Vieillissement radiochimique

2.1.1. Description du dispositif

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Les irradiations par rayonnement gamma ont été effectuées à Arc Nucléart (Atelier Régional de Conservation Nucléart) au CEA de Grenoble. L’enceinte d’irradiation utilisée est le dispositif INTI : celui-ci permet l’irradiation en piscine sous atmosphère contrôlée dans un conteneur cylindrique tournant, assurant une très bonne homogénéité des doses. L’atmosphère à l’intérieur du conteneur d’irradiation est renouvelée constamment au cours de l’irradiation par balayage de gaz, dans notre cas il s’agit d’oxygène. Les sources installées en couronne autour du conteneur de 17 cm de diamètre utile restent fixes au fond de la piscine. Les sources utilisées sont des sources scellées de ⁶⁰Co, émettrices de rayonnement gamma. Pour nos besoins, le dispositif sera chargé avec 3 sources de ⁶⁰Co, permettant d’obtenir un débit de dose d’environ 1 kGy/h dans l’air sur une hauteur de plus de 35 cm.

Les échantillons seront superposés sur un porte-échantillon en métal de 33 cm de haut. Les plaques seront maintenues par du fil métallique (kanthal : alliage fer, chrome, aluminium), permettant la circulation de l’atmosphère entre les plaques.

Figure 7 – Echantillons et porte-échantillons (schéma de principe) 2.1.2. Dosimétrie

Les débits de dose réels ont été déterminés préalablement à l’irradiation des échantillons, à l’aide de dosimètres de type PMMA (poly-méthylméthacrylate) à lecture optique. Nous avons utilisé plus particulièrement les dosimètres de types ‘’Red Perspex’’ fournis par HARWELL Dosimeters Ltd, fiables et précis. Ils seront placés dans le conteneur chargé de manière à simuler les échantillons dans les conditions de l’expérience. Pour cela, nous avons utilisé le

Dimension plaques polymère : 75mm x 75mm

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porte-échantillon chargé avec des plaques simulant les échantillons (plaques de PVC de dimensions 75mmx75mmx1mm). Lus après 24 heures, ils permettront de déterminer très précisément le temps d’irradiation nécessaire pour atteindre les doses de références de 50, 165, 300 et 510 kGy.

Type de dosimètre Red 4034 Perspex Domaine de dose : 5 kGy à 50 kGy Longueur d’onde pour la mesure

de la densité optique : ^{530 nm} Reproductibilité de la variation

d’absorbance sur un lot de dosimètre :

2 %

Précision typique attendue compte tenu de l’ensemble de la chaîne de mesure :

5 à 10 %

Tableau 3 : Propriétés des dosimètres « Red Perspex »

La dosimétrie finale de l’essai est obtenue en multipliant le temps réel d’irradiation par le débit de dose ainsi déterminé. La chaîne complète de l’ensemble des moyens de mesure permet d’atteindre une précision de ± 10 % sur cette dose.

Voici la dosimétrie obtenue :

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 32 34 0,75 0,80 0,85 0,90 0,95 1,00 1,05 1,10 ZONE 3 ZONE 1 BIS ZONE 2 ZONE 1 D é b it d e D o se (kGy /h )

hauteur (cm) _{Sur l'axe du conteneur} Le long du conteneur

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La figure 8 présente les débits de dose mesurés en fonction de la hauteur du conteneur. « Sur l’axe du conteneur » signifie que les dosimètres ont été placés sur les différentes plaques de PVC et « le long du conteneur » que les dosimètres ont été disposés perpendiculaires aux plaques de PVC. Pour calculer les débits de dose moyens pour chaque zone, nous avons utilisé les données obtenues sur l’axe du conteneur.

Ainsi nous avons séparé notre porte-échantillon en 4 zones. Voici les débits de dose moyens pour chaque zone :

Débit de dose (kGy/h) Zone 1 0,94 Zone 2 1,02 Zone 1 bis 1 Zone 4 0,9

Tableau 4 : Doses moyennes obtenues pour chaque dose

Les échantillons d’une même dose ont été installés dans la même zone, afin d’assurer les mêmes débits la zone 1 sera découpée (de 0 à 8cm et de 18cm à 20cm).

2.1.3. Déroulement de la première campagne d’irradiation à température ambiante

Echantillons Début 1er Retrait 2ème Retrait Echantillons 3ème Retrait 4ème Retrait Temps (J/h/min) 0 2j 5h 26 min 12j 6h 39min 19j 39min 23j 5h 41min

Zone 1 Lot 50 kGy 0 50

Zone 2 Lot 300kGy 0 54,4 300 Lot 165kGy 165

Zone 1

bis Lot 50kGy 0 53,5

Zone 3 Lot 510kGy 0 48,2 272,9 418,9 510

Tableau 5 : Doses (en kGy) subies par les différents lots au cours des séances d’irradiations

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Les échantillons ont été installés dans le porte-échantillon lui-même déposé dans le dispositif. Les essais ont été menés sous atmosphère contrôlée (oxygène) avec circulation, et à température ambiante, le dispositif étant « thermostaté » par l’eau de la piscine (environ 18°C). L’irradiation a été lancée pour atteindre la première dose de référence à 50 kGy. A l’issue de cette première période d’irradiation, les échantillons correspondants à cette dose ont été prélevés du porte-échantillon. L’irradiation a ensuite repris jusqu’à atteindre un cumul de 300 kGy sur les échantillons restés dans le porte-échantillon. A l’issue de cette seconde période d’irradiation, les échantillons correspondant à cette dose cumulée ont été prélevés. De nouveaux échantillons pour qui la dose cumulée doit atteindre 165 kGy ont été alors mis en place. L’irradiation a repris pour atteindre cette dose et les échantillons correspondant à cette dose ont été enlevés. Finalement les échantillons présents depuis le début des irradiations ont été prélevés un peu plus tard pour obtenir la dose 510 kGy.

Au total, ce sont 36 échantillons qui ont été irradiés pour chacune des quatre doses (50 kGy, 165 kGy, 300 kGy et 510 kGy), suivant le tableau expérimental ci-dessous.

2.1.4. Déroulement de la seconde campagne d’irradiation à 80°C

Pour les mêmes doses d’irradiations avec un débit de dose identique, d’autres échantillons ont été irradiés dans les mêmes conditions : circulation d’oxygène en permanence, dépôt et récupération des échantillons… mais l’enceinte a été thermostatée à 80°C. Les raisons du choix de la température d’irradiation seront données dans le dernier article.

2.2. Vieillissement thermique

Afin d’effectuer une comparaison avec la campagne d’irradiation à 80°C, une campagne de vieillissement thermique à 80°C a été réalisée. Celle-ci s’est effectuée dans une étuve ventilée pour des temps identiques à ceux réalisés lors de la campagne d’irradiation.

3. Méthodes d’analyses