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PARTIE 1 : Synthèse bibliographique

4. Conclusions & Perspectives

Figure 26 à gauche : Evolution du module élastique avec la dose d’irradiation du matériau

POE/ATH ; Figure 26 à droite : Evolution de l’allongement à la rupture avec la dose d’irradiation pour le même matériau

4. Conclusions & Perspectives

Aujourd’hui, il n’existe pas de modèle permettant de décrire le vieillissement des polymères en général. En effet, si la loi d’Arrhenius présente un caractère universel, celle-ci s’avère non applicable dans de nombreux cas. Et les derniers modèles mis au point s’appliquent en général à un type de matériau. En outre, pour des raisons de résolutions analytiques, il est impossible de prendre en compte toutes les réactions possibles se produisant lors du vieillissement du matériau. Il est donc nécessaire de faire bon nombre d’hypothèses pour établir la prédominance ou la faible importance de certaines réactions afin de limiter le problème. Et ce travail requiert la prise en compte de la combinaison de plusieurs paramètres propres au matériau vieilli (nature, microstructure…) et aux conditions de vieillissement (température, atmosphère…).

De plus, le passage des mécanismes de vieillissement aux propriétés macroscopiques se révèle particulièrement délicat. En effet il est clair que l’évolution des propriétés mécaniques au cours du vieillissement est régie par les cinétiques de réticulation et de scissions de chaînes. En effet, pour des matériaux semi-cristallins comme les EPDM, si l’évolution du module élastique au dessus de leur température de fusion de cristallites (90°C) permet de déterminer la cinétique de dégradation du matériau, le comportement à la rupture semble plus complexe. Il paraît donc indispensable de pouvoir quantifier le réseau tridimensionnel de l’élastomère au cours du vieillissement pour comprendre l’évolution de son comportement à la rupture. A 25°C (en présence d’une phase cristalline), il est également nécessaire de comprendre le rôle de la phase de la cristalline, de connaître son évolution au cours du vieillissement et d’établir la relation entre la dégradation éventuelle de cette phase et celle de la phase amorphe, ce qui permettra sans doute de mieux comprendre le comportement mécanique à température ambiante (module élastique – rupture).

Dans le cadre d’applications industrielles, les polymères sont généralement chargés. Il a été mis en évidence que les propriétés mécaniques de ces matériaux résultent d’un complexe couplage charge-matrice (interactions charge-matrice et charge-charge) et que celles-ci ne peuvent malheureusement pas être déduites facilement de celles de la matrice. En effet, les interactions charge-matrice ou charge-charge peuvent jouer un rôle déterminant.

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Lors du vieillissement par irradiation, la présence de charges peut induire des modifications à différentes échelles :

Du fait de leur faible perméabilité, les charges peuvent modifier la diffusion de l’oxygène dans le matériau, il sera donc nécessaire de vérifier ce paramètre dans cette étude.

Ensuite la dégradation de la matrice, voire celle des charges pourra directement influer sur le couplage charge-matrice si particulier des élastomères chargés. Cependant aucune étude ne concerne le vieillissement des EPDM chargés silice ou ATH et dans ces cas précis, la nature des interactions charges-matrice est très différente de celle observée pour les PDMS chargés silice par exemple. En effet, le renforcement d’une matrice EPDM par des charges silice ou ATH est généralement complexe du fait des faibles interactions polymère-charge et nécessite dans le cas d’applications industrielles l’ajout d’agent de couplage. Même si les mécanismes de dégradation des ces élastomères chargés sous irradiation devraient être quasi-similaires de ceux observés pour la matrice, tout le problème réside dans l’incidence de ces coupures de chaînes ou réticulations dans de tels matériaux : est ce que les phénomènes de coupures de chaînes ou de réticulation seront localisés ou contraire complètement aléatoires ? Quelles seront les conséquences sur les interactions charges-matrice, charge-charge et donc globalement sur les propriétés mécaniques ?

Comme la matrice étudiée est semi-cristalline et qu’il a été mis en évidence que pour certains matériaux, l’introduction de charges peut modifier la cristallisation des matériaux, il s’agira d’un point à vérifier. De plus comme l’évolution de la phase cristalline durant l’irradiation semble être différente de la matrice du matériau chargé, il paraît également déterminant de consacrer une partie de notre étude à l’évolution de la phase cristalline de nos matériaux pendant leur vieillissement par irradiation.

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