Partie I : La fracturation une problématique complexe : nécessité d’une approche multiéchelle
3. Taux de fracturation : une réponse opérationnelle au terme surfacique
3.3. Taux de fracturation utile
Le taux de fracturation peut également être déduit de la quantité de verre altéré dans des tests de lixiviation, via l’hypothèse d’une vitesse d’altération donnée selon l’équation suivante :
t
S
QVA
TF
externe donnée altération
Cette formulation illustre la dépendance du taux de fracturation avec la vitesse d’altération considérée. Ainsi, il existe plusieurs taux de fracturation suivant le régime d’altération.
La quantité de verre altéré (QVA) est calculée le plus généralement par l’intermédiaire de la concentration de bore relâché en solution.
Le taux de fracturation peut ainsi être déterminé par l’intermédiaire de tests de lixiviation en dynamique, avec un renouvellement permanent de la solution (« Soxhlet Gros Bloc »), ou bien en statique, sans renouvellement de la solution.
3.3.1. Taux de fracturation utile estimé par test de lixiviation en Soxhlet
Le principe d’un Soxhlet induit un renouvellement permanent de la solution. Le bouilleur, dont la température est imposée à 100 °C, maintien l’eau en ébullition. Cette dernière se dépose sur le condensateur avant de s’écouler dans la nacelle, qui se vide par débordement (voir Figure I - 9).
Figure I - 9 : schéma d'installation d'un "Soxhlet Gros bloc".
Les tests effectués grâce à ce type d’appareillage à partir des années 1980 (Minet et al, 1999) sur des blocs de verre de type R7T7 permettent de déterminer la quantité de verre altéré au
cours du temps. En connaissant la vitesse initiale d’altération du verre (V0) qui est maintenue
sur la surface externe du colis dans un Soxhlet Gros Bloc, il est possible de calculer un taux de facturation utile par l’intermédiaire du rapport suivant : QVA/(V0 Sexterne t)
Les différentes expériences effectuées sur des blocs de verre de type R7T7, soit contenus dans un panier percé (le bloc est maintenu dans son conteneur qui est troué pour permettre l’accessibilité de l’eau au bloc, voir Figure I - 10), soit démoulés et disposés en vrac dans le Soxhlet, ont donné des taux de fracturation respectifs de 5 (bloc maintenu dans son conteneur) et 25-65 (bloc en vrac).
Figure I - 10 : image d'un colis de verre de type R7T7 dans un panier percé.
Il est à noter que les essais sur du verre en vrac permettent d’évaluer la fracturation totale en rendant une proportion notable des fractures immédiatement accessibles à l’eau. En outre, ce taux de fracturation est plus important que celui obtenu pour un bloc maintenu dans un conteneur, car un plus grand nombre de fissures est rendu directement accessible. Ceci souligne l’importance des phénomènes de transport.
Ces résultats sont du même ordre de grandeur que ceux obtenus par caractérisation à sec de la fracturation effectuée par tomographie avec une résolution de 0,1 mm et par tri granulométrique (voir paragraphe § 3.2).
3.3.2. Expériences de lixiviation en statique sur bloc échelle 1
Des tests de lixiviation menés sur des blocs de taille industrielle contenus dans un panier percé, permettant l’accessibilité de l’eau au verre, ont été réalisés en statique (sans renouvellement d’eau) sur plusieurs années, afin d’étudier l’altération en milieu confiné. Un premier test a été réalisé dans un « Soxhlet Gros Bloc » adapté entre 1996 et 1999 dans 320 litres d’eau à 90°C sur le bloc H95CV07 (Minet et al., 2001). Des prélèvements ont été effectués pour déterminer les quantités d’éléments relâchés par le verre au cours du temps. L’évolution des concentrations en solution des éléments majeurs et traceurs du verre (Si, B, Na, Li, Mo) est donnée dans la Figure I - 11.
0 50 100 150 200 250 0 200 400 600 800 1000 1200 durée (jours) c o n c e n tr a ti o n s ( m g /l ) 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 p H B Na Li Mo pH
Figure I - 11 : évolution des concentrations en éléments majeurs au cours du temps (à 90 °C) pour le bloc H95CV07 en soxhlet. Les flèches rouges correspondent à des ajouts d’eau.
Les résultats montrent une courbe présentant trois phases d’altération : un ralentissement de l’altération entre 0 et 400 jours puis une reprise d’altération apparente entre 400 et 730 jours et enfin un régime de saturation. Ces observations tendent à mettre en évidence un effet d’échelle, lié à la diffusion dans les fissures (Minet et al., 2001). Néanmoins, ces conclusions sont à relier aux phases d’évaporation, imposant des rajouts d’eau indiqués en Figure I - 11. En effet, il est important de signaler que suite à ces phénomènes d’évaporation au cours du test de lixiviation, le bloc a été partiellement mis à nu, pouvant induire des biais dans l’essai. Les concentrations présentées en Figure I – 11 ont été corrigées des variations de volume liées à l’évaporation. Malgré la prise en compte de ces biais, il est difficile d’interpréter les données expérimentales obtenues. Néanmoins, l’analyse à des temps courts permet d’estimer un taux de fracturation de 6 (Godon et al., 1999). Cette valeur est proche de celle obtenue en mode Soxhlet (voir paragraphe § 3.3.1).
La mise en place d’un autre test de lixiviation en statique, via un dispositif spécifique d’altération (ALISE : Appareillage de Lixiviation en Statique Electrique), souligne également la difficulté d’interpréter finement les données expérimentales, lorsque celles-ci résultent d’un couplage complexe entre chimie et transport dans un réseau de fissures mal caractérisé. Le dispositif d’altération a été conçu pour augmenter le rapport S/V (surface de verre sur volume d’eau) par rapport au "Soxhlet gros bloc modifié" et atteindre rapidement des conditions dites de saturation. Un bloc d’échelle industrielle est ainsi altéré en présence d’une faible quantité d’eau (environ 30 litres) à 105 °C. Le chauffage de l’appareillage est assuré par deux colliers chauffants appliqués aux parois latérales. Une difficulté supplémentaire réside dans le fait que la température au sein du dispositif n'est pas parfaitement homogène. Même si la majeure partie du bloc reste à une température comprise entre 104 et 105 °C (et le point plus froid est à 102,5 °C, Minet et al., 2006), localement, des variations de quelques degrés ont été estimés, et ce, grâce au code de thermohydraulique Flux-Expert.