TmSe

La dépendance en température de la chaleur spécique de TmSe a été mesurée dans une grande gamme de pression (1 à 14 GPa). Les données brutes ont été tracées gure 3.11 pour quelques pressions. Le module tout comme la phase montre une claire anomalie magnétique à la transition. La mesure a été eectuée à basse fréquence, c'est pourquoi l'anomalie magnétique est vue dans la phase sous forme d'un pic négatif. Un deuxième pic positif est observé (surtout à basse pression) à l'intérieur du grand pic négatif ; en sachant que l'anomalie de chaleur spécique est très importante dans le composé TmSe (voir la gure 3.10) ce nouveau pic peut tout à fait s'expliquer dans le cadre du modèle simple précédemment décrit (voir page 49 au chapitre 2). En eet, une énorme variation du paramètre Cω peut faire passer le système du régime basse fréquence au régime haute fréquence montrant ainsi à la fois un pic négatif, et un pic positif intriqué dans celui-ci. En fait, une simulation[Méasson, 2005] utilisant des paramètres physiques cohérents retrouve ce double pic.

Quoi qu'il en soit, l'aspect négatif du pic sur la phase, montre bien que nous sommes au départ dans le régime basse fréquence où la correction avec la phase est supposée s'appliquer. Cependant, puisque le signal est énorme sur le module, et puisque nous passons facilement d'un régime à l'autre, cela signie que nous sommes à relativement haute fréquence dans la partie basse fréquence. La situation est similaire à celle de la cellule #2 de SmB6. En eet, il a été vérié que le signal obtenu avec la

correction de phase n'était pas signicativement diérent du signal obtenu en prenant l'inverse du module (Voir Annexe). Cet eet peut notamment être expliqué du fait qu'autour de −Π

2 le sinus n'est

Chapitre 3- Observation du magnétisme d'autres systèmes à valence intermédiaire

Fig. 3.11 : Données brutes mesurées pour TmSe, pour quelques pressions représentatives (1.5, 5, 7.6 et 11.2 GPa.). Le module a été renormalisé à haute température ; c'est pourquoi les lignes ont l'air d'être continues après l'anomalie de chaleur spécique.

de la chaleur spécique d'après l'équation 2.6 décrite page 48. Quelques courbes de chaleur spécique sont représentées gure 3.12.

L'anomalie de TmSe est très bien dénie et très piquée, il sera donc aisé d'en extraire une tempéra- ture d'ordre précise. Pour dénir la température d'ordre nous avons choisi de prendre le maximum de l'anomalie, an de rendre la procédure plus facile et plus able quand l'anomalie devient moins nette. Il n'était pas surprenant de trouver ce genre d'anomalie piquée pour les basses pressions, puisque nous avions déjà vu que l'anomalie de chaleur spécique de TmSe à pression nulle était très importante. Ce- pendant, nous observons un élargissement très important inattendu de l'anomalie lorsque la pression augmente. Ceci se produit pour des pressions bien inférieures à 10 GPa, lorsque les conditions dans la chambres de pression sont supposées être toujours très hydrostatiques (moins de 0.1 GPa de va- riation dans la cellule[Thomasson, 2004]). Cet élargissement ne peut certainement pas être expliqué par des inhomogénéités de pression puisque dTN

dp est petit. Cet eet qui a donc l'air d'être purement

expérimental sera expliqué dans la section suivante.

Un phénomène intéressant concerne les mesures à haute pression. La gure 3.13 montre C T pour

les pressions au delà de 10 GPa. Ces données indiquent clairement un léger splitting  de l'anomalie magnétique qui peut être bien suivi sous pression. Certes, ces mesures sont très bruitées, et cet eet apparaît lorsque le signal a très fortement chuté, mais la régularité avec laquelle ce dédoublement est suivi en pression nous laisse penser qu'un véritable phénomène physique se trouve sous-jacent.

Le diagramme de phase déduit de toute ces mesures est représenté gure 3.14. Il peut être divisé en trois parties. À basse pression, l'évolution de TNest assez plate. En fait, un maximum est observé pour

1.3 GPa. Ensuite un changement brutal de la pente se produit aux alentours de 3 GPa correspondant à la pression de transition entre la phase isolante et antiférromagnétique de type 1 vers une phase métallique et antiférromagnétique de type 2. Cette seconde structure magnétique est caractérisée par une augmentation linéaire de TNavec la pression. Enn, à très haute pression, le diagramme de phase

semble indiquer deux phases successives.

À basse pression, nos résultats sont complètement cohérents avec les mesures de résistivité [Ribault et al., 1980], [Ohashi et al., 1999] et [Ohashi et al., 2001] déja eectuées. L'obser- vation importante est l'augmentation continue de TNavec la pression à haute pression. Contrairement

3.2. La famille des composés à base de Thulium.

Fig. 3.12 : Évolution de la chaleur spécique de TmSe sous pression. Les données ont été renormalisées à haute température et tracées pour 1.5, 5, 7.6, 11.2 et 13.1 GPa.

Chapitre 3- Observation du magnétisme d'autres systèmes à valence intermédiaire

Fig. 3.14 : Diagramme de phase (p, T). Les carrés représentent le maximum de chaque anomalie de chaleur spécique et les cercles représentent le deuxième maximum observé à haute pres- sion. La ligne pointillée représentent la transition de phase correspondant au changement de pente. Les références existantes ont été ajoutées : Ribault et al[Ribault et al., 1980] et Ohashi et al[Ohashi et al., 1999, Ohashi et al., 2001] pour la résistivité ; Mignot et al[Mignot et al., 2000] pour les mesures de neutrons

3.2. La famille des composés à base de Thulium.

Fig. 3.15 : Données brutes mesurées pour le composé TmS. Le module a été tracé pour 1.8, 11.3 et 18.7 GPa. Le signal a été suivi jusque très haute pression mais au nal il disparaît comme l'atteste la courbe a 18.7 GPa. Le comportement de la phase a aussi été détaillé : les mesures a haute fréquence (800 Hz) et basse fréquence (200 Hz) ont été comparées et suivies sous pression de 1.8 à 2.7 GPa. Pour la gure, les phases ont été arbitrairement décalées.

à de précédentes mesures qui avaient montré une discontinuité dans la température d'ordre aux alen- tours de 6 GPa[Mignot et al., 2000], d'après nos données qui sont de la résolution de quelques kilobars seulement, aucune anomalie n'est visible dans la courbe TN(p). En fait, notre observation

est cohérente avec une vue binaire du problème où la transition à 3 GPa sépare deux régimes bien diérents, et aucune autre anomalie n'est attendue vers 6 GPa. Des mesures récentes de diraction neutronique[Mignot et al., 2000] conrment cette idée puisque aucun changement n'est visible dans l'allure de TN (p)(même si seulement trois points ont été mesurés, ils sont bien alignés) mais surtout

aucun changement de structure n'a été mis en évidence à 6 GPa. Il est fort probable que la transition soudaine observée par le groupe d'Ohashi et al. soit due à une perte expérimentale des contacts sous pression.

Finalement, l'anomalie de chaleur spécique semble se dédoubler à haute pression (p > 10 GPa). L'évolution de la forme du signal est détaillée dans la gure 3.13. L'origine de ce splitting et de l'apparition d'une nouvelle phase n'est pas claire. Cette observation nous motive dans l'étude de TmS qui peut être vue comme analogue à TmSe sous haute pression. De plus, dans le composé TmS, deux phases magnétiques diérentes ont été mises en évidence sous une pression de l'ordre de 5 GPa[Ohashi et al., 2000]. Il pourrait être envisageable qu'aux alentours de 10 GPa, TmSe rattrape plus ou moins le comportement de TmS sous pression plus faible.