Traitement des données

3.4.1 Choix du programme d’intégration

Il existe un large choix de programmes qui permettent de traiter des images de diffraction des

rayons X : HKL2000, EVALCCD, XDS, CrysAlisPRO, Apex2, etc. Chacun propose des

spécificités propres, mais tous ont en commun le fait qu’ils ont été créés et développés pour intégrer des intensités sur des images de diffraction mesurée avec des détecteurs à détection indirecte ne faisant pas de comptage de photon (cf. Chapitre 1). On peut quand même les utiliser pour traiter les images d’XPAD et les résultats obtenus sont très satisfaisants. Néanmoins, il est nécessaire de se poser des questions sur la pertinence des méthodes d’intégration utilisées par ces logiciels appliquées aux détecteurs à pixels hybrides. En particulier, pour l’estimation des erreurs

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sur les intensités, car si les mesures par intégration analogique dans des puits de potentiels sont très bruitées, les mesures par comptage de photon ne le sont pas du tout.

Pour intégrer les images du détecteur XPAD, il nous faut un programme qui puisse gérer une stratégie de mesure avec des angles kappa (κ) différents pour atteindre la complétude des mesures de diffraction sur des cristaux de petites molécules. C’est pour cette raison que le programme XDS (Kabsch, 1988, 2010) a été éliminé, et ce malgré l'existence dans ce logiciel de formats spécifiques pour les détecteurs à pixels hybrides (format pour Pilatus). Ce programme est plutôt utilisé pour le traitement de données de diffraction de cristaux de protéines pour lesquelles il donne de très bons résultats y compris avec des détecteurs à pixels hybrides (Mueller et al., 2012). Nous ne l’avons pas utilisé pour XPAD.

Actuellement, les deux programmes permettant le traitement de jeux de données multi-κ les plus

utilisés sont CrysAlisPRO développé par la société Agilent (Meyer, 1998, Agilent, 2010) et

APEX2 développé par la société Bruker (Bruker AXS, 2012). APEX2 n’a pas été retenu car il ne propose pas d’importation d’images à un format propre à l’utilisateur, et d’autre part il encapsule

le programme d'intégration SAINT qui utilise des algorithmes de type profile fitting, méthode que

nous avons décidé de ne pas utiliser (§ 3.3.1).

Nous avons finalement retenu le logiciel CrysAlisPRO pour traiter les images du détecteur XPAD.

Il est possible avec ce logiciel d’importer les images d’XPAD dans un format universel dit

esperanto en y intégrant les données du diffractomètre dans un entête au format ASCII. Ce format d’image est décrit au paragraphe 3.4.3. Plusieurs programmes ont été écrits au laboratoire en langage Python ou Labview pour mettre en forme les images du détecteur XPAD et les écrire dans

ce format esperanto lisible par le logiciel CrysAlisPRO (Paul Allé, Pascal Parois et Pierre Fertey).

De plus, CrysAlisPRO, très utilisé par la communauté des cristallographes, bénéficie de nombreux

outils de traitement des images particulièrement pertinents et souples qui permettent de bien s’adapter à un diffractomètre prototype tel que le nôtre.

3.4.2 Traitement des pixels mal calibrés

Comme on l’a vu au chapitre 2, avant de pouvoir être exploitées par les logiciels d’intégration, les images du détecteur XPAD doivent subir un certain nombre de traitements : correction des pixels

élargis sur les colonnes interchip, cartographie des pixels mal calibrés ‘chauds’ ou ‘froids’ et

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doivent être considérés avec la plus grande attention, il convient de les repérer et de les déclarer convenablement au programme d’intégration. Comme pour les détecteurs de type ‘CCD’ ou

‘APS-CMOS’, il faut attribuer à ces pixels la valeur de -2 pour que le programme CrysAlisPRO ignore

ces pixels lors du traitement des images.

3.4.3 Ecriture des images au format esperanto

Les images enregistrées par le PC de contrôle du détecteur XPAD ne contiennent pas d’information sur les positions du goniomètre, le temps de pose, la largeur du scan, la distance cristal-détecteur, etc. autant d’informations nécessaires à l’indexation puis à l’intégration de l’intensité des réflexions mesurées. Pour les autres détecteurs commerciaux présents sur le marché, toutes ces données sont écrites dans un entête du fichier image. Ce dernier est ainsi lu par le logiciel d’intégration. Il faut donc introduire ces données pour les images d’XPAD. C’est ce que

nous avons fait en ajoutant un entête à chaque fichier image pour les mettre au format esperanto.

L’entête est donné ci-après à titre d’illustration :

ESPERANTO FORMAT 1 CONSISTING OF 25 LINES OF 256 BYTES EACH IMAGE 580 580 1 1 "AGI_BITFIELD" SPECIAL_CCD_1 1.00 0 0 1.00 0.00 0.00 SPECIAL_CCD_2 0 0 0 0 0 SPECIAL_CCD_3 0 0 0 0 0 SPECIAL_CCD_4 0 0 0 0 0 0 0 0 SPECIAL_CCD_5 0.00 0.00 0.00 0.00 TIME 10.000 0.000 0.000 MONITOR 0 0 0 0 PIXELSIZE 0.13000 0.13000 0.30000 TIMESTAMP "Tue Jun 10 18:16:48 2014" GRIDPATTERN "" STARTANGLESINDEG 20.00000 32.00000 10.00000 45.00000 ENDANGLESINDEG 20.50000 32.00000 10.00000 45.00000 GONIOMODEL_1 0.16300 0.00000 0.00000 0.00000 0.00000 289.00000 213.00000 50.00000 0.00000 50.00000 GONIOMODEL_2 0.20000 0.71594 0.00000 0.00000 WAVELENGTH 0.70930 0.71359 0.71073 0.63229 MONOCHROMATOR 0.500000 SYNCHROTRON ABSTORUN 0

HISTORY "dc rit Version 1.171.37.34c (release 10-06-2014 CrysAlis171 .NET)"

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Figure 3.12 : Rappels des traitements des fichiers images à la sortie du programme XPAD (en

grisé, cf. Chapitre 2) et écriture des images esperanto avant l’entrée dans le programme

d’intégration CrysAlisPRO

3.4.4 Gestion des zones aveugles-stratégie de mesure

La discontinuité entre les modules du détecteur XPAD rend plus complexe la détermination et l’optimisation des stratégies de mesure. En effet, les détecteurs 2D habituels offrent généralement une surface de détection ‘continue’ permettant de satisfaire plus facilement les critères de complétude, de résolution et de redondance. Au moment du montage du cristal, l’orientation de celui-ci sur le goniomètre est quelconque. C’est pourquoi les logiciels des diffractomètres commerciaux proposent de calculer, a priori, une stratégie de mesure en intégrant ces critères à partir d’une matrice d’orientation du cristal. Nous n’avons pas poussé le développement du logiciel de pilotage de notre diffractomètre prototype jusqu’à réaliser un programme de prédiction de stratégies de mesure. C’est une tâche complexe et qui n’était pas indispensable à la réalisation des premières mesures avec XPAD. C’est pourquoi j’ai mis au point des stratégies de mesure empiriques en tenant compte des contraintes géométriques sur les mouvements du goniomètre (distance cristal-détecteur, angle oméga limité par le bras kappa) pour éviter les situations de

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collisions. Des stratégies de mesure ‘types’ ont été établies. Elle permettent de mesurer l’ensemble de la sphère d’Ewald, avec une redondance suffisante pour les systèmes cristallins présentant une

symétrie au moins supérieure à celle du groupe ponctuel 2/m, et jusqu’à une résolution assez haute

de 1.3 Å^-1 environ (θmax = 65° à la longueur d’onde du Mo). Pour les plus basses symétries,

atteindre la complétude sera plus délicate et nécessite plus de temps. Cette limitation d’XPAD pour les mesures exigeantes en termes de multiplicité et pour atteindre une bonne isotropie dans la mesure des réflexions multiples pourra être levée en réduisant les espaces aveugles inter modules et en augmentant la surface de détection. Dans notre cas, sans changer de boîtier, on peut rajouter jusqu'à 4 modules aux quatre déjà présents dans notre détecteur. Par ailleurs, le montage horizontal des modules donne des espaces aveugles horizontaux et perpendiculaires à l’axe θ du goniomètre. Il serait intéressant de modifier cette configuration dans l’avenir en montant les modules verticalement, on aurait alors des espaces inter modules parallèles à l’axe θ, ce qui permettrait de pouvoir mesurer les réflexions perdues dans ces espaces avec deux positions de θ judicieusement choisie en fonction de la distance cristal-détecteur.

Une optimisation des stratégies de mesure devra se faire dans le futur, par exemple en utilisant des algorithmes existants dans les programmes de pilotage des diffractomètres commerciaux et en les adaptant au détecteur XPAD. Ce développement peut s'avérer très important, pour certaines mesures en temps résolu, pour pouvoir mesurer une série de réflexions en un minimum de temps et ainsi limiter le nombre de cycle pompe-sonde que l’on fera subir à l’échantillon pour éviter qu'il ne se détériore. La prédiction de la position de ces réflexions sur une zone active du détecteur est possible en utilisant la matrice d’orientation du cristal, mais il reste à la programmer pour pouvoir l’utiliser facilement dans le programme de collecte des données.