Saturation d’absorption d’un système à deux niveaux

Il est remarquable que la largeurΓ 22, dite longitudinale, ait disparu et que seule

la largeurΓ 12, dite transverse, subsiste. Le rôle de T2 prend alors une importance

particulière, il définit la largeur à mi-hauteur de la raie Lorentzienne correspondant à la transition |1& → |2& :

Γh = 2 Γ12 = ² T2

. (2.18)

Cette largeurΓ h est appelée la largeur « homogène » de la transition.

2.1.3 Saturation d’absorption d’un système à deux niveaux

Nous allons maintenant présenter le principe de la spectroscopie de saturation d’absorption. Nous continuons avec l’exemple du système à deux niveaux pour pré-senter les bases de la saturation d’absorption. Nous adapterons ensuite le discours au cas de l’exciton dans les nanotubes de carbone qui est un boson composite.

Considérons un ensemble de systèmes à deux niveaux dont la distribution de pulsation propre suit une loi gaussienne de largeur σ. Comme le montre la Fig.2.1, chacun de ces systèmes à deux niveaux présente un profil d’absorption Lorentzien

de largeurΓ h, et le profil d’absorption de l’ensemble est la superposition de chaque

Lorentzienne. Si σ>> Γh, le profil résultant de cette mesure d’ensemble a une

largeur dite inhomogèneΓ inh, qui est très grand devantΓ h et approximativement

donné par σ.

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Γ

Γ

Figure 2.1 – Absorption linéaire d’un ensemble de systèmes à deux niveaux

pré-sentant un élargissement inhomogèneΓinh. Des Lorentziennes de largeurΓ h ont été

ajoutées pour illustrer la réponse homogène de deux systèmes à deux niveaux parti-culiers.

Nous allons voir que la technique de saturation d’absorption permet de s’affran-chir de l’élargissement inhomogène, et d’obtenir la réponse homogène d’un sous-ensemble de systèmes à deux niveaux. Pour cela, il faut saturer l’absorption d’une famille de nanotubes grâce à un laser dit de pompe, de forte intensité et de faible largeur spectraleΓ laser devantΓh :

Γlaser << Γh (2.19) Saturation par une pompe intense

L’absorption saturée du laser de pompe peut être déterminée à partir de la sus-ceptibilité, c’est-à-dire en sommant tous les ordres χ(n). Pour décrire notre mesure,

il suffit de déterminer le terme au premier ordre en Ip du développement limité de

l’absorption saturée. Ce terme, qui correspond à la susceptibilité du troisième ordre χ⁽³⁾, reste complexe à déterminer dans un cas général.

Dans un système à deux niveaux, la résolution des équations de Bloch optique, qui déterminent l’évolution des populations, permet d’obtenir directement l’absorption saturée du laser de pompe [131] :

α= α0 Γ²12

(ωp− ω12)2+ Γ2

12(1 + Ip

Isat) ^{, (2.20)}

où α0 est le coefficient d’absorption du système hors saturation,Γ 12 est la largeur

de la transition résonante hors saturation, Ip est l’intensité du laser de pompe et Isat

du laser !ωp est en résonance avec l’énergie de la transition !ω12, dans les conditions de saturation, est : α= α0 1 1 + Ip Isat . (2.21) Le rapport Ip

Isat est proportionnel à la quantité 1

!2 |'2| er · Ep|1&|2

où |1& est l’état fondamental du système à deux niveaux et |2& est son état excité, tandis que Ep est l’amplitude du champ électrique du laser de pompe.

Dans le régime de faible excitation Ip

Isat << 1, le développement limité de (2.20)

au premier ordre en Ip donne :

α∼ α0 Γ2 12 (ωp− ω12)2+ Γ2 12 = 1 − ^Γ12 Ip Isat (ωp− ω12)2+ Γ2 12 # (2.22)

À mesure que Ip augmente, le coefficient d’absorption du laser de pompe diminue

(signe négatif dans (2.22)) par rapport au régime non saturé. Cette saturation peut également être induite sur un laser supplémentaire, que nous qualifierons de sonde. Sous l’effet de la pompe intense, l’absorption du laser de sonde est alors sensiblement diminuée si et seulement si son énergie est résonante avec la transition saturée. L’effet hole-burning

Examinons maintenant le cas d’un ensemble de systèmes à deux niveaux en présence d’une pompe qui en sature un sous-ensemble de manière sélective spec-tralement. Le faisceau de sonde est moins absorbé uniquement pour les énergies

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Figure 2.2 – Illustration de l’absorption d’un ensemble de systèmes à deux niveaux

dont l’absorption d’un sous-ensemble (représentée par la lorentzienne hachurée de largeur arbitraire) est saturée par un laser de pompe intense. Dans le spectre d’ab-sorption d’ensemble, on observe un trou centré sur l’énergie du laser de pompe.

proches de l’énergie de la pompe, sur une largeur spectrale caractéristiqueΓ h. Un

(voir Fig. 2.2).

L’effet de cette saturation par un laser de pompe sur l’absorption d’un laser de sonde, peut être obtenu en déterminant la matrice densité au premier ordre en champ de sonde mais à tous les ordres en champ de pompe [132]. Bloembergen et Shen [132] ont ainsi déterminé l’absorption αhb(ωs) en configuration hole-burning. Il est instructif de comprendre quelles sont les modifications induites par la saturation sur le signal mesuré, et de comparer les grandeurs liées à cette mesure avec les grandeurs physiques définies dans le cas linéaire qui a été présenté dans la partie 2.1.1. En particulier, une des grandeurs caractéristiques dans αhb(ωs), est le paramètre qui définit la demi-largeur à mi hauteurΓhbdu trou creusé dans le spectre d’absorption :

Γhb = Γ12 = 1 +^>1 + ^Ip I_sat ?1/2# (2.23)

Les variations de cet élargissement avec Ip proviennent du changement de régime

de saturation du sous-ensemble de système à deux niveaux pompés. Les systèmes à deux niveaux en résonance avec la pompe quittent le régime de saturation linéaire lorsque Ip ∼ Isat. La saturation est alors plus efficace sur les ailes du trou dans l’absorption qu’en son centre, et le trou spectral s’élargit.

L’origine de cet élargissement est très différent du cas des transitions excitoniques du nanotube que nous décrirons plus tard.

Dans le régime de faible saturation Ip

Isat << 1, cette expression se réduit àΓhb = 2Γ12, l’absorption de la sonde s’écrit alors :

αhb ∼ α0 = 1 − Ip Γ²hb/2Isat [(ωs− ωp) + 2(ωp− ω12)]2+ Γ2 hb # = α0 = 1 − IpL # , (2.24) avec L = ^Γ2hb/2Isat [(ωs− ωp) + 2(ωp− ω12)]2 + Γ2 hb . (2.25)

C’est à dire que le spectre obtenu lors de la mesure de hole-burning présente une demi-largeur à mi-hauteur qui est égale à la largeur homogène de la transition satu-rée. La largeur du trou creusé dans le spectre d’absorption permet ainsi de résoudre la largeur homogène des systèmes à deux niveaux pompés.