables. Il a été d’une part
possible
degénéraliser
la méthode de la double résonance et des croisements de niveaux àbeaucoup
de niveauxqui
n’avaient pas pu être étudiés en utilisant une excitation par une sourceclassique (lampe
spectrale,
bombardementélectronique).
Plusieurs méthodesnouvelles,
d’autre part, se sontdéveloppées
qui
utilisent la trèspetite
largeur
spectrale
des LASER fonctionnant enrégime
monomode : excitationd’atomes dans un
jet
atomique
3
, absorption
saturée
4
, spectroscopie
d’absorption
à deuxphotons
sansélargissement
Doppler
5
.
C’est cetteIl était bien connu,
depuis
les travauxthéoriques
de M.Goeppert-Mayer
6
,
qu’un
atomepouvait
transiter d’un niveau à un autre de même pa-rité en absorbant deuxphotons. Cependant
lespuissances
nécessaires pourétudier ce
phénomène
dans le domaineoptique
sont tellesqu’il
a falluat-tendre
l’apparition
des LASER pour que ces transtions à deuxphotons
puis-sent être observées. C’est bien
plus
récemment seulement(1970)
queVasilenko,
Chebotayev
etShishaev
7
ontsuggéré
lapossibilité
d’éliminerl’élargisse-ment
Doppler
en étudiantl’absorption
à deuxphotons
dans une ondestation-naire* .
La
première
mise en évidenceexpérimentale
de cet effetd’affi-nement des raies
d’absorption
à deuxphotons
dans une onde stationnaire a été réalisée à la fin de 1973 au cours de cetravail
8
.(Nous
nerappelle-rons pas dans ce mémoire les résultats
correspondant
à cettepremière
ex-périence,
unexposé
détaillé pouvant être trouvé dans la thèse de 3ecycle
de F. Biraben9
) .
A uneépoque
voisine,
deux groupes auxEtats-Unis,
l’unà Harvard 10
, l’autre
à Stanford 11 réalisèrent desexpériences
analogues.
Cespremières expériences
stimulèrent alors une activité intense dans cedo-maine ;
on pourra trouver les références sur les nombreusesexpériences
réa-lisées en 1974 et au début de 1975 dans l’article de revue de
Cagnac
5 surce
sujet.
Nous
présentons
dans ce mémoire unepartie
des résultats obte-nuspendant
cettepériode
dans notre groupe de recherche. Ce mémoirecompor-te
cinq
chapitres
que nous allonsprésenter
succintement :*
Il convient d’ailleurs de remarquer que cet article était
passé
complè-tement
inaperçu
lors de saparution.
Nous n’en avons eu connaissance quebien
plus tard,
en1973,
lors d’une visite de Letokhov à Paris. Entre temps,Cagnac
avait eu la même idée que le groupe russe,et nous avions commencé à rassembler le matériel pour mettre cet effet en évidence enignorant
tout2022 Dans le
Chapitre
I,
nousrappelons
brièvement lesprincipaux
résultatsconcernant les transitions à deux
photons :
probabilité
detransition,
cal-cul des flux lumineux nécessaires pour observer cestransitions,
expérien-ces réalisées avant que nous ne commencions ce travail.
2022 Dans le
Chapitre
II, nousprésentons
leprincipe
de l’élimination del’effe
Doppler.
Nousanalysons
la forme des raiesd’absorption,
nous étudions leslimites de la méthode : effet Stark
dynamique,
effetDoppler
du secondor-dre, et nous discutons ses
possibilités comparées
aux autres méthodes desepctroscopie.
o Dans le
Chapitre
III,
nousdéveloppons
l’opérateur
transition à deuxphotons
sur une based’opérateurs
tensorielsirréductibles ;
nous montronsque ce
développement
estparticulièrement
intéressant pour l’étude despro-blèmes suivants :
. règle
de sélection sur les transitions à deuxphotons
. calcul des intensités des composantes
hyperfines
d’une transition à deuxphotons
. étude des constantes
d’élargissement
et dedéplacement
d’une raied’absorp-tion à deux
photons
par collision. rapport entre les efficacités d’excitation pour divers choix de
polarisa-tions.
2022 Dans le
Chapitre
IV, nousprésentons
les résultatsexpérimentaux
obtenus sur le sodium. Nous avons étudié les transitions entre le, niveaufondamen-tal 3S et les niveaux 4D et 5S. Dans le cas du niveau
4D,
nous étudions lespectre
d’absorption
en fonction duchamp
magnétique
etnous
mesurons laconstante de structure fine du niveau 4D. Pour le niveau
5S,
nous avonsme-suré la constante de structure
hyperfine.
Par ailleurs nous avons vérifiésur ces deux
exemples
la validité desrègles
de sélection et du calcul des2022 Dans le
Chapitre
V,
nousprésentons
les résultatsexpérimentaux
obtenus sur le neon. Nous avons étudié les niveaux de laconfiguration
4d’. Pour chacun de cesniveaux,
nous avons mesuré l’écart entre les raiesd’absorp-tion
correspondant
auxisotopes
20 et 22 du neon. Nous comparons les valeurs obtenues auxprévisions
d’un calculthéorique
réalisé par Bauche. Nous avonségalement
mesuré la structurehyperfine
de trois de ces niveaux dans le cas del’isotope
21. Nous comparons les résultatsexpérimentaux
aux valeursthéoriques
prévues
parLiberman,
nous montrons que pour deux de ces niveaux il y a un écart notable entre la théorie et nosrésultats,
et nous propo-sons uneinterprétation
pour cet écart. Nous montronségalement
quel’ana-lyse
des intensités des composanteshyperfines
permet deséparer
lapartie
quadripolaire
et lapartie
isotrope
de l’excitation à deuxphotons ;
nous comparons ces deuxquantités
mesuréesexpérimentalement
à un calculthéorique.
Nous avons
également
mesuré la structure fine de laconfiguration 4d’,
étu-dié l’écartisotopique
20
Ne -
21
Ne -
22
Ne
ainsi que ledéplacement
etC H A P I T R E I
TRANSITION A DEUX PHOTONS
Les
principales propriétés
d’un atomeinteragissant
avec deuxchamps
électromagnétiques
ont étéprésentées
et formulées dès 1931 parM.
Goeppert-Mayer
1
. Sa théorieenvisageait
notamment les processusd’ab-sorption
à deuxphotons,
d’émission à deuxphotons,
ainsi que les effets oùun
photon
est absorbé et un autre émis(diffusion
Raman, diffusionRayleigh).
Dans la
suite,
nous neprésenterons
que des résultats concernant lesphéno-mènes
d’absorption
à deuxphotons,
néanmoins nous auronstoujours
àl’esprit
que certains
problèmes
que nous étudierons ontdéjà
été résolus pour desproblèmes
connexes(par
exemple
pour l’effetRaman).
Il suffira alorssou-vent de
procéder
à deschangements
mineurs dans le formalisme pour passer d’unproblème
à l’autre.Dans ce
chapitre,
après
avoirrappelé
lesrésultats
de M.Goeppert-Mayer,
nousprésentons
un calcul des flux lumineux nécessaires pour observerune
absorption
à deuxphotons
dans le domaineoptique ;
enfin nous rappe-lons brièvement lesexpériences
despectroscopie
à deuxphotons
réaliséesI - 1. PROBABILITE DE TRANSITION A DEUX PHOTONS
a)
Rappel
des résultats de M.Goeppert-Mayer
Le hamiltonien du
système global
"atome +rayonnement"
seprésente
sous la forme de trois termes :H
o est le hamiltonien de l’atome
libre,
ses états propres sont les états|v>
d’énergie
03C9
v
.
H est le hamiltonien du rayonnement libre : r
a
+
k03BB
eta
k03BB
sont lesopérateurs
de création et d’annihilation d’unphoton
de vecteur d’onde
k
et depolarisation
e
03BB
.
Dans cechapître,
nous suppose-ronsqu’un
seul mode duchamp
estrempli,
nous omettrons les indices k et 03BB.Nous supposerons en outre que ce mode
rempli
contient Nphotons,
le vecteurreprésentant
l’état du rayonnement sera|N>.
H
r
|N>
= N03C9|N>
(I-3)
H
r
|N>
= N03C9|N>
(I-3)
Le terme ~
représente
l’interaction entre lechamp
de rayonnement etl’ato-me. A
l’approximation dipolaire électrique,
ce terme peut se mettre sous la forme :D
=03A3q
r.
est le momentdipolaire
de l’ensemble des électrons etE
est leNous supposons l’atome immobile initialement dans l’état fondamental
|g>
etnous calculons en utilisant la méthode des
perturbations
dépendant
du tempsla
probabilité
p
g~e
pour que l’atome soit excité dans l’état|e>
enabsor-bant deux
photons :
Dans cette
formule,
U
o
(T,03C4)
estl’opérateur
d’évolution de l’atome libreentre les instants 03C4 et T.
A la limite des temps
longs,
et ennégligeant
les termes non résonnants(on
supposequ’il n’y
a pas de niveau r dontl’énergie
soit à mi-distancedes
énergies
des niveaux g ete),
on obtient uneprobabilité
d’absorption
par unité de temps
0393
g
:
Dans cette
expression,
03C9
eg
est
égal
à03C9
e
- 03C9
g
et03B4(203C9 -
03C9
eg
)
est
ladistri-bution de Dirac centrée à 2w =
03C9
eg
qui
assure la conservation del’énergie.
Cette
expression
montre clairementqu’un
atomepeut
transiter d’un état àun autre (de même
parité)
en absorbant deuxphotons,
même si il n’existe pas d’états intermédiaires résonnants.b) Transition à deux
photons
et excitation par échelonLa
comparaison
entre transitions à deuxphotons
et excitationpar échelon n’est pas aisée dans ce formalisme. On la
comprend
plus
facile-ment en calculant la
population
de l’état excité àpartir
de la matriceden-sité. Dans ce
formalisme,
lapopulation
de l’état excité03C1
ee
apparait
àdistincts : on peut schématiser ces deux processus de la manière suivante :
Dans la résolution par itération de
l’équation
pilote
de la matricedensité,
chaque
flèchereprésente
une interaction avec lechamp
électrique.
Leche-min
(1)
se lit de la manière suivante : àpartir
de lapopulation
du niveaufondamental
03C1
gg
,
on crée une cohérence03C1
gr
(présentant
un dénominateurré-sonnant pour w =
03C9
rg
et oscillant avec lapulsation
w)
puis
unepopulation
stationnaire dans le niveau relais r,
puis
une cohérence03C1
re
et enfin unepopulation
du niveau excité03C1
ee
. Dans le chemin(2),
on ne crée pas depo-pulation
dans le niveaurelais,
la transition se fait parexcitation
de la cohérence03C1
ge
(qui
oscille à lapulsation
203C9) :
cette cohérenceprésente
undénominateur résonnant pour 2w =
03C9
eg
.
Parcomparaison,
iln’y
a aucundéno-minateur résonnant à 2w =
03C9
eg
dans le chemin (1). Le chemin(2) correspond
à la transition à deuxphotons
que nous avonsprésentée :
l’origine
de larésonance se trouve dans l’excitation de la cohérence
03C1
ge
,
enparticulier
lalargeur
de la résonance sera liée aux temps de relaxation de cette cohé-rence.Si il existe un niveau relais
r
1
à
mi-distance de g et e, on asimultané-ment
03C9
eg
= 2w et03C9
r1g
= w ;dans
cesconditions,
les deux chemins(1)
et(2)
sontd’importances
comparables,
et il faut tenir compte des deux termesdans l’excitation du niveau e. On
procède
ainsiquand
on étudie une excita-tion par échelon. Enfait,
iln’y
apratiquement jamais
dans un atome unétat r
qui
soit à mi-distance de g et de e, et l’étude des excitations par échelon nécessitel’emploi
de deuxfréquences
différentes(03C9
1
=
03C9
rg
et03C9
2
= 03C9
er
).
Dans la
suite,
nous étudierons exclusivement des vraies transitionsà deux
photons,
c’est à dire sans excitation directe du niveau relais r parI - 2. ETUDE DES FLUX LUMINEUX NECESSAIRES POUR OBSERVER
DES TRANSITIONS A DEUX PHOTONS
Nous supposons, pour faire ce
calcul,
que l’on peut assimilerl’atome à un
système
à trois niveaux(Fig.
I-1a),
des transitions dipolai-resélectriques
étant autorisées entre les niveaux g et r d’une part, ret e d’autre part. On rencontrera assez souvent des situations de ce type
où un niveau
r
o
estbeaucoup
plus
près
de la mi-distance entre g et e quetous les autres, de telle manière que, dans la somme sur r intervenant
dans la formule
(I-7),
seul ce niveaur
o
interviendra. On peut enfin noterque la
dégénérescence
Zeeman n’introduira pas decomplications
si leni-veau fondamental
gJ
g
m
g
n’est
couplé
qu’au
seul niveaurJ
r
m
r
par
ledipole
D
03BB
,
la mêmepropriété
étant vraie entrerJ
r
m
r
eteJ
e
m
e
.
On pourra parexemple
envisager
unepolarisation
linéaire,
D
z
dans ce cas necouple
quedes niveaux de mêmes nombres
quantiques
magnétiques
m.On va transformer la formule (I-7) en supposant d’abord que N
est
grand,
cequi
permet d’assimiler N à N - 1, d’autre part que le niveaue a une
largeur
0393
e
; il
vient alors :Nous
appelons
n= N L
3
le
nombre de photons
par unité de volume. A résonance(203C9 =
03C9
FIGURE I - 2
n012703C9 est la densité
d’énergie ;
si l’on suppose que la source lumineuse estun LASER de
puissance
P et que la section du faisceau estS,
on remarqueque la densité
d’énergie
estégalement
donnée parP Sc ;
on pourra donccon-naître n en utilisant la relation
La
dipole électrique
D
z
est
égal
à qz. Transformons les éléments de matrice de z en introduisant lesforces d’oscillateur
3 définies par :m étant la masse de
l’électron ;
enemployant
le théorème deWigner-Eckart,
il vient :En utilisant les forcesd’oscillateurs et la relation
(I-9),
on trouve que0393 gmg
est
égal
à :où 03B1 est la constante de structure fine.
* Cette
formule estidentique
à la formule(11)
de la référence 4 à unfacteur 4
près
qui
provient
du fait que, dans laréférence
4
, noussupposions
deux modes duchamp
rempli.
Le facteur 4 estexpliqué
auLa
probabilité
d’exciter un atome initialement nonpolarisé
estégale
à :Soient
E
er
etE
r
g
les différences
d’énergie
entre les niveaux e etr
o
d’unepart,
r
o
et g
d’autre part, et soit 0394Er
o
= 0127(03C9 -03C9
rog
)
l’écart
à
résonance pour la
première
transition. 0393g
devient :
Il peut être
utile,
pour certainesapplications
numériques,
d’avoir laconstante calculée. En
exprimant
(P S)en
watt/mm
2
,
0393
e
ensec
-1
et
leséner-gies
enélectron-volt,
on obtient :Nous allons faire une
application
numérique
dans
le cas de latransition à deux
photons
3S
1/2
~
4D
5/2
de l’atome de sodium(cf.
Fig.
I-1b);
uneanalyse
rapide
dudiagramme
d’énergie
de l’atome de sodium(Fig.
I-2) montre que le niveau3P
3/2
est le seul niveauproche
de lami-distance entre
3S
1/2
et4D
5/2
qui
soitcouplé
à chacun de ces niveaux(le
niveau
3P
1/2
n’est pascouplé
au niveau4D
5/2
,
la différence entre lesmoments
cinétiques
J - J
r
étantégale
à2).
On se trouve donc dans uncas où le
problème
peut raisonnablement être formulé comme unsystème
à trois niveaux.Les constantes
atomiques
de ces niveaux,
àl’exception
de lalargeur
0393
e
du niveauexcité,
sont bien connues. On les trouve parexemple
dans les tables du N.B.S. 5,6.0393
e peut être déduit des mesures de durée de vie du niveau
4D
7
;
on ob-tient0393
e
~ 2.10
7
sec-1.e
-Par
ailleurs,
les coefficients deClebsch-Gordan se calculent facilement :Nous supposons enfin que le LASER fournit une
puissance
d’environ 60 mWatt sur une section de 1mm
2
,
cequi
est raisonnable. Dans cesconditions,
nous trouvons, en utilisant la formule
(I-13bis)
que0393
g
est de l’ordre de 1sec
-1
*.
Cettequantité
est relativementimportante,
cela tientessentiel-lement au fait que l’écart à résonance 0394E est très
petit
dansl’exemple
que nous avonsenvisagé.
Très souvent les non linéarités serontplus
de mille foisplus
petites
parce que l’on ne trouvera pas de niveaux intermédiairesquasi-résonnants.
D’un autrecôté,
nous avonssupposé
que le faisceauLASER avait une section S =
1 mm
2
,
en fait il est trèsfacile,
avec unelentille,
de focaliser ce faisceau. Si la section du faisceau aupoint
fo-cal est
S’,
laprobabilité
de transition croit dans le facteur(S S’)
2
.
En*
On montre dans
l’appendice
I quel’approximation
d’un seul niveau relaisest
justifiée
dans ce casprécis,
et que le résultat exact ne diffère pasfait le
gain
sur lesignal
est seulementproportionnel
à(S S’)
parce quele nombre d’atomes irradiés décroit comme
(S S’)*.
Detoute façon
lapuis-sance que nous avons introduite dans ce calcul est extrêmement
modeste,
les LASER à colorants continus fournissent une
puissance
analogue
etsou-vent
supérieure
sur ungrand
domaine delongueurs
d’onde. Quant aux LASERfonctionnant en
régime pulsé,
leurpuissance
se mesure en kilowatt ou enmégawatt.
Ilapparait
donc clairement que l’étudeexpérimentale
destran-sitions à deux
photons
neprésente
pas de difficulté avec les LASERexis-tant actuellement.
I - 3.
REMARQUE
SUR LE CHOIX DU HAMILTONIEN D’INTERACTIONA
l’approximation dipolaire électrique,
les deux hamiltoniens-
DE
et [-q mPA
+q
2
2m
A
2
]
(P
impulsion
desélectrons, A
potentiel
vecteur)
sont
équivalents :
on peut passer de l’un à l’autre par unchangement
dejauge
8
.
On peut remarquer par ailleurs que, dans le cadre de cette mêmeapproximation
dipolaire électrique,
q
2
2m
A2 ne peut pascoupler
des niveauxdifférents de l’atome. Le calcul de la
probabilité
d’absorption
de deuxphotons
doit donner le même résultat que l’on choisisse le hamiltonien - qP A
ou le hamiltonien -DE.
m
En utilisant le
hamiltonien- q m
PA, on
trouve la formulesui-vante pour
0393
g
que l’on peut comparer à la formule(I-7) .
Les deux
expressions,étant
obtenues dans les mêmes conditions(même
ordre deperturbation, approximation dipolaire
électrique),
doivent êtreégales ;
on en déduit l’identité :
* Un traitement
plus
rigoureux
de ces effets de focalisation estprésenté
Cette identité peut d’ailleurs être montrée directement 9 .
En
fait,
cequ’il
faut remarquer c’est que la contribution dechaque
niveau r n’est pas la même dans l’une ou l’autrejauge ;
il fautdonc être
prudent
lorsqu’on
limite la somme à un seul niveau. Dans le casdu
paragraphe
précédent,
on obtient un résultat peu différent si l’onuti-lise l’une ou l’autre
jauge
parce que le niveau relais estquasi-résonnant
(03C9
rg
~
w).
Dans le cas où un seul niveau relaiss’impose
et que ce niveaun’est pas
quasi-résonnant,
il vaut mieuxemployer
le résultat obtenu dansla
jauge -
DE.
Nous donnons ci-dessous l’idéequi
est àl’origine
de cechoix ;
nous exposons dansl’Appendice
I une raisonplus
convaincante :nous montrons
qu’il
estpossible,
dans certains cas, d’estimer l’erreurcommise en se limitant au seul niveau r dans la somme si on utilise la
o
formule
(I-7).
Dans les mêmesconditions,
le résultat obtenu àpartir
duseul niveau
r
o
dans la formule(I-14)
sort de cette marge d’erreur.Pour
comprendre
l’origine
de cerésultat,
supposons que lesniveaux
d’énergie
soientdisposés
comme sur lafigure
I-3 : c’est à direavec tous les niveaux relais situés nettement au-dessus de g et e
(cette
situation,
qui
n’estguère
favorable dupoint
de vueexpérimental,
seren-contre dans de nombreux
atomes).
On constatealors,
en comparant un à unchacun des termes des séries
(I-7)
et(I-14),
que les termes de la série(I-14)
sontplus
grands
que ceux de la série(I-7)
par le facteur03C9
er
03C9rg 03C9
2
.
(En
particulier,
si on se limite à un seul niveau relaisr
o
,
les résultatsobtenus à
partir
de l’une ou l’autre des formules sontdans
le rapport[03C9
ero
03C9
rog
03C9
2
]
2
qui
peut être trèsimportant).
La somme des deux séries(I-7)
et
(I-14)
devant êtreidentique,
il s’ensuit que les effets decompensation
entre les divers termes de la série sont très
importants
dans la série(I-14).
Parailleurs,
ilapparait
manifestement que la convergence de cetteincitent à penser que
l’approximation
d’un seul niveau relais doit àpriori
donner de meilleurs résultats dans la formule obtenue à
partir
du hamilto-nien -DE.
Ces résultats sontprécisés
dansl’Appendice
I.I - 4.
REMARQUE
SUR LA DESCRIPTION DU FAISCEAU LUMINEUXEn supposant
qu’il
n’y
aqu’un
seul mode duchamp
rempli,
onignore
volontairement certainsphénomènes ;
eneffet,
laprobabilité
d’ab-sorption
à deuxphotons
diffère sensiblement suivant que le LASER oscillesur un seul
mode,
surplusieurs
modes ayant desphases
aléatoires,
ou surplusieurs
modesbloqués
enphase 10
.
Nous ne nous intéresserons pas à cesproblèmes ;
l’intérêt
essentiel desexpériences
que nousprésentons
dansles
chapîtres
suivants étant laspectroscopie
de hauterésolution,
il estpréférable
d’utiliser un LASER monomode.On peut
également
se demander si ladescription
duchamp
élec-tromagnétique
par un vecteur|N>
estlégitime.
Si lechamp
est décrit parun vecteur
|u>
il faut, dans la formule
(I-7)
donnant laprobabilité
d’absorption
parunité de temps 0393g,
remplacer N(N-1)
par 03A3|C
n
|
2
n(n-1)
qui
estégal
àn
2
- n (valeur
moyenne de n2 - n). Si l’on suppose que la distributionde
photons
estpointue,
c’est à dire si0394n n
estpetit
devant 1(0394n
varian-ce du nombre de
photons),
on pourraremplacer
n
2
parn
2
.
Ce sera le cas enpratique
pour un LASER au-dessus duseuil,
0394n étant de l’ordre den
11. En outre, l’introduction de cohérences dans l’état duchamp
neI - 5. ETUDE EXPERIMENTALE DES TRANSITIONS A DEUX PHOTONS
Les
premières
mises en évidenceexpérimentales
des processusmultiphotoniques
ont été réalisées non pas dans le domaineoptique,
maisdans le domaine des
radiofréquences
12
.
Il a fallu attendre ledéveloppe-ment des sources LASER pour que les
premières
expériences
de transitionmultiphotoniques
dans le domaineoptique
soient réalisées. Lespremiers
LASER n’étant accordables que sur des intervalles de
longueur
d’onde trèsétroits,
lespremières
expériences
ontporté
sur des transitions àplusieurs
quanta aboutissant à un continuum d’états : transition entre bandes d’un
solide ou d’une grosse
molécule
13
,
ionisation d’un atome 14 . Lapremiè-re
expérience
de transition à deuxphotons
entre deux états liés d’unato-me a été une transition entre le niveau fondamental et le niveau 9D du
ce-sium réalisée en 1962 par
Abella
15
,
l’accord enlongueur
d’onde de sonLASER à rubis se faisant en modifiant la
température
du barreau. Enfait,
c’est le
développement
des LASER à colorantsqui
a entraîné lamultiplica-tion des
expériences
dans ce domaine :plusieurs expériences
ont ainsi été réalisées sur lerubidium
16
et sur lepotassium
17
,
mais
toutes cesex-périences
ont été faites avec des LASER dont lalargeur spectrale
est assezlarge (la largeur
enfréquence
étant au moinségale
à lalargeur
Doppler)
et avec une seule onde
progressive.
Dans lechapitre suivant,
nous montronsque l’utilisation d’un LASER monomode et de deux ondes
progressives
sepro-pageant en sens
opposés
permet d’utiliser ces processusd’absorption
à deuxphotons
pour faire des études despectroscopie
de haute résolution.C H A P I T R E I I
PRINCIPE DE LA SPECTROSCOPIE D’ABSORPTION
A DEUX PHOTONS SANS ELARGISSEMENT DOPPLER
La
possibilité
d’utiliserl’absorption
à deuxphotons
dans ledomaine
optique
comme méthode despectroscopie
de haute résolutionpermet-tant de s’affranchir de l’effet
Doppler
n’a étésuggérée
que trèsrécem-ment. En 1970 L.S.
Vasilenko,
V.P. Chebotaev et A.V.Shishaev
1
, etindé-pendamment
en 1971 B.Cagnac
2 ontsuggéré
quel’absorption
à deuxphotons
dans une onde stationnairepermettait
d’éliminerl’élargissement
Doppler.
Dans ce
chapître
nousprésentons
leprincipe
de laméthode,
l’étude de la forme de raied’absorption,
nous discutons lespossibilités
et les limita-tions de laméthode,
nous la comparons enfin aux autresexpériences
despec-troscopie
sans effetDoppler
et notamment àl’absorption
saturée.II - 1. PRINCIPE DE LA METHODE
Considérons un atome
interagissant
avec une onde stationnairede
fréquence
v =03C9 203C0 .
Dans le référentiel dulaboratoire,
l’atome a une vitesseV,
la composante de la vitesse lelong
de la direction depropaga-tion de l’onde stationnaire est
appelée
V
x
(cf.
Fig.
II-1).
Dans sonrepère
propre, l’atome estimmobile, mais,
à cause de l’effetDoppler,
ilinteragit
référentiel du laboratoire
référentiel de l’atome
avec deux ondes
progressives
defréquences
v(1 -
c)
x
V
etv(
1+V
x
c)
sepropa-geant en sens
contraire ;
s’il absorbe unphoton
de chacune d’entreelles,
la condition de résonance pourl’absorption
à deuxphotons
s’écrit dans leréférentiel propre sous la forme :
Il est
remarquable
de constater que cette condition est la même pour tousles
atomes,
indépendamment
de leur vitesse : cela veut dire d’une part quetous les atomes
participent
à la résonance et que d’autre part lalargeur
de
l’effet
peut
en théorie être lalargeur
naturelle.Il faut noter dès maintenant que cet
effet
estcomplètement
différent
del’absorption
saturée3,4
,
tant dans sespossibilités
que dans sonprincipe,
même si lagéométrie
del’expérience
est peu différente :2022 La
spectroscopie
d’absorption
saturée permet d’atteindreuniquement
lesniveaux de résonance
(parité
opposée
à celle dufondamental)
tandis que,par les transitions à deux
photons,
onexplore
des niveaux de mêmeparité
que le fondamental.
2022 Le
principe
de laspectroscopie
d’absorption
saturée repose sur l’étude des atomes pourlesquels
l’effetDoppler
dans les deux ondes se propageant en sens contraire est le même : c’est à dire les atomes dont laprojection
de la vitesse sur la direction depropagation
des deux ondes estnulle,
tandis que la
spectroscopie d’absorption
à deuxphotons
repose sur lacom-pensation
entre les effetsDoppler
de l’atome dans chacune des ondes ; cet effet decompensation
existe pour tous les atomes, et ceciquelle
que soitleur vitesse.
Nous reviendrons à la fin du
chapitre
sur lacomparaison
entre les deuxméthodes.
On peut
également
noter que, si lapolarisation
de l’onde allerest
identique
à lapolarisation
de l’onde retour, lesrègles
de sélectionin-FIGURE II - 2
FORME DE LA RAIE D’ABSORPTION A DEUX PHOTONS DANS UNE ONDE STATIONNAIRE
verse ou de deux
photons
se propageant dans le même sens : les deux processussont dont simultanément autorisés.
Mais,
pourl’absorption
de deuxphotons
d’une même onde
progressive,
la condition de résonance s’écrit :ou
La condition de résonance
dépend
de la vitesseV
x
.
Dans ce cas, la courbereprésentant
l’absorption
en fonction de lafréquence
(Fig.
II-2)
est lasuperposition
d’une courbelarge
de faibleamplitude
due àl’absorption
de deuxphotons
d’une même ondeprogressive (largeur
Doppler)
et d’une courbeétroite de
grande
amplitude
ayant lalargeur
naturelle due àl’absorption
de deux
photons
se propageant en sensopposé.
Le rapport entre les surfacesde ces deux courbes sera calculé au
paragraphe
II - 3.II - 2. EXTENSION DE LA METHODE A PLUS DE DEUX PHOTONS
Nous avons écrit la condition de résonance pour
l’absorption
de deuxphotons
se propageant en sensopposé
dans le référentiel de l’atome.En
fait,
cette condition se dérive aussi facilement dans le référentiel dulaboratoire. Pour cela nous écrivons la conservation de
l’impulsion
et del’énergie
dans la collision atome -photons (dans
cecalcul,
l’atome esttraité
classiquement,
les effets relativistes seront abordés auparagraphe
II - 5).
L’impulsion
de l’atome avant la collision estmV,
l’impulsion
des deux
photons
sepropageant
en sens contraire estrigoureusement
nulle.Donc, au cours de la
collision,
l’impulsion
de l’atome ne varie pas etl’énergie
desphotons
est entièrement utilisée à modifierl’énergie
internede l’atome. La condition de résonance est donc
indépendante
de la vitesseFIGURE II - 3
ELIMINATION DE L’EFFET DOPPLER DANS UNE TRANSITION A TROIS PHOTONS :
Cette élimination est
possible
si lesimpulsions
desphotons
respectent
lesinégalités
dutriangle (dans
lafigure ci-dessus,
on suppose que lesfaisceaux 1 et 2 ont mêmes
fréquences ;
on obtient tous les cheminspossi
bles pour la transition à trois
photons
enéchangeant
1 et2).
FIGURE II - 4
ELIMINATION DE L’EFFET DOPPLER DANS UNE TRANSITION A TROIS
PHOTONS,
DEUX PHOTONS ETANT ABSORBES ET UN TROISIEME EMIS
(Dans
lafigure
ci-dessus,
on suppose que les faisceaux 1 et 2 ontmêmes
fréquences ;
tous les cheminspossibles
de la transition à troisphotons
n’ont pas étéreprésentés).
Présenté de cette
manière,
il est très facile degénéraliser
laméthode aux transitions à n
photons (n
2).
Considéronsplusieurs
ondesprogressives
caractérisées par leurs vecteurs d’ondek
i
interagissant
avec un atome. Nous supposons que ladisposition géométrique
des faisceauxlu-mineux
(Fig.
II-3)
rend nullel’impulsion
globale
d’un ensemble dephotons
absorbés simultanément par le même atome :
Dans ces
conditions,
tout comme dans le cas des transitions à deuxphotons,
l’impulsion
de l’atome ne varie pas, sonénergie cinétique
nonplus,
etl’énergie
desphotons
est entièrement utilisée à modifierl’énergie
internede l’atome :
Tous les atomes effectueront la transition à n quanta pour les mêmes valeurs des
fréquences
03BD
i
.
On peut encore remarquer
qu’il
n’est pas absolument nécessaire que tous lesphotons
soient absorbés. Prenons parexemple
le cas d’unetransition à trois
photons,
on peut très bien utiliser un processus où deuxphotons k
1
et k
2
sont
absorbés et un troisièmek
3
est émis(Fig.
II-4).
L’impulsion
globale
desphotons
est nulle si :Dans ces
conditions,
la condition de résonance s’écrit :On voit donc que la
spectroscopie d’absorption
à deuxphotons
sansélar-gissement Doppler
segénéralise
très facilement aux processus àplus
depour rendre nulle
l’impulsion
globale
desphotons,
et, dans cesconditions,
il faut que les
photons
aient mêmefréquence
et se propagent en sensopposé ;
il est clair que, pour les processus à trois
photons
etplus,
les conditionssont
beaucoup
moinssévères).
II - 3. ETUDE DE LA FORME DE RAIE D’ABSORPTION A DEUX PHOTONS DANS UNE ONDE STATIONNAIRE
Nous
présentons
enAppendice
II un calcul des résonances à deuxphotons
basé sur la théorie de l’atome"habillé"
5
.
L’avantage
de cetteméthode sur celle utilisant les
perturbations dépendantes
du temps que nous avons décrite auChapître
I est que d’une part elle permet d’accéderplus
facilement aux
approximations
nécessaires,
d’autre part elle rend compteglobalement
de tous les processusintrinsèquement
liés auxphénomènes
d’ab-sorption
et d’émission dephotons,
comme parexemple
l’effet Starkdynamique
oulight-shift
6qu’il
estimportant
de bien connaître si l’on veut êtresûr des
possibilités
métrologiques
des transitions à deuxphotons.
(Ce
pro-blème du
déplacement
des niveaux dû à l’interaction avec le faisceau lumi-neux sera discuté auparagraphe
II-4).
Dans cettepartie,
nous utilisons lesprincipaux
résultats démontrés enprécisant
leshypothèses
nécessaires.Les calculs sont effectués dans le référentiel de l’atome :
dans son
repère
propre, l’atomeinteragit
avec deux ondesprogressives
depulsations
03C9
1
= w -kV
x
et03C9
2
= 03C9 +kV
x
et depolarisations
03B5
1
et
03B5
2
.
Les hamiltoniensd’interaction ~
1
et
~
2
entre l’atome et chacune des ondes sontde la forme :
L’état du
système
estrepéré
dans la base|u, N
1
,
N
2
>,
u étant l’état del’atome,
N
1
et
N
2
le nombre dephotons
dans les modes(1)
et(2)
duchamp
Les résultats
présentés
ci-dessous sont valables dans lescon-ditions suivantes :
1)
Les transitions à unphoton
sontimpossibles :
les différencesd’énergie
0127039403C9
r
=h(w -
03C9
rg
)
sont
trèsgrandes
devant leslargeurs
naturelles01270393
r
desniveaux et le
déplacement
Doppler
0127kV
x
:
2)
L’amplitude
deschamps
électriques
des ondes(1)
et(2)
est suffisammentpetite
pourqu’il
n’y
ait pas saturation de la transition à deuxphotons :
c’est à dire pour que la
probabilité d’absorption
de deuxphotons
par unité de temps àpartir
du niveau fondamental soitpetite
devant lalargeur
natu-relle du niveau excité :
3)
La composante de la vitesseV
x
de l’atome lelong
de la direction depropagation
des faisceaux est assezgrande
pour que les états dusystème
ne soient pas
couplés
par des effets Raman stimulés où l’atome absorberaitun
photon
de l’onde(1)
et émettrait unphoton
de l’onde(2).
Une conditionsuffisante pour que ces processus soient
négligeables
est que :En
pratique,
dans tous les casintéressants,
lalargeur Doppler
est trèsgrande
devant lalargeur
naturelle,
et l’on ne fait pas unegrande
erreur en oubliant la contribution des atomes de faible vitesse dans le calcul dela forme de raie.
4)
La vitesse des atomes est assezpetite
pour quel’on puisse
négliger
les5)
Le résultat donné ci-dessous suppose que lechamp
électromagnétique
necouple
qu’un
seul sous-niveau Zeeman de l’état fondamental à un seulsous-niveau Zeeman de l’état
excité ;
enfait,
le résultat s’étend trèssimple-ment au cas où un sous-niveau Zeeman du niveau fondamental est
couplé
àplusieurs
sous-niveaux Zeeman de l’état excité en sommant la formulesui-vante donnant 0393 sur tous ces sous-niveaux Zeeman. g
Dans ces
conditions,
laprobabilité
de transition par unité detemps du niveau g vers le niveau e est
égale
à :Dans cette
formule,
n
1
etn
2
représentent
le nombre dephotons
par unité de volume et 03B403C9 =w -
(03C9
e
- 03C9
2
g
2)
représente
l’écart à résonance. Dans les facteursmultiplicatifs,
on a naturellement assimilé03C9
1
et03C9
2
à 03C9.On peut remarquer que, compte tenu de la condition