DÉFORMATION PLASTIQUE A BASSE TEMPÉRATURE DU FLUORURE DE LITHIUM IRRADIÉ

(1)

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DÉFORMATION PLASTIQUE A BASSE

TEMPÉRATURE DU FLUORURE DE LITHIUM IRRADIÉ

M. Cagnon

To cite this version:

M. Cagnon. DÉFORMATION PLASTIQUE A BASSE TEMPÉRATURE DU FLUORURE DE LITHIUM IRRADIÉ. Journal de Physique Colloques, 1973, 34 (C9), pp.C9-217-C9-225.

�10.1051/jphyscol:1973940�. �jpa-00215415�

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DÉFORMATION PLASTIQUE A BASSE TEMPÉRATURE DU FLUORURE DE LITHIUM IRRADIÉ

M. C A G N O N

Laboratoire de Physique des Solides (:y Université Paris-Sud, Centre d'Orsay Bât. 510, 91405 Orsay, France

Résumé. -

L'auteur présente des résultats concerilant les propriétés plastiques de monocris- taux de LiF, irradiés

à

l'aide de rayons

;. à

la température de l'azote liquide et

à

la température ambiante. Les essais mécatiiques ont été effectués entre 4 et 400 K

:

la variation de la limite élas- tique avec la température, le volume d'activation et I'éncrçie d'activation sont discutés

à

partir de la théorie de la déforiiiütioii activée thermiquement. On iiiontre que les interstitiels halogènes, créés en même temps que les centres colorés par la radiation ioiiisante, sont divisés en deux groupes

:

les uns sont piégés par les impuretés positives divalentes pour former un défaut responsable dela partie thermique de la contrai11 te d'écoulemeiit, en intesagissaii

t

élast iq~ienient avec les dislo- cations mobiles (leur nombre ne dépend pas de la dose d'irradiation après le premier stade d'irradiation)

;

les autres se regroupent en petites boucles d'interstitiels, respoiisables de la partie athermique de la contrainte par un niécanisme de jonction avec les dislocations mobiles (le nombre de ces boucles est sensibleiiient constant, mais leur taille croit avec la dose d'irradiation).

Abstract.

- Results are presented for the plastic properties of LiF single crystals, irradiated with

;>

rays at liquid nitrogen and roorn ternperatures. Mechanical tests were performed between 4 and 400 K

:

teniperature dependence of the flow stress, activation volume and activation energy are discussed in term of thc tliermally activated deformation theory. lt is sliown that the halogen interstitials, created togetlier with color centers by ionising radiation, are divided in two groups

:

sonie of them are trapped by positive divalent inipuritics to forrn a defect responsible for the ther- mal part of the flow stress by elastic interaction with moviiig dislocations (their number does not depend on radiation dose after the Iirst stage of irradiation); the other-s coalesce

i n

siiiall interstitials loops responsible for the high athernial flow stress by

a

rnechanisni of juiiction with moving dislo- cations (the number of these loops is ratlier constant but their size iiicreases with radiation dose).

1. Introduction.

^-

Les défauts créés par- des radia- tions ionisantes ont un efïet spectaculaire sur les pro- priétés méc;iniques des lialogénlires alcalins, puisque I'on observe un durcissement important pour des concentrations atoiniques de défauts aussi faibles que I O - ? C e pliéiiornèiie a étC étudié depuis d e i ~ o n ~ b r e u s e s années et utilisé par Nnde;i~i et Johnston [ I l dès 1961 pour durcir les nionoci-istiiux purs de LiF afin de les cliver fiicilenieiit sans les délorilier plastiquement.

Les premières études ont coiisistC i relier les vuria- tions de Io limite élnstiqiic

à

température ambiante au noinbre de c1él'~iiits introduits par irradiation. o u , plus précisérilent,

:ILI

iioinbre de centres F, seuls défauts que l'on puisse dSn«iiibrer avec précisioii par des mesures d'iibsorpiion optique. I I

:i

Clé consl:itf que la limite élastique croit 1iiiCnircmciit ;ivec ILI r;icine cari-&

du nonibre de cciitres F. et ceci dans de nonibreus hnlogéiiui-CS alc~iliiis irradiCs d;ins des coiiditioiis difTé- rentes

:

iri.;idintioii 3, B 77 et 300 K [ 2 ] , [3]. [4], aLiu électrons 151. [6].

L I U S

r;1yniis X [7] oii aux neutrons [XJ

Plusie~irs remnrq~ics liiites

; I L I

coiirs d r ces études ont permis de prCcisci-

1;i 1 1 ; i t u r t

rlts déi';iiits respoii-

sables d u durcissenient

à

teiiipérature ambiante

:

les nlesures de Suz~iki et Doyama [9] faites sur d u KCI coloré additivernent, c'est-à-dire en chauffant le cristal dans de la vapeur d u métal alcalin, o n t montré q u e les centres F ainsi créés ne produisent qu'un durcisse- ment négligeable. bien plus fhible q u e celui q u e I'on observe après une irradiation produisant le même nombre d e centres F. Ces expériences n'ont pas été 1-eproduites sur le LiF pour lequel il n'a pas été possible d'obtenir de coloi-ntiori additive. C e résultat suggère que le durcissemciit est d û ii des interstitiels halogènes créés par I'irr~idintioii en même temps que les centres F, et cette hypotli6se esi coiilir-niée p a r les inesures d e dilatation de réseau efl'ectuées aux rayons X [IO] et piil- le comportcmeilt inccnniquc d'écliantillons guéris pur bluncliiment optique [I

11,

[12].

En ce qui coiicerne le LiF, on constate que ce coiiiposi. est bcniicoup plus durci que les autres Iialo-

~ é n ~ i r e h ;ilcaliiis

~ O L I I -

u n iiiênie iioinbre de centres F riicsui-C

:

ce plii.riornèrie ne peut pas être expliqué totnleinciit piii- les \;iileurs plus ;levées des const;intes Cliistiqucs, ct seiiiblc donc lie

^;i^{l i i}

r!-aiide différence de iuille dcs ions (lui I C coiiiposc. ce qui entraîne cles tlisior~ioiis de r i ' h t ; ~ ~ ~ plus iiiiport~irites uutoiir

c l ' u i i

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1973940

(3)

Cg-2 18 M. CAGNON

interstitiel ou d'un amas d'interstitiels

:

ces distorsions

ont également été mises en évidence par diffusion des rayons X [13].

L'ensemble de ces résultats montre l'intérêt des mesures mécaniques pour étudier un type de défauts qui n'est pas observable par d'autres méthodes. Toute- fois, ces expériences, faites

à

température ambiante, n'ont pas permis jusqu'à présent de déterminer l'état de regroupement des interstitiels créés par irradiation.

11 n'existe que peu d'études sur la variation de la limite élastique avec la température [7], [14] et elles n'ont pas apporté de réponse quantitative

à

cette question, en raison des difficultés d'interprétation des résultats lorsque l'on ne possède pas un ensemble très complet de mesures.

Des tentatives ont été faites pour observer directe- ment les défauts d'irradiation par microscopie électro- nique dans divers halogénures alcalins [15

à

181. Cette technique a rencontré de nombreiises difficultés

:

il n'est pas aisé d'obtenir des images de bonne qualité en raison de la charge électrique créée par le faisceau sur les échantillons

;

de plus, le faisceau d'électrons du microscope crée une irradiation importante de l'échantillon pendant l'observation. Les photographies publiées correspondent en général

à

des doses d'irra- diation élevées et des défauts de grosse taille y appa- raissent

:

ces iniages, en forme de plaquettes parallèles aux plans (100) et pouvant atteindre des dimensions de l'ordre de 1 000 A, ont été interprétées comme celles de colloïdes inétalliques. Dans le cas d'irradia- tions plus faibles, des défauts plus petits, de dimensions inférieures à 100 A, ont des contrastes qui oiit été interprétés comme ceux de boucles d'interstitiels [17]

situées dans des plans (100) avec un vecteur de Burgers b

= a

- [Oll]. Dans LiF [15], il semble que la taille

2 moyenne des défauts observés après irradiatioii aux électrons

à

température ambiante soit plus petite

:

leurs dimensions sont inférieures

à

50 A pour les faibles doses et atteignent un mnximuni de 500 A

pour les fortes doses.

Ces observations indiquent que les défauts créés par une irradiation

à

température ordinaire se regrou- pent et tous les auteurs cités précisent que la densité des amas ne varie que peu au

C O L I ~ S

des irradiations successives (5 x 10" arnas/m3) mais que leur taille augmente. Cependant, la définition des images ne permet pas de voir des défauts de dimensions infé- rieures

à

20-30 A et, par suite, les défauts créés par de très faibles doses.

Notre étude a été consacrée aux propriétés niécani- ques de monocristaux de fluorure de Iitliiun~ irradiés aux rayons y. Afin de recherches la nature des défauts responsables du durcissement. nous avons étudié le début de la déformation plastique, dans le stade de glissement facile, en utilisant des techniques d'essais différentiels avec la température entre 4 et 400 K et avec la vitesse de déformation entre I O - ' et 10-3

ç - ' .

Les résultats sont discutés

à

partir de la théorie de la déformation activée thermiquement.

2. Techniques expérimentales.

-

2 . 1 LES

ÉCHAN- TILLONS. -

NOUS avons utilisé un bloc de Auorure de lithium fabriqué par Harshaw Chemical Company en 1967

:

ce bloc présentait

à

la fois une bonne qualité cristallographique (absence de sous-joints) et une très faible teneur en impuretés divalentes

:

la concentration atomique en ions M g + + y était de l'ordre de 3 x

;

celte valeur, fournie par uiie analyse de la Cie Harshaw, a été confirmée par des mesures de la conductivité ionique selon la méthode de P. Bergé 1191.

Ce bloc a subi uiie première irradiation aux rayons y

à

uiie dose d'environ 4 x I O 6 R pour rendre soli clivage plus aisé. Les écliantillo~is pour les essais mécaniques ont alors été préparés par clivage suivant les plans cristallograpliiques (IOO), sous forme de parallélépipède d'environ 10 x 2 x 2,5 mm3. Un soiii particulier a été apporté au clivage pour éviter les amorces de rupture suivant les plans ( 1 10) qui appa- raissent parfois au point où le clivage débute. D'autres éclinntillons de quelques dizièmes de mm d'épaisseur sur une surface de 1 cin%nt également été préparés pour les mesures optiques.

L'ensemble de ces écliaiitillons a ensuite été recuit

à

650 OC et refroidi lentement dans le four

à

une vitesse de 5O/h

:

ce traitement a pour but d'éviter tout effet de treiiipe sur les propi-iétés mécaniques. Ce recuit entraîne une guérison complète des défauts créés par la preiiiière irradiation, aussi bien vis-à-vis de l'absorption optique (sensible aux centres F) que vis-à-vis des propriétés niécaiiiques [-O].

Les échantillons oiit ensuite été irradiés de nouveau aux rayons

¹¹à

l'aide de la source de Co6' du labora- toire de Chimie Physique d'Orsay. Ces irradiations ont été failes

à

diverses doses et

à

deux iempératures différentes

:

77 K (irradiation dans un bain d'azote liquide) et 295 K.

L'irradiation fait apparaître des centres colorés

à

électroiis

:

centre F, formé d'une lacuiie d'ion halogèiie ayant capté un électron, et centre M formé de I'asso- ciatioii de deux centres F. Pour les doses relativement faibles que nous avons utilisées, les centres plus coniplexes, composés de trois centres F ou pliis, n'apparaissent pas.

La détermination du nombre dc centres F et M créés

n u

cours de cette seconde irradiation a été effcc- tuée sur les échantillons minces, irradiés en n-iêine temps que les échantillons mécaniques

;

la mesure de l'absorption optique a Cié faite

à

l'aide d'un spectro- mètre Cary 14, et le iioiiibre de centres calculé en utilisant la formule de Sni~ikula [21].

L'eiiseinble des conditions d'irradiation pour ces écliantilloiis est résumé dans le tableau

I.

Les écliaiitillons irradiés

à

77 K ont été répartis eil deux groupes

:

-

Les cristaux

1

ont été conservés

à

la tempér:it~ire

de l'azote liquide jusqu'au nioiiient des essais. 1-e

(4)

Echantillons

Température irradiation

- 77 K 77 K ambiante ambiante ambiante ambiante ambiante ambiante ambiante

Dose en IO7 R

- 2,3 2,3 0,4 0,55 037

1,2 2,o

2,O recuits non irradiés

2,O recuits

nombre de centres F indiqué dans le tableau

1

corres- pond

à

des éclîantillons qui n'ont pas été réchauffés entre l'irradiation et la mesure d'absorption optique.

-

Les cristaux J ont été conservés

à

la température ambiante pendant des temps variables allant jusqu'à 2 ans

:

ces cristaux évoluent pendant environ 4 mois puis les défauts restent stables. Ceci est illustré par l'évolution du nombre de centres F d'un échantillon de la série J en fonction du temps passé

à

!a tempéra- ture ambiante (Fig. 1). Les valeurs de la contrainte et du volume d'activation évoluent également pendant cette période et les résultats que nous donnerons dans le paragraphe 4 . 2 correspondront

à

des échantillons ayant séjourné au moins 4 mois à température ambiante

:

les résultats des essais mécaniques n'évo- luent alors plus avec le temps.

FIG. 1. - Evol~ition dans le temps, à températ~ire ambiante, d u nombre de centres F pour les cristaux de la série J .

2 . 2 LES

MESURES M ~ C A N I Q U E S . -

Les essais méca- niques ont été efictuks pur coinpressioi~ suivant un axe crist;illograplîiq~ie [IO01 sur une machine INSTRON. de type TTCML. Les résultats présentés ici proviennent de mesures el'f'ectuEes dans le stade de glissement f:iciJe qui s'iteiid s u r une dkfornîation d'environ 2

^{O , ; .}

et oii i l est raisonnable de penser qLie la structure du cristal (csscntiellcme~ît le nombre de

dislocations mobiles dans les bandes de glissement) ne change pas.

Nous avons utilisé un montage de compression inversé permettant d'effectuer les essais dans des bains réfrigérants (pour les températures comprises entre 160 et 300 K) ou dans un cryostat pour les tempéra- tures comprises entre 4 et 160 K, enutilisant de l'azote gazeux entre 77 et 160 K. Au cours d'un essai, la température est maintenue constante

à

+ 1 K pendant des tenîps de 1'01-dre d'une heure.

Les essais différentiels permettant de déterminer les paramètres de l'activation thermique [22

à

241 ont été effectués par les métliodes maintenant classiques

:

Le uoltt~ne d'crctir.otiot~ est obtenu soit

à

partir de sauts de vitesse de déformation d'un facteur 10, soit

à

partir de relaxation des contraintes [25],

à

tempéra- ture constante.

L'enthall~ie 1l'crctircrfio11 a été obtenue par la mesure de la variation de la contrainte au cours de sauts de température (de l'ordre de 10 K),

à

vitesse de déformation constante.

Les deux types d'essais peuvent être effectués succes- sivement sur un même échantillon, sans que la défor- mation totale ne dépasse le stade de glissement facile,

à

condition d'utilises lu reliis:ition de contrainte pour obtenir le volume d'activation, cet essai n'entraînant qu'une déformation négligeable.

3. L'analyse thermodynamique des résultats.

-

L'analyse tl~errnodynamique, dbcrivant le franchisse-

nient activé therniiquernent d'obstacles localisés, par

les dislocations inobiles, a fait l'objet de récents déve-

loppenlents [22

à

241 qui s'appliquent particulière-

ment n:ix échantillons que nous avons utilisés. Cette

théorie perniet de déduire du inouvement des disloca-

tions une équation reliant !es paramètres macrosco-

pique> de la dEformatioii sous la forme

:

(5)

C9-220 M. CAGNON

oii

^E

est la vitesse de déform~ition de cisaillement,

io une constante indépendante de la contrainte et de la température et AG l'énergie libre de Gibbs décrivant l'interaction dislocation-obstacle.

Cette équation relie entre elles la vitesse de défor- mation, la température et la contrainte de cisaillenient appliquée a. De façon plus précise, la contrainte appliquée peut se décomposer en deux parties

:

=

+

^a,,

(2)

ou o* est la contrainte effective variant avec la tempé- rature due

à

l'interaction de la dislocation avec le défaut localisé et

^O,,

est la contrainte atherniique due aux forces exercées sur la dislocatioii par le réseau et tous les autres défauts.

Nous avons montré par ailleurs [23], [26] qu'il est nécessaire, pour expliquer correctement les résultats obtenus sur nos échantillons, de tenir compte de la variation des constantes élastiqlies avec la tempéra- ture ; il en résulte que l'enthalpie d'activation, que l'on peut déduire directement des essais décrits plus haut, diffère de l'énergie libre AG en raison d'un terme d'entropie non négligeable. L'analyse thermo- dynamique doit donc être faite à l'aide d'une contrainte corrigée des variations du module de cisaillement

:

figures 2 et 3 représentent les valeurs de la contrainte en fonction de la température et celles du voluine d'activation en fonction de

s

pour les séries d'échan- tillons O et S. Les mêmes résultats, exprimés en fonc- tion de la variable t*, sont reportés sur les figures 4 et 5 pour les séries T, T' et H f , dont tous les échantil- lons ont été irradiés ensemble, mais qui ont subi une guérison partielle pour les T' au cours d'un recuit d'une heure

à

220 OC, totale pour les H' au cours d'un recuit d'une heure

à

500 OC. Ces derniers échan- tillons sont comparés

à

ceux de la série H qui n'ont pas subi d'irradiation après le premier recuit à 650 OC.

où ii, est la valeur du module

à

O K, et où la contrainte

z

se décompose également en deux parties

:

Les composantes effective z* et athermique z, se

FIG. 2. - Contrainte 7 en fonction de la température : cristaux

déduisent de o* et

^CT,,

par des relations identiques

à

(3).

_{0 et S.}

Nous avons alors montré que l'interaction dis- location-obstacle pouvait se décrire par une fonc- tion AT(z*), indépendante de la température et reliée

_V/b3 à

l'énergie libre de Gibbs par la relation

:

O O

* S

A r = - A G . Po

CL \

Cette fonction est reliée au volume d'activation par ',,

,=-sr ⁽⁶⁾

^roo.

dz*

3 0 0

et, par suite, peut être obtenue aisément par intégra- ,,,,

tion graphique de la courbe représentant le volume d'activation en fonction de la variable z*.

Enfin, les relations (1) et ( 5 ) permettent d'écrire,

1 2 3 4

*T x IO-~N/~Z

pour une vitesse de déformation constante

:

FIG. 3. - - Volurne d'activation des cristaux O ci S.

( 7 )

. .

oii

u

est une constante égale

à

Log

E,,/E

II apparaît nettement sur ces figures qu'un chançe- ment d'allure des courbes T(T) et V(z) se produit entre 4. Résultats expérimentaux. - 4 . 1 LES ECI-IANTIL- 160 et 200 K, suggérant la présence de deux méca-

LONS

IRRADIES

A

TEMPERATURE

AMBIANTE. -

Les nismes différents contrôlant le mouvement des dislo-

(6)

T *

l'ordre de quelques centaines de b3), sauf

à

4 K où i l

T'

. devient très faible (environ 30 b3).

Do~naiife II

:

Au-dessus de 160 K, la contrainte ne varie plus linéairement avec la température et le volume d'activation croît rapidement.

Dotnaiile 111

:

A haute température le volume d'acti- vation devient très grand et la contrainte tend vers une limite

^T,,

qui n'a pu Etre mesurée expérimentale- ment

:

en effet, i l n'est pas possible d'effectuer des

2 .

mesures au-dessus de 400 K en raison de la guérison

thermique des défauts d'irradiation qui intervient dès 420 K [20]. Cette contrainte athermique

7,

a donc été appréciée pour chaque série d'échantillon

à

partir de l'allure des courbes r(T) et V ( z )

à

haute température.

Les courbes obtenues dans le domaine II peuvent

I être représentées de facon très satisfaisante par une

-*- .+z---

loi simple

:

O 100 200 300 T

K. FIG.

4. - Contrainte effective en fonction de la température :

cristaux T, T', H et H'.

(8)

qui entraîne, d'après (6)

:

v/b'

\ v

⁼

vo [($)

- l " -

l]

500

iL et d'après (7)

:

1 1 2

300

*

= 2 - Po

. ⁽¹⁰⁾

200 iiioii

..-..

¹^---

_

¹

^V,)

100

La détermination des paramètres

zg,

V , et a se

fait en construisant les courbes représentant le volume

'.

^.

O 1 2 3 ' * 1 7 ~ /

d'activation en fonction de

^ii-'"

et de la quantité

7 * ' I 2

en fonction de

FIG.

5. - Volume d'activation des cristaux T, T', H et Hf.

(: ^{T )}

^"'.

Les lois représentées par (9) et (10) ont été tracées cations. Les courbes peuvent se décomposer en trois en trait plein sur les figures 2

à

5 et les valeurs des

domaines

:

paramètres sont reportées dans le tableau II, où

Domaine I

:

Au-dessous de 160 K, la variation de ACo

⁼

Vo

^7:

représente l'énergie libre maximum pour la contrainte avec la température est linéaire et le ce mécanisme.

Echantillons S A B

O

T T ' H H' J 1

T l

*

cf. en 10' N/m2

- ^/

25 2 2

25,5 25,5

25 2,3

25,5 3,3

II II

3 3

II

25 2,6

3 9 3

(7)

C9-222 M . CAGNON

Dans le domaine

1,

le volume d'activation est constant et a la même valeur que Ic volume V , déduit des mesures dans le doii~aine I I . Coinme le module d e cisaillement ne varie pratiquement pas avec la tempé- rature au-dessous de 160

K

[23], I'expression de l'énergie libre peut s'écrire dans le domaine 1

:

o ù

^{T :}

est la valeur de la contrainte cfféctive

à

O K.

Les valeurs de TT ct de l'éiiergie maximum Vo TT sorit également reportées dans le tableau I I .

Pour les cristaux H et H' l'expression (8) représente la variation d e l'énergie dans tout le domaine de température exploré, depuis 4 K.

4 . 2 LES

CRISTAUX IRRADIÉS A

77 K . - Les figures G et 7 représentent les résultats obtenus pour les échan- tillons irradiés à 77 K. et conservés à cette température

FIG.

6 .

--

Contrainte T en fonction de la température : cristaux 1 et J.

8 0 0 . 7 0 0 . 6 0 0 . 500.

LOO.

300.

200.

100.

FIG. 7. - Volume d'activation des cristaux 1 et J.

jusqu'au moment de l'essai (série

1)

ou conservés

B

température ambiante pendant a u inoins 4 mois (série J).

Le comportement du volume d'activation est sen- siblement le mciiie pour ces deux séries, mais la contrainte varie beaucoup plus rapidement avec la température pour les échantillons 1. I I est vraisein- blablc que dans le cas d e cette dernière série, le noinbre et la nature des obstacles localisés évolueiit avec la température, c'est-à-dire que l'une des hypothèses de la tliéorie rappelée au paragraplie I I n'est pas vérifiée.

Ceci est confiriné par la valeur trop élevée de la constante

x

obtenue pour cette série.

Par contre, les écl~antilloiis de la série J ont un cornportenlent du même type que celui des crist;ius irradiés a température ~inibiante.

5. Discussion.

-

On remorque sur les résultats présentés dans le tablerlu I I que les défauts d'irradin- tion ont une influence beaucoup plus grande sur

Iii

valeur d e la contrainte nthermique, mesurée

à

hautc température, que sur la partie thermiq~ie

7:: :

lorsque l'on compare les séries H ou H f avec la série T, on constate que la valeur de

^T,,

cst inultipliée par 15 alors que la contrainte thermique ii O K n'est n~ultipliéc que par 2. D'une façon généi-ale, la contrainte

^T,,

varie très rapidement avec la dose d'irradiation alors que les paramètres liés

ⁱⁱ

l'activation tliermique ne présentent que de faibles variations avec la dose.

Par ailleurs, l'expérience dc guérison tlieriiiiqi~c partielle faite sur les cris tau.^ T et T' inontre que seule la valeur de la contrainte r,, est affectée par ce recuit.

Ces remarques suggèrent que les défalits responsa- bles du durcissemcilt

à

h:i~ite température sont difTé- rents de ceux qui sont franchis par activation thermiq~ie.

Notre interprétation est alors basée sur le mécanisme d e création des centres co1ori.s électrons par une radiation ioiiisante

^:

i l est admis que la création d'un centre F est acconipagnée par la formation d'un inter- stitiel halogène

à

l'état neutre [37]. [ B I .

Cet interstitiel étant inobile d;iiis le cristal, i l y a en général recombinaison entre la lacune et l'interstitiel, sauf si ce dernier est piégé

:

la coloration est donc directement liée

;i

I'esisteiicc de pieges vers lesquels diffusent les atonies de tluor nprL:s la création d'une paire d e Frenkel : ce rnodele

ii

permis

à

F~irge [38]

d'expliquer les lois de création de centres F observées par irradiation X entre 200 et 600 K 3 partir de I'hypo- thèse d e I'exisiencc d'amas interstitiels neutres sous forme de plnquetles et équivalents

à

une boucle de dislocation.

I I est logique de penser qiie ces boucles sont des

obstacles importants pour le déplucement des dislocn-

tions inobiles, niais ellcs ne permettent pas d'explicliier

l'ensemble des effets mécnniqiies observés car ellcs iic

peuvent pas Ctre frniichies par activation therrniqiie

dès quc leur taille dépasse quelcliies dista!ices interiito-

miques. Les effets obser\:és

Ii

basse température

doivent donc être recherchés

à

partir d'une autre

(8)

interagissant

à

courte distance avec les dislocations. 11 doit exister 3 types de pièges pour les iitomes de fluor neutres qui apparaissent nu moment de la création d'un centre F

:

les boucles d'interstitiels, responsables du durcissenient athermique

à

haute température, et des pitges de taille atomique ne pouv;int capter que 1 ou quelques atomes de fluor et responsables des effets mécaniques

à

busse température. Nous pensons que ce deuxième type de piège est constitué par les impuretés du cristal. Cette hypothèse est compatible avec d'autres observations faites sur divers lialogénuses alcalins irradiés.

Dans tous les lialogénuses alcalins, il a été observé que le nombre de centres F produits par irradiation augmentait avec la dose en deux stades

:

uii preniier stade d e croissance rapide dépendant forteinent d u nombre d'impuretés contenues dans le cristal et un second stade, plus lent. indépendant de ce nombre d'irnp~ii-etés

:

cette remarque s'explique par le remplis- sage, pendant le premier stade, des pièges formés par les impuretks et, pendant le second stade, par In for- n1;ition des ainns d'alomes I~alogènes.

Cette remarquc doit Cti-e rapprochée de I'observa- lion faite par Agullo-Lopez [?9], [30] sui- les propriétés inécaniques de monocristaux de Na-CI irradiés aux Kiyons

^;, :

In contrainte varie beaucoup avec la teinpé- rature pour les faibles doses d'irradiation, correspon- dant nu premier stade. tandis que, poui- les fortes doses. la contrainte ne varie presque plus avec la température et c'est essentielleniei1t sa valeur

à

300 K qui augmente.

Nous développons quantitativement ce modèle dans ce qui suit.

5.1 LA

CONTRAINTE ATHERMIQUE T,,. -

NOUS avons reporté sur la figure 8 les valeurs de cette contrainte pour les divers échaiitillons décrits plus haut, en fonction du nombre

^r71"2

défini de la façon suivante

:

le nombre total

ni

d'interstitiels fluor est supposé égal

Fie.

S. - Variation de la coniraiiltc atliermiqiie avec le nombre io:al d'interstitiels contciilis dans le\ bo~icles.

centres colorés

:

et le nombre ni d'interstitiels contenus dans les boucles est défini par

:

oit

^11;

a été choisi de telle sorte que la droite tracée sur la figure 8 passe par l'origine.

On trouve ainsi que

:

et que

Le mécanisme d'interaction entre deux dislocations décrit par Saada

[31]

rend bien compte de ce résultat

:

ce mécanisme est basé sur une interaction de contact due i la jonction de la dislocation mobile et de la dislocation coin formée par la boucle d'interstitiels

;

ce mécanisme conduit

à

une énergie d'interaction trop élevée pour que la dislocation mobile puisse s'arracher de la boucle avec l'aide de l'activation thermique, et correspond donc

à

une contrainte athermique

où N est le nonibre d e boucles par unité de volume, d leur diamètre et B une constante d e l'ordre de l'unité.

Si l'on désigne par m le nombre d'interstitiels contenus dans une boucle

:

et comme

La contrainte athermique apparart donc bien propor- tionnelle

à n ; ' l 2

dans la mesure oit le nombre de boucles (intervenant

à

la puissance a) ne varie pas ou peu. En choisissant pour N une valeur raisonnable (et correspondant

à

ce qui a été mesuré par microscopie électronique) égale a 5 x 102'/m3, on obtient a partir d e la valeur numérique trouvée en (1 5)

:

Cette valeur de

[i

correspond, dans la théorie de

Sandu, ii une énci-gie dc 1i:iisoii entre In dislocutioi-i

mobile et

lii

boucle égale

Ci

I'kiier~ie de ligne d'une

dislocation de loiigueui. (/. ce qui est tout

h

l'ait plau-

sible. dans le cas dc boucles de I'iiible taille.

(9)

La relation (16) permet, dans ces conditions, de et dans les deux plans plus proclles voisins). On calculer le diamètre d des boucles et le nombre

^II?

trouve que cette distance

1

est donnée par

:

d'interstitiels dans chaque boucle

;

ces valeurs sont

reportées dans le tableau 111.

- =

1 (3 b3

n ; ) - 1 / 2

b (21)

TABLEAU III

soit, d'après (14)

:

1

=

240 b .

Echantillons d/b

d

(4

¹¹²

Cette valeur est tout

à

fait en accord avec celle que

- - - - l'on déduit du paramètre Va par la relation (20)

:

S et J 5,1 14,5 40 pour les différents échantilloiis étudiés, 1 varie de

A

7,3

2 1 80 190

à

330 b.

B 9 3 27 140 Enfin, nous reii1:irquon.s que la valeur de

^11;

donnée

O 13,9 40 300 en (14) correspond

à

une concentration atomique

T 16,l 46 410 égale

à

4 x c'est-à-dire du même ordre de

grandeur que la concentration évaluée pour les impuretés divalentes.

5.2 LA

DÉFORMATION A B A S S ~ TEMPÉRATURE. -

Entre 160 et 400 K, les résultats expérimentaux sont bien représentés par la loi 18), identique

à

celle qu'a proposé Fleisher [32] pour rendre compte d'une interaction élastique entre une dislocation mobile et un défaut créant dans le réseau une distorsion asy- métrique.

Fleischer évalue, dans le cas du LiF, la force maxi- mum exercée par le défaut sur la dislocation

à :

où BE est un paramètre décrivant la distorsion et compris entre 0.4 et 1 . Cette force peut être calculée a partir des résult;its du tableau II par les relations

:

Dans ces conditions. les valeurs trouvécs pour F, sont con~prises eiitre 0,92 et 1.28 x IO-" N, ce qui correspond

à

unc valeur de

Ac

comprise entre 0,85 et 1.18, proclic de In valeur théorique proposée. II apparaît donc bien que la déformation est coiitr6lke, dans ce domaiiie de tciiipér~iture, par l'interaction élastique eiitre la ciislociition i-i~obile et

^{~ i i i}

di-faut ponctuel créant une Sorte diatorsioii dans le réseau.

Par ailleurs, si nous supposons que le nombre de ces défauts est t2gtil

h I I : ,

c'est-à-dire au noiiibre d'intcr- stitiels non contenus dans Ics boucles. il cst possible d'évaluer leur distance rnoyerinc dans u n plan de glissement (avec I'liypothi-se que la dislocation inter- agit avec les défiiuts situés dans son plan de glissement

Ces diverses remnrqueî sont coinpatibles avec un modèle de défaut fornié d'une impureté divalente ( M g + + dans le cas du LiF) et d'un interstitiel halogène neutre piégé dans In lacune associée cette inipureté.

Cette hypothèse est de plus en accord avec les résultats observés sur la création des centres colorés dans des cristaux dopés et les observ,itions faites en R P E sur du LiF [33] ct du NnCI [34] dopés en ions M n + ' .

En ce qui concerne les résultat4 des mesures niécn- niques effectuées en dessous de 160 K. i l ~ippnrait

^{u i i}

nouveau mécanisme de franchissenient des mêmes obstacles (le voluiiie d'nctivntioii niesuré dans ce do~iiaiile de température est égal

à

V,). Ce iiiécanisme, en parallèle avec le précédent, pourrait être dû i une réorientation du dipôle élastique décrit ci-dessus,

SOLIS

I'efTet de la concentration de contrainte due

à

la

prouimité de la dislocation

:

lorsque le volume d'acti- vation devient égal

à

V,. la position d'équilibre de la dislocation avant le franchissenient de l'obstacle est

à

~ i n e distance du défaut égale

à h.

Ce nouveau méca- nisme correspond. d'aprts les résultats reportés dans le tableau J I .

à

une énergie d'activation niasiniuiii égale

à

AG,,/Z et

à

une coritraiiite effective

à

O K égale

a T;!r7.

6. Conclusion.

^-

Les principa~ix résultats présentés ici apportent des renseigiienients complément

: 1'

ires sur des défa~lts d'irr;idi;~tion difficilerneiit observables par d'autres iiiétliodes espéi-iiiicntales : en particulier. les mesures inécaniques coiiliriiienl l'importance du rôle des interstitiels lialogènes et de leur piégeage dans le mécaiiisiiie dc création des centres colorés : de plus ces mesures ont permis d'identifier deux types de pièges possibles pour les interstitiels

:

les coinpleses impureté divalente-lacune associée et des amas d'inter- stitiels sous forme de petites boucles de dislocation.

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DISCUSSION L. W. HOBBS. - I should like to make three points

about the very thorough analysis of Dr. Cagnon.

1 ) The morphology of interstitial clusters in LiF at high radiation doses is that of narrow dipole loops and not round loops. In the region of dose employed by Dr. Cagnon, it is not easy to define a shape because the interstitial clusters are small.

2) It will be seen that the F-centre-dependence of the flow stress derived by Dr. Cagnon and myself differ

;

this is because Dr. Cagnon prefers to use Frie- del hardening mechanism, whereas I have used an Orowan expression. In my paper I will show that, in fact, the actual dislocation loop interaction is quite complex, and it may not be possible to use either model. The Orowan model yields good agree- ment for KI loops in the high dosellarge loop range.

The important point, of course, is that the large athermal contribution to the flow stress must arise from dislocation-interstitial cluster interactions which cannot be described by solution hardening of the Fleischer type.