Travailler `a de telles ´echelles de temps et d’espace requiert une attention particuli`ere quant `a la synchronisation temporelle et la superposition spatiale sur toute la dur´ee des exp´eriences. En effet, la r´esolution en temps offrant l’acc`es `a l’aspect dynamique du ph´enom`ene physique ´etudi´e, elle implique une grande rigueur quant `a la satisfaction de la synchronisation pour ne pas engendrer d’artefacts dans l’analyse et l’interpr´etation des r´esultats. Il est aussi n´ecessaire de s’assurer que la partie sond´ee a bien ´et´e chauff´ee et donc de contrˆoler que les impulsions pompe et sonde sont superpos´ees spatialement.
4.2.1
Synchronisation temporelle
Une bonne synchronisation temporelle signifie que l’on connaˆıt pr´ecis´ement et que l’on contrˆole le d´elai temporel existant entre les impulsions pompe et sonde.
En amont des mesures d’absorption, et dans le but d’obtenir un ordre d’id´ee de l’´ecart temporel entre les deux impulsions pour une position de la Ligne `a Retard (LR) donn´ee, on peut se servir d’une cam´era `a balayage de fente. Un tel appareil permet de situer relative- ment deux impulsions laser dans le temps. Son principe de fonctionnement est le suivant : la lumi`ere qui arrive sur une photocathode est convertie en ´electrons, puis une ´electrode vient les disperser par un champ ´electrique dont la valeur varie dans le temps. Ces derniers impactent ensuite un ´ecran de phosphore o`u ils sont convertis en lumi`ere qui est d´etect´ee par une cam´era. Il en r´esulte une distribution des ´electrons caract´eristique de leur temps d’arriv´ee dans l’espace et dans le temps.
Dans la pratique, plusieurs ´etapes sont n´ecessaires en amont des mesures. Ces derni`eres ont pour but de caract´eriser la synchronisation dans le plan de l’´echantillon. Pour le mat´erialiser, on y met par exemple un bout de plastique. Sur ce plan, les photons X (cˆot´e sonde) arrivent au travers des polycapillaires P1 et P2. La cible de conversion X est ensuite remplac´ee par un miroir, et P1 et P2 sont enlev´es du chemin optique. On se retrouve alors avec une impul- sion lumineuse qui mat´erialise le d´elai des photons X ainsi que la transmission au travers du plastique. Du cˆot´e de la pompe, on s’int´eresse `a la diffusion `a ce niveau. On envoie ensuite ces deux impulsions pompe et sonde sur la cam´era `a balayage de fente (plac´ee le long de l’axe
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Figure 4.8 – Synchronisation temporelle pr´eliminaire aux mesures de spectresXANES
avec la cam´era `a balayage de fente.
de l’impulsion sonde en sortie de l’enceinte XANES#2) pour une valeur de Ligne `a Retard fix´ee. En r´eit´erant ces mesures pour plusieurs valeurs de la ligne `a retard et donc plusieurs d´elais pompe-sonde, on peut ´etablir pour quelle position de la ligne `a retard les impulsions sont synchronis´ees. Cette d´emarche est illustr´ee sur la Figure 4.8 pour deux valeurs de la Ligne `a Retard LR = 12 et 20 mm. Sur l’image de gauche `a LR = 12 mm, l’impulsion sonde arrive avant l’impulsion de chauffage, alors qu’`a LR = 20 mm elle arrive plus tard. On voit donc que la synchronisation temporelle dans ce cas se situe pour une valeur sur la ligne `a retard 12 mm < LR < 20 mm. Cette m´ethode permet une synchronisation d’une pr´ecision de quelques picosecondes, en partie limit´ee par la reproduction plus ou moins satisfaisante du trajet des photons X par une impulsion laser.
La synchronisation temporelle fine, et notamment la d´etermination du d´elai t0 absolu est
d´eduite de la dynamique des spectres r´esolus en temps. Elle n’est pas effectu´ee durant l’exp´erience mˆeme, mais correspond `a une ´etape intrins`eque `a l’analyse de l’exp´erience. Elle sera par cons´equent pr´esent´ee dans le chapitre 6 consacr´e aux r´esultats des exp´eriences r´esolues en temps.
Dans nos exp´eriences, c’est plutˆot la superposition spatiale qui est d´elicate et qui impose un contrˆole permanent. En effet, des variations `a ce niveau entraˆınent irr´em´ediablement des changements dans la synchronisation temporelle du fait des trajets suppl´ementaires ou raccourcis induits pour les impulsions pompe et sonde. A cela s’ajoute le risque d’une sonde d’´etats non chauff´es.
4.2.2
Superposition spatiale
La superposition spatiale est surveill´ee pendant toute la dur´ee de l’exp´erience, que ce soit pendant les acquisitions ou les changements d’´echantillons. On pr´esente ici les diff´erentes techniques permettant la maˆıtrise de la superposition dans l’espace des deux faisceaux. Il est `a noter que la qualit´e de l’imagerie des ´echantillons a ´et´e consid´erablement am´elior´ee entre les deux exp´eriences deXANESr´esolues en temps. Toutefois, les protocoles de contrˆole de la superposition spatiale pr´esent´es ici ont ´et´e appliqu´es dans les deux cas, avec par cons´equent une plus grande pr´ecision lors de la seconde exp´erience.
Au d´ebut de l’exp´erience :
En d´ebut d’exp´erience, on superpose les impulsions par balayage spatial d’un trou ef- fectu´e sur l’´echantillon par le faisceau pompe. Plus pr´ecis´ement, on balaye l’´echantillon dans les directions horizontale et verticale en gardant l’impulsion sonde fixe dans le but d’´evaluer la qualit´e de l’alignement des photons X par rapport au trou. On rep`ere ainsi l’´ecart qui existe entre le trou et la sonde et on le corrige finement avec une translation du polycapillaire
114 CHAPITRE 4 : STATION EXP ´ERIMENTALE XANES
Figure 4.9 – Superposition spatiale sur une zone de l’´echantillon ablat´ee par le fais- ceau de chauffage. Xmoteur et Ymoteur d´esignent respectivement les positions des mo-
teurs X et Y du porte ´echantillon. NT rans/Ref correspond `a la transmission mesur´ee des photons X. Une image du trou, mesur´ee apr`es cette proc´edure est aussi report´ee en haut `a droite : la couche de cuivre de l’´echantillon est ablat´ee, mais le substrat de plastique est toujours pr´esent.
P2.
On rappelle qu’en amont des deux enceintesXANES, l’impulsion pompe passe `a travers un diaphragme de diam`etre φ = 12,5 mm pour obtenir un profil top-hat et ainsi des bords francs, dans le but d’obtenir un chauffage aussi homog`ene que possible. Les optima d’´emission X dans les directions verticale et horizontale assurent une superposition spatiale `a ± 20 µm pr`es en g´en´eral, comme indiqu´e sur la Figure4.9.
Lors du changement d’´echantillon de cuivre :
Apr`es des s´eries de tirs sur un ´echantillon de cuivre, celui-ci devient inutilisable car trou´e sur son int´egralit´e. Il faut alors proc´eder au changement d’´echantillon. C’est une ´etape d´elicate et le fait de retirer et de remettre le porte-´echantillon en place donne forc´ement lieu `
a de l´egers d´ecalages dans le positionnement. Par exemple, les ´echantillons sont viss´es sur le porte-´echantillon, et le degr´e de pression exerc´e sur les diff´erents ´echantillons lors de cette ´etape peut varier quand on en place de nouveaux. Des variations `a ce niveau se r´epercutent notamment sur la position focale de l’´echantillon.
Cet aspect est effectivement tr`es sensible puisque les deux impulsions pompe et sonde ar- rivent sur l’´echantillon en sens oppos´es. Les r´epercussions d’un changement dans la position focale de l’´echantillon sur la r´esolution temporelle sont sch´ematis´ees sur la Figure 4.10.
On voit que pour un d´eplacement de δz sur la position focale et donc de δx sur la position du faisceau de chauffage sur l’´echantillon, le d´elai suppl´ementaire τf oc engendr´e au niveau
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Figure 4.10 – R´epercussion d’une erreur de positionnement de l’´echantillon dans son plan focal.
du d´elai pompe-sonde s’exprime comme : δz =
δx
tan θ et τf oc = δz
c (1 + cos θ) (4.1)
A titre d’exemple, si la position du faisceau de chauffage sur l’´echantillon varie de δx =
100 µm apr`es que celui-ci ait ´et´e chang´e, alors on a δz ∼ 175 µm, ce qui correspond `a τfoc ∼
1 ps de d´elai suppl´ementaire, ce qui est loin d’ˆetre n´egligeable.
Le syst`eme d’imagerie a notamment ´et´e instaur´e afin de qualifier au mieux ces d´eplacements ´eventuels de la position du faisceau de chauffage dans le plan de l’´echantillon. Avec ce dispositif, le faisceau r´efl´echi dans le plan de la cible est imag´e par une lentille de fo- cale ∼ 130 mm sur une cam´era ANDOR, pour v´erifier que la position spatiale de l’impulsion de chauffage sur l’´echantillon est constante. La position du faisceau sur la CCD a ainsi pu ˆetre contrˆol´ee entre chaque changement de cible, et recal´ee sur le rep`ere si n´ecessaire, avec une pr´ecision de ± 20 µm qui reste la r´esolution spatiale de ce dispositif. Cette pr´ecision de- meure beaucoup plus petite que la taille du trou (´egale `a la taille de l’impulsion de chauffage dans le plan de l’´echantillon), ce qui nous assure de toujours sonder une zone chauff´ee. A chaque changement d’´echantillon, ce dernier est aussi scann´e suivant ses 4 coins pour s’assu- rer qu’ils se situent tous dans le mˆeme plan, t´emoignant d’un serrage `a peu pr`es homog`ene de l’´echantillon sur le porte-´echantillon.
Pendant les s´eries de tirs :
Les fluences de chauffage dans le r´egime de la mati`ere dense et ti`ede sont la plupart du temps sup´erieurs aux seuils d’ablations des mat´eriaux. Apr`es chaque tir, l’´echantillon est donc d´etruit et doit ˆetre chang´e de position. Ici, on bouge avec les moteurs l’´echantillon sur des pas l´eg`erement sup´erieurs `a 1 mm, voire plus petits aux fluences les plus faibles. Cette motorisation, synchronis´ee avec le laser et parfois avec la motorisation conjointe de la cible de conversion X, est la principale limite `a notre taux de r´ep´etition. Celui-ci peut atteindre potentiellement 10 Hz, mais la motorisation des cibles l’abaisse `a ∼ 2 Hz. En effet, un shutter install´e en amont du laser ne s’ouvre qu’une fois le d´eplacement de la cible effectu´e.
De la mˆeme mani`ere que lors du changement d’´echantillon, la position spatiale du faisceau de chauffage est contrˆol´ee pendant les s´eries de tirs. Quelques dizaines d’images sont ainsi enregistr´ees, au mˆeme taux de r´ep´etition que les tirs, et on peut retracer l’historique de la position du faisceau pompe quand l’´echantillon est chauff´e. Quelques images obtenues pour
116 CHAPITRE 4 : STATION EXP ´ERIMENTALE XANES
Figure 4.11 – Contrˆole de la position de l’impulsion de chauffage sur l’´echantillon pendant une s´erie de tirs t1, t2, t3, t4. Le cercle pointill´e rouge indique une zone fixe de
la cam´era, donc de l’´echantillon imag´e.
4 tirs cons´ecutifs lors de cette ´etape de surveillance sont montr´ees sur la Figure 4.11. On peut y remarquer un l´eger changement dans la position initiale sur le 3eme` tir.
Cette proc´edure, mise en place uniquement dans la seconde exp´erience deXANESr´esolue en temps, a permis d’´etablir un d´eplacement transverse maximum de ± 60 µm tout au long de l’exp´erience, t´emoignant d’une grande maˆıtrise dans la superposition spatiale. Cette faible valeur devant φchauf f age = 1 mm FWHM et φX = 300 µm FWHM garantit aussi ici la sonde
d’une zone effectivement chauff´ee. De plus, ce d´eplacement induit selon la relation 4.1 un d´elai suppl´ementaire maximal τf oc = 650 fs.
Apr`es une s´erie de tirs : Une fois l’´echantillon chauff´e par l’impulsion pompe, on ef- fectue une derni`ere s´erie dite Trous , constituant une derni`ere v´erification de la bonne
superposition spatiale entre la zone chauff´ee (qui devient un trou apr`es le tir) et la zone sond´ee par les X. En cas de d´ecalage lat´eral entre ces deux zones, cette s´erie pr´esente un flanc du cuivre sur les spectres d’absorption qui n’est pas visible sinon.