Champ cristallin et spectre de résonance paramagnétique acoustique

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Champ cristallin et spectre de résonance paramagnétique acoustique

J. Joffrin

To cite this version:

J. Joffrin. Champ cristallin et spectre de résonance paramagnétique acoustique. Journal de Physique,

1965, 26 (12), pp.818-824. �10.1051/jphys:019650026012081800�. �jpa-00206356�

818.

MISES AU POINT

CHAMP CRISTALLIN ET SPECTRE DE

RÉSONANCE PARAMAGNÉTIQUE ACOUSTIQUE

Par J.

JOFFRIN,

Laboratoire de

Physique Théorique, Collège

^de France, Laboratoire

d’Électricité Générale,

Faculté des Sciences de Paris.

Résumé. ²⁰¹⁴ On étudie dans

l’approximation

^du

champ

cristallin les

spectres

^{de résonance} para-

magnétique acoustique

^{des ions de} la série du groupe du ^fer inclus dans les cristaux. On établit par

quel

^{mécanisme ces ions sont}

couplés

^avec le réseau et on montre comment les

paramètres

^du

champ

cristallin

peuvent

être déduits des mesures de variation

d’absorption

^{des ondes}

hypersonores quand

^les

spins

^{entrent en résonance.}

Abstraet. - Acoustic

paramagnetic

^resonance

spectra

of transition ions of the iron group ^are studied

by using

^the

crystalline

^field

approximation.

^{The mecanism of the}

coupling

^between

lattice and the

paramagnetic

^{ion is described and some of the}

crystalline

^field parameters ^are deduced from attenuation measurements ^{of the}

hypersonic

^{waves when the}

spins

^{come into}

resonance.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE 26, 1965,

Introduction. ^-

L’hypothèse

^du

champ

^cristallin

permet

aussi bien

d’interpréter

^les

spectres

^{de reso-}

nance

paramagnétique 6leetronique

^{des ions de transi-}

tion ou de ^{terres rares}

[1]

que de

comprendre

^leur

spectre optique ^[2].

Je voudrais montrer ici comment cette meme

hypo-

th6se est suffisante pour ^rendre

compte

^des

spectres

^de

resonance

paramagnétique acoustique (R.

^P.

A.)

^et

quels renseignements complémcntaires peuvent

^etrc

obtenus de leur 6tude.

Le hamiltonien

qui

decrit les niveaux d’un ion para-

magn6tique

introduit dans ^un cristal avec ses

plus proches

^voisins

diamagnetiques

^{est :}

Les différents termes de JC ^{ont 6t6} d6finis en

[2].

Mais il faut

souligner

que le dernier ^terme

V, qui

traduit

approximativement

1’action de

l’entourage

^de

1’ion considere avec ses electrons les

plus périphériques

cst constant dans le

temps ;

^autrement

dit, l’ion

para-

magn6tique

^{et ses voisins sont}

supposes

^immobiles.

En resonance

paramagnétique acoustique,

^{au con-}

traire,

les distances des ions entre eux sont variables : elles sont modul6es par les deformations ^{associ6es aux} ondes iiltrasonores. Les ondes

d’agitation thermique

modulent les distances

interatomiques

^{de la meme}

faqon : aussi,

^la

comprehension

des m6canismes de relaxation des

spins

par

1’agitation thermique peut

etre obtenue d’une

façon 616gante

par la m6thode de resonance

paramagnétique acoustique.

Si bien que, ^{au terme}

Vc,

^{il faut}

ajouter

^{un terme}

supplémentaire ^Fc qui repr6sente

les variations du

potentiel

cristallin

V,

^sous l’influence des deformations

élastiques.

Le hamiltonien total de l’ion dans le cristal est donc

En R. P.

A., Fc

induit des transitions entre les niveaux de

spin

^donn6s

par JC

^{de meme} que

induit des transitions ^entre niveaux de

spin

^donn6s

par ^le même H en r6sonance

paramagnétique

^6lectro-

nique (R.

^P.

E.).

Dans la formule

(3),

^{h est le}

champ magnétique

associ6 a l’onde

électromagnétique.

L’étude de

Fc

^se fait par la ^mesure de l’intensit6 du

couplage

des deformations

élastiques

^avec l’ion para-

magn6tique.

^{Cette mesure}

permet

de d6duire des

regles

de selection et das coefficients de

couplage

^{dont le}

th6oricien doit rendre

compte apr6s

^avoir

imagine

un modele de

champ

de force cristallin.

Les

variations du

potentiel eristallin.

^{- Dans la}

ligne

^{de ses}

premieres hypotheses [3],

Van Vleck pro- posa

quelques

^ann6es

plus

^tard

d’expliquer

^les

phéno-

m6nes de relaxation

paramagnétique

par ^une modu- lation du

champ

cristallin :

lorsque

les ions voisins de l’ion

paramagn6tique

^sont

deplaces

par

rapport

^{a leur}

position d’équilibre,

^le

champ électrique qu’ils

pro- duisent au niveau de l’ion

paramagnétique

^{est rnodifié :}

soit

V§ la

modification de

Vc.

Fc depend

du modèle choisi pour rendre

compte

^du

champ

cristallin

(charge ponctuelle, dipole

^elec-

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019650026012081800

819

trijue, ^...),

^de

l’amplitude

^de

deformation

^macros- copique, ^{de la}

symétrie

^{du site de l’ion}

paramagn6- tique.

Pour la

simplicité

des calculs et parce

qu’une hypo-

th6se

plus compliqu6e

^ne rendrait pas

beaucoup

^mieux

compte

des résultats

expérimentaux,

^{on se limite à}

l’influence des

plus proches

voisins de l’ion parama-

gn6tique

^{et on reste dans le cas de} deformations de

longueur

^{d’onde tres}

grande

devant les dimensions de la maille cristalline

[4], [5]. Moyennant

^ces

simplifi- cations,

il devient

possible d’analyser

^les deformations du

complexe

formé par l’ion

paramagnétique

^{et ses}

plus proches

^{voisins en terme} de vibrations normales

et de ^ne retenir

parmi

^celles-ci que ^celles

qui

^donnent

une contribution

significative

^a

V,,.

L’exemple

^{d’un ion}

paramagnétique

^{au centre d’un}

octa6dre

r6gulier

^{est le}

plus

propre ^a illustrer le mod6le

precedent (fig. 1).

L’ion

paramagnétique

^{est le centre} des coordonn6es.

Les six

plus proches

^{voisins sont en}

6quilibre

^{a la}

distance R de 0. Soient

(Xi Yi Zi)

^les

deplacements

de l’ion i par

rapport

^{a sa}

position d’6quilibre.

^{11 y a}

au total 6 X 3 ⁼ 18 coordonn6es

ind6pendantes

pour

représenter

^les

deformations

^{de ce}

complexe.

^{C’est un}

probl6me classique

^{et bien connu des}

spectroscopistes qui

^{6tudient les} mouvements de vibration des mole- cules que de connaitre a

priori quelles

^sont les combi- naisons lin6aires de ^ces 18 coordonn6es

qui

^conduisent

aux ((coordonn6es de vibrations normales ».

Pour ce

complexe,

^{elles sont au} nombre de 15. Les

FIG. I.

18 - 15 ⁼ 3 autres

correspondent

^{aux trois mouve-}

ments de rotation du

complexe

^{dans son}

ensemble ;

^ils

n’entrainent aucune modification du

potentiel

^au

niveau de l’ion

paramagnétique.

Ces coordonn6es nor-

males

peuvent

^etre class6es suivant leur

sym6trie,

^ou

plus exactement,

suivant les

representations

^irr6due-

tibles du groupe de

symetrie

^du

complexe

^en

position d’equilibre.

Les

quinze

coordonn6es normales de vibration

Qf«(X) correspondant

^{chacune à un} mode de vibration sont des fonctions lin6aires des

deplacements

^{des atomes}

par

rapport

^{à leur}

position d’équilibre : ^{X; Yi Zi.}

^Ce

sont les suivantes :

une

qui

^se transforme comme

T1

deux

qui

^se transforment comme

r 3

deux fois trois

qui

^se transforment ^comme

r(,s)

et enfin deux fois trois

qui

^se transforment comme

P(,)

Seuls,

^{les six}

premiers

^{modes de cette liste sont}

susceptibles

de conduire a des variations

importantes

du

potentiel

cristallin : cela tient au fait que l’on ^est dans

l’approximation

des ondes de

grande longueur

d’onde.

Aussi,

^{dans le cas}

étudié, pourra-t-on

6crire que les variations du

potentiel électrique

^cree par les six pre- miers voisins ^{en un}

point (r) quelconque proche

^de

l’ion

paramagnétique s’exprime

^comme

D’autres cas ont 6t6

envisag6s

que celui d’un ion dans un site

octa6drique r6gulier.

^Citons pour

memoire

1’6tude des vibrations d’un

complexe

^du

type X Y4 [7]

ou

XYs [6].

Une fois cette

6tape franchie,

^{il reste a}

exprimer

^de

quelle

maniere les variations du

potentiel

^cristallin

peuvent

^etre

coupl6es

^{avec le}

spin

^{de l’ion}

paramagn6- tique.

^{Les deux termes} intermédiaires sont d’une

part,

le terme de

couplage

orbite-r6seau et d’autre

part,

^le

terme de

couplage spin-orbite.

Couplage

orbite r6seau. ^-

Si, lorsque

^{le reseau est}

deforme par les vibrations

61astiques,

l’interaction des

premiers

^{voisins avec} l’ion central

depend uniquement

de la

distance, l’énergie

d’interaction de l’ion _parama-

gn6tique

^{avec le reseau sera}

La somme

pr6c6dente

^{s’6tend a tous les electrons de}

la couche

incomplete

^{de l’ion}

paramagnétique.

^{e est}

la

charge

de 1 electron.

V,

^comme fonction des

coordonnées (xa,

Ya, za,

... )

des electrons

(a ... )

^{est un}

op6rateur 6lectronique

dont la forme

explicite depend

du modele de

champ

^de

force utilise.

Toutefois, quel

que soit

celui-ci,

^{des consi-}

rations

simples permettent

^{de ramener} le calcul de

VfCX)(xa

ya

za) a

^{celui de}

quelques

^{termes de son d6ve-}

loppement polynomial

^{en fonction de}

(xa Ya za).

Ces considerations sont tout a fait

analogues

^{a celles}

qu’bl rappel6es ^{Margerie [2]}

^{pour le}

d6veloppement

^de

la

partie statique

^du

potentiel V,.

Je _prendrai

^comme

_exemple

le cas d’un ion de la serie

du

_groupe de fer

toujours

^{dans un site}

octaedri q ue regulier.

Pour les ions de cette

serie,

^{c’est la couche 3d}

qui

est

incomplete.

^{Les fonctions}

^d’onde

individuelles de

ces electrons se transforment donc par rotation des

axes de coordonn6es comme des tenseurs d’ordre deux

ou comme les

harmoniques sph6riques Y2m(6, ^y).

D’autre

part,

^comme

V’(r)

^{est un}

potentiel

^6lee-

821

trique (1), (2),

^{il obéit à}

1’equation

^de

Laplace

^{AV = 0}

et ^on

peut

^le

d6composer

^en

harmoniques sph6riques

aussi bien

qu’en expressions polynomiales

de xyz.

L’application

du théorème de

Wigner-Eckart, ^enfin,

permet

de limiter le

développement

^de

Fe

^{aux termes}

en

^{r4. Les}

expressions de Vf(0153)(ra)

^en consid6rant les ions voisins comme des

charges ponctuelles

^de

charge e*, à

^la distance R de l’atome central sont :

Il est souvent

plus

^{commode pour} la suite des cal- culs

d’exprimer

^{les memes termes a 1’aide des harmo-}

niques sph6riques.

(1)

^{En fait, cette}

decomposition

suppose que la densite

6lectronique

des ions voisins ^ne s’6tende pas ^au

voisinage

de l’ion

paramagnétique.

^Ce

^qui,

^{bien str, est tr6s}

^sujet

^à

caution.

(I)

^Cela

suppose 6galement

^{que le}

potentiel électrique

soit

statique.

^En fait, ^ses variations dans le

temps

^donnent dans

l’expression

^{do AV une} contribution

n6gligeable,

A ce stade des

calculs,

les electrons

responsables

^du

paramagnetisme

^ont des fonctions d’onde que l’on

peut

^{6crire comme le}

produit

^d’une fonction de ^r et d’une fonction de

6,

cp

(approximation

^du

champ central)

Les m6thodes

opérationnelles

^{de Racah}

[8]

per- mettent de calculer les elements de matrice de

Vc

^entre

les fonctions d’ondes de 1’atome

IL, ^S, ML, ^Ms

> ^en fonction des

parambtres ^r2

>, ^{r 4}

>, e*.

^{r2 >}

et r4 > etant les valeurs moyennes de r2 et r4 ^sur les fonctions d’onde

monoelectronique

des electrons de la couche 3d

Ici,

le r6sultat est

simple

Dans cette

expression,

^{est « un}

symbole 3j »

^de

Wigner

^et

(1’ L// Yll By’ L’) ^{est un}

^element

de matrice reduit.

A

cette

r6gle

^de

calcul,

^{il faut}

ajouter

^les

previsions

que

permet

la th6orie des groupes : d’une

fagon g6n6- rale,

^{soit a calculer} 1’616ment de matrice

d’un

op6rateur

^{V entre} deux fonctions

d’ondes I

^>

et ’ o,i > qui

^se transforment

respectivement

^suivant

les

representations

irrdductibles

ra

^et

rp

du groupe de

symetrie

^{G d’un}

systbme atomique.

^{Si V se transforme}

suivant

ry

^de

G,

pour que 1’element de matrice

pre-

c6dent soit different de

zero,

il faut que

rex

^X

rp

^X

rfi

contienne la

reprdsentation identique,

c’est-à-dire _que

ry

^X

rp

^contienne

^rex.

^{Comme on 1’a}

rappel6 [1],

pour les ions du groupe du

fer,

la valeur du

potentiel

^cris-

tallin

statique

^{est en}

général supérieure à

^{la valeur du}

couplage spin-orbite

^mais inférieure à

1’energie qui s6pare

^les

^termes,

^{les uns des autres.} Partant done du terme

fondamental,

^{il est}

possible,

^en

premiere

appro-

ximation,

^{de lui}

appliquer

^le

^champ

cristallin de

sym6-

trie

cubique

^en

n6gligeant

^{les termes}

supérieurs :

^un

terme D se

decompose

^{en un doublet}

r3 ,

^{et un tri-}

plet r 5 ;

^{un terme F se}

decompose

^{en un}

singulet r2,

un

triplet rs

^{et un}

triplet IB.

Connaissant la

table

^de

multiplication

^du

groupe du

cube et les fonctions d’ondes des 6tats entre

lesquels V,’

op6re,

^des

simplifications

nombreuses interviendront

a

priori.

Dans ^{le cas} de l’ion

Ni+

par

exemple,

^{le niveau}

fondamental dans un site

octa6drique r6gulier

^{est un}

niveau

r2.

Les niveaux

superieurs

^sont des niveaux

r 5

et

r4 (fig. 2).

FIG. 2.

Les

composantes

^de deformations

Vfa)

^et

Vr,)

^ne

pourront

pas

coupler

^des fonctions d’onde issues des niveaux

r2

^et

Fg

^car

r2

^X

rs

⁼

r 4’

^En

revanche, Vr(-)

pourra

coupler

des fonctions d’onde issues de

r2

et

r4

^car

r2 X r4

⁼

Fg.

Le

couplage spin-orbite.

^{- Pour les ions} du groupe du

fer,

^le

couplage spin-orbite

^est

plus

faible que le

champ cristallin,

si bien que ^son influence doit etre

prise

^en

compte

ultérieurement. Suivant les _cas, les niveaux les

plus

^bas

restent,

^en 1’absence de

champ magnetique, plus

^{ou moins}

dégénérés,

^{mais avant}

tout,

il f aut

souligner

combien le

couplage spin-phonons

^ou

spin-r6seau peut d6pendre

^de

façon

tres 6troite de

l’origine

des diverses

composantes

^des fonctions d’onde des 6tats de

plus

^basse

énergie ; c’est-a-dire,

^l’état

fondamental dans 1’environnement

octa6drique

^mais

aussi du

type

^de

decomposition

que

peut produire

^le

couplage spin-orbite

^{sur cet 6tat} fondamental : les fonctions d’ondes des niveaux entre

lesquels Fc permet

^{de faire une} transition sont form6es pour la

plus grande part

^d’une

composante qui

^{se transforme}

du

point

^{de vue} des variables orbitales comme une

fonction du niveau

fondamental,

^et pour ^une faible

part

^d’une

composante qui

^se transforme du

point

^de

vue orbital comme les fonctions d’onde des niveaux

supérieurs.

^Ce

m6lange provient

^du

couplage spin-

orbite et du

champ magn6tique.

Si bien que 1’on

peut

l’écrire sous la forme

symbolique

suivante les fonctions d’ondes des niveaux les

plus

^bas

Quoique symbolique,

^{il ne} faut pas

perdre

^{de vue}

que, dans cette

expression I rf

> ^{est une} certaine combinaison des fonctions d’ondes du niveau fonda- mental dans le

champ cristallin, compte

^{tenu de la}

degenerescence

^{orbitale et de la}

dégénérescence

^de

spin, que

^{est en realite une} combinaison lin6alre

appropri6e

^des

op6rateurs CAS

⁺

PH),,,,,,

que chacun de ces

op6rateurs s’applique

a certaines fonc-

tions I rsup

> ; ^la remarque

pr6c6dente

^vaut pour

l’op6rateur qui

^{est une} combinaison li- n6aire

d’operateurs

Un examen

plus

d6taiII6 des fonctions d’onde des niveaux de base

Ib >

^{n’est pas} ici n6cessaire c.ar

c est un

probl6me qui

^est trait6 dans tous les livres de R. P. E. 11 suffisait de

souligner

que les fonctions d’onde des niveaux de

base ] §b

> 6taient un

m6lange

en

proportion

variable suivant les ions et les sites cristallins de toutes les fonctions d’ondes des 6tats de l’ion libre.

A titre

d’exemple, je prend

^{ici encore le cas de l’ion}

nickel divalent. Les trois fonctions d’ondes des niveaux les

plus bas, compte

^{tenu du}

champ cristallin,

^{du cou-}

plage spin

^{orbite et du}

champ magn6tique

^sont

reperees

par l’indice de

spin S j

^il

peut prendre

^{les valeurs}

+ 1,

0,

^{2013 1.}

L’expression

^{calcul6e au} deuxieme ordre est

823

Le

couplage spin-phonons.

^- Les considerations

pr6c6dentes

^{suffisent en}

principe

^à

expliquer

^{le cou-}

plage

^{des ions}

paramagnétiques

^{avec le reseau si l’on}

ajoute

que

Vc permet

de faire des transitions entre les niveaux de

plus

^basse

6nergie

de l’iom dans le cristal

compte

^{tenu de toutes les}

perturbations qu’il

^{a 6t6}

n6cessaire

d’appliquer

successivement à l’ion libre :

champ

cristallin

statique, couplage spin-orbite

^et

champ magn6tique. Si I a

>

et [ §b

> sont les fonctions d’ondes de deux tels niveaux

pris parmi

^les

plus bas,

la th6orie des

perturbations dependant

^du

temps

^indi-

que

qu’au premier

^{ordre la}

probabilite

de transition par ^{unite de}

temps

pour passer de l’état a a l’état b est

ou

p(E)

^{est la} densité d’6tats finals.

Il est alors ais6 d’établir

[9]

^{la formule}

qui

^{donne le}

coefficient

d’absorption

^a d’une onde ultrasonore de

fréquence v

^telle que hv ⁼

Ea

^-

Eb,

^se

propageant

dans un cristal contenant X atomes

paramagnétiques

par ^unite de volume.

al/2

^{est la}

largeur

qe la raie de r6sonnance des sdins

exprim6e

^en

fr6puence

T est la

temperature.

V est le volume du cristal.

N est le nombre

qui

caractérise 1’excitation des ondes ultrasonores.

v est la vitesse des ultrasons dans le cristal.

On choisit

eneralement d’exprimer

l’élément de matrice

,,, V,, ’I b >

^{sous me forme} differente : toutes les

operations

^{sur les}

parties

orbitales des fonc- tions d’ondes sont r6solues et on

remplace

1’616ment de matrice

precedent

par celui obtenu ^en substituant a

Vc’

un

op6rateur

^de

spin f(Sz, Sv, Sz) agissant

^{sur les seules}

parties

des fonctions d’onde

qui dependent

^du

spin

Comme

op6rateur

^de

spin, f est appel6

Hamiltonien

de

spin dynamique.

^{Dans le}

d6veloppement

^de

f les

coefficients en facteur des

op6rateurs (Sz, Sx, Sv, S;, z ... ) sont

des fonctions lin6aires des coordonn6es de vibrations normales ou des deformations ^macros-

copiques.

^{La forme}

particuliere

^de

f(S) indique

^imm6-

diatement

quelles

^{sont les}

r6gles

^de

selection, qui r6gis-

sent l’interaction des

spins

^avec les ultrasons. De

plus,

les coefficients de

f(S) dependent

^des

parametres

^du

champ

cristallin et du mod6le

adopt6

ainsi que de

,2 >, ,4 > ...

Dans le cas de l’ion nickel

divalent,

l’Hamiltonien de

spin dynamique prend

la forme suivante

FIG. 3.

avec

Dans le cas

particulièrement simple

^ou l’on propage des ultrasons de

polarisation longitudinale

^{dans la}

direction Oz avec une

amplitude

^de deformation _ezz, le hamiltonien de

spin dynamique

^s’écrit

Si

F angle

^du

champ magn6tique

^{avec 1’axe Oz est}

6, l’op6rateur (3S2 x

^-

S2)

^montre

que

les transitions AM = + 2 sont

permises,

^{tout comme} les transi- tions

AM

⁼ 1 :

l’absorption

^{dans le}

premier

^{cas varie}

comme sin 40 et comme sin2 6 cos2 0 dans le second.

En utilisant la formule

(18),

^{on établit facilement}

l’expression

^{de a en -fonction de}

A, e*,

^r4 > ou

r2 >.

Un

exemple

^de

spectre

obtenu dans les conditions

pr6c6dentes

lors d’une mesure de R. P. A. sur un

cristal de

MgO

^{contenant des}

impuret6s

^{de eF+ + et}

de N i+ + est donne ci-dessous

[16] (fig. 3).

^{Le cristal}

contient une

proportion

de 10--6 de Fe++ et de 10-3 de Ni+ +. Le

spectre

^{est obtenu a 4 OK. La}

frequence

des ultrasons est de 9 375 MHz. Les raies AM ⁼ 2 du fer

(985 G)

^{et du nickel}

(1530 G)

^{sont tres visibles.}

La raie AM = 1 du fer

(1930 G) ^est

^{faible. La}

raie AM ⁼ 1 du nickel

(3060 G)

^est tres visible.

Conclusion. ^-

Ainsi,

^{la mesure}

exp6rimentale

^{de a}

[10],

^...

[17] permet

de recueillir de nombreuses indi- cations sur le

champ cristallin,

^{notamment sur les}

parametres r2 >,

^r4 >,

ee*,

^{sur le modèle}

adopt6,

^sa

validité,

^{sur la} deformation dei la maille ainsi que ^sur les fonctions d’ondes des niveaux

I’a

^>

et §b

> entre

lesquels

^{se fait la} transition.

BIBLIOGRAPHIE [1] ^WINTER

(J. M.),

^J.

Physique, 1965, 26,

^n° 1, ^41.

[2] ^MARGERIE

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