Confrontation modèle - expériences, résultats

Le modèle dont l’élaboration a été décrite au cours des sections précédentes, a été implémenté numériquement à l’aide du logiciel Mathematica. Le calcul est analytique et l’écriture formelle de ce logiciel est alors très pratique.

Dans un premier temps, nous étudions la limite η → 0 où !ΓX,XX = πV2

E, c’est-à-dire pour laquelle la largeur de raie du biexciton est déterminée uniquement par l’élargissement collisionnel. C’est le cas présenté dans la littérature [145, 146]. Puis, dans un second temps, nous relâcherons cette hypothèse dans le but d’estimer une limite supérieure à l’élargissement non-collisionnel, caractérisé par η.

Limite de l’élargissement collisionnel dominant : !ΓX,XX = πV2

E

Dans la limite η → 0, la Fig. 2.36 montre l’ajustement des données expérimentales (carrés) par le modèle (trait plein) pour le jeu de paramètres suivants :

• u= 4.4 · 10−3, v = −0.37 • Γ0,X = 4.8 meV/! • E_bXX = 107 meV, ΓX,XX = π^VE² ! = 4.8 meV/! • q= 5 • ω_X∗ = 142.5 meV/!, ΓX∗ = 28.8 meV/!. 150 100 50 1.5 1.0 0.5 0.5 1.0 1.5

Figure2.36 – Signal non-linéaire expérimental (carrés rouges) en fonction du

désac-cord ente l’énergie de sonde et l’énergie de pompe, ajusté par le modèle (trait plein).

L’énergie de liaison EbXX du biexciton est estimée à 107 ± 1 meV et la largeur à

mi-hauteur de la raie biexcitonique est estimée à 2!ΓX,XX = 10 ± 4 meV, pour un

facteur de Fano q ∈ [3.5 ; 8].

Pour discuter de la détermination de q, et ΓX,XX, nous concentrons la discussion

termes participant au profil du biexciton. La Fig. 2.37 montre la comparaison entre le modèle et les données expérimentales, en enlevant dans les deux cas les composantes liées au fond de signal non-linéaire (la droite u(Es− Ep) + v) et au trion. L’objectif est d’étudier plus en détail l’asymétrie du profil du biexciton. Néanmoins, l’ensemble des valeurs des paramètres du modèle est déterminé en l’absence de ces corrections des données, et toute autre figure sera présentée sans ces corrections.

Avant de commenter cette figure, on rappelle que la partie biexcitonique du signal

150 100 50

0.5 1.0 1.5

! "

Figure 2.37 – Partie biexcitonique du modèle ajustant les données corrigées par la

soustraction du fond (définit par a et b) et de la lorentzienne du trion. est proportionnelle à la partie imaginaire de :

χ⁽³⁾(−ωs; ωs, ωp, ωp)XX ∝ 1 −2i q + 1 q2 +_!Γ X,XX−i!(ωs−ωX,XX) πV2 E − 1^, !(ωs− ωX,XX + iΓX,XX) ^{. (2.79)}

Cette équation fait apparaître trois contributions au numérateur. Le premier corres-pond à la limite q → +∞, i.e. sans effet Fano, il conduit à une Lorentzienne tracée en trait plein fin sur la Fig. 2.37. L’asymétrie du profil de Fano est introduite par le deuxième terme, proportionnel à q−1, représenté par le trait en tiret. On observe à travers ce terme l’effet constructif des interférences du côté haute énergie de la raie du biexciton, et l’effet destructif des interférences du côté basse énergie. Le

troi-sième terme en (qVE)−2 apporte au profil de Fano une contribution Lorentzienne

symétrique (courbe pointillée) très faible sur l’exemple de la Fig. 2.37.

Ainsi, dans la limite où VE domine la largeur de raieΓX,XX du biexciton, c’est-à-dire

η→ 0 et !ΓX,XX = πV2

E, la contribution majoritaire dans le signal du biexciton (voir Fig. 2.37) est celle du premier terme, qui ne contient pas le facteur de Fano q. Le second terme en q−1 apporte une correction significative, qui confère au profil d’ajus-tement l’asymétrie nécessaire à la reproduction du profil expérimental. Le troisième

terme en (qVE)−2 est quant à lui négligeable. Dans ce régime, χ(3)(−ωs; ωs, ωp, ωp)XX

ne dépend plus deΓ X,XX et de q qu’à travers :

χ⁽³⁾(−ωs; ωs, ωp, ωp)XX ∝ 1 − 2i q

!(ωs− ωX,XX + iΓX,XX)^{. (2.80)}

Cette dépendance simplifiée a permis de se concentrer sur la détermination de q = 5

en ajustant l’asymétrie du profil biexcitonique, et de déterminerΓX,XX = 4.8 meV/!.

Nous souhaitons maintenant discuter de l’incertitude sur la détermination du facteur de Fano q. Celle-ci n’est pas symétrique par rapport à la valeur de q = 5 estimée, puisque les variations du profil du biexciton sont de plus en plus importantes à mesure que q diminue, comme l’illustrent les Fig. 2.33 et Fig. 2.38.

La Fig. 2.38 qui est un zoom sur la partie biexcitonique du signal. On y observe

120 100 80 60

Figure 2.38 – Zoom sur la raie du biexciton du modèle ajustant les données brutes

pour !ΓX,XX = πV2

E et différentes valeurs de q.

qu’il est nécessaire d’effectuer une variation de∆ q = +3 pour éloigner le profil du biexciton des données expérimentales dans une proportion similaire à l’effet d’une variation∆ q = −1.5. Ainsi, plutôt que de donner une incertitude du type q ± ∆q, on préfère préciser que q appartient à un intervalle qu’il reste à définir.

Sur la Fig. 2.38, les ajustements avec q = 8 et q = 3.5 ne permettent pas de reproduire fidèlement le profil expérimental du biexciton. Cependant, en faisant varier les paramètres liés à la raie du trion et du biexciton, l’ajustement des données expérimentales pour les deux valeurs q = 8 et q = 3.5, peut reproduire un ajustement fidèle semblable à celui obtenu avec q = 5 sur la Fig. 2.38. Plus précisément, les variations introduites dans le modèle par∆ q = 8 − 3.5 = 4.5, centrées sur q = 5,

peuvent être compensées par les variations conjointes∆ EbXX = 0.5 meV (<1%),

d’environ 10% des paramètres fX∗ et CXX. Ces valeurs sont données pour illustrer les ordres de grandeurs des variations, cependant il est important de noter que cette série de variations conjointes n’est pas l’unique série permettant de compenser ∆q = 4.5. Cependant l’ensemble de ces séries respectent les incertitudes relatives données dans la partie 2.4.5. On définit finalement l’intervalle des valeurs possibles de q comme étant [3.5 ; 8], avec pour valeur la plus vraisemblable q = 5, que nous appelons par abus de langage la valeur centrale.

Cas général pour la largeur du biexciton : !ΓX,XX = !η + πV2

E

Nous avons ensuite relaxé la contrainte η → 0, et observé le comportement des trois contributions en q0, q−1 et q−2 (cf. équation (2.79)) du profil d’ajustement, à

mesure que VE est diminuée. Le poids relatif de ces trois termes est déterminant

dans la forme de raie du biexciton. Pour qu’un profil asymétrique soit observable, il est nécessaire que le terme en q−1 ne soit pas négligeable devant les deux autres.

Le fait de varier VE et q indépendamment est l’équivalent de varier la constante

qVE (cf. (2.62)) et de modifier le poids de la contribution du terme en (qVE)2. Nous rappelons que ce terme apporte une contribution symétrique et qu’il était

négli-geable dans la limite η → 0. Lorsque qVE est suffisamment petit, la contribution

du terme en (qVE)−2 devient importante et réduit fortement l’asymétrie du profil.

Cette réduction de l’asymétrie se produit si la valeur de πV2

E est petite devant !η.

C’est-à-dire si la relaxation du biexciton est dominée par les canaux de recombi-naison non-collisionnels. Autrement dit, pour observer un profil de raie asymétrique

il est important que le couplage biexciton-continuum (πV2

E) ne soit pas négligeable dans la largeur du biexciton.

Considérons un premier cas où :

πV_E² = !η = ^!ΓX,XX

2 ^{= 2.4 meV. (2.81)}

A ce stade, où les contributions collisionnelles et non-collisionnelles sont égales dans la largeur de raie du biexciton, le terme en (qVE)−2 est toujours négligeable et le profil d’ajustement évolue peu par rapport à la limite η → 0.

Considérons un deuxième cas où :

πV_E² = 0.2 meV. (2.82)

Le poids du terme en (qVE)−2 est alors similaire à celui du terme en q−1, et le profil d’ajustement évolue significativement par rapport à la limite η → 0.

La Fig. 2.39 montre l’ajustement des données avec πV2

E = 0.2 meV et q = 4, 4.4 et 5.

On observe qu’avec le facteur de Fano q = 4.4, l’asymétrie du profil expérimental peut encore être approchée. En revanche, en modifiant uniquement le paramètre de Fano aux valeurs q = 4 ou q = 5, l’ajustement est moins bon.

L’ensemble des ajustements de la Fig. 2.39 ont été obtenus en modifiant les pa-ramètres liés à la forme de raie du trion et du biexciton, par rapport au cas de la Fig. 2.38. Ces variations sont effectuées dans les même proportions que celles men-tionnées dans le paragraphe consacré à la limite η → 0, avec en sus une modification

120 100 80 60

Figure2.39 – Zoom sur la raie du biexciton du modèle complet, ajustant les données

brutes pour différentes valeurs de q dans le régime !ΓX,XX ≈ !η.

à hauteur d’environ 10% des paramètres u et v caractérisant le fond de signal. Il est important de noter que ces variations sont déjà incluses dans la Fig. 2.39 pour permettre l’ajustement correct avec la nouvelle valeur centrale q = 4.4, tandis que dans la limite η → 0 elles n’étaient nécessaires que pour l’ajustement avec les valeurs

extrêmes q = 3.5 et q = 8. Il apparaît en réalité que dans le cas πV2

E = 0.2 meV,

l’asymétrie intrinsèque due aux interférences de Fano est insuffisante pour reproduire l’asymétrie du profil expérimental. En effet, en comparant les Fig. 2.38 et 2.39, on remarque que les profils pour q = 3.5 et q = 8 de la Fig. 2.38 se croisent au ni-veau de la raie du biexciton sous l’effet intrinsèque des interférences de Fano. En revanche, sur la Fig. 2.39, le profil pour q = 5 reste en dessous du profil pour lequel

q = 4. L’asymétrie intrinsèque due aux interférences de Fano est alors trop faible

pour reproduire le profil expérimental. Il est nécessaire d’introduire une asymétrie extrinsèque, liée au recouvrement spectral des raies du trion et du biexciton ainsi qu’aux variations du fond de signal linéaire.

Remarquons que l’intervalle de valeurs possibles pour q est réduit à q ∈ [4 ; 5]

dans le cas πV2

E = 0.2 meV. Ceci est une conséquence du point précédemment

sou-levé, c’est-à-dire la nécessité d’introduire une asymétrie extrinsèque lors de l’ajus-tement avec la valeur centrale q = 4.4. En effet, cet ajusl’ajus-tement se place dans une situation limite, où la faible asymétrie intrinsèque est déjà accrue par les effets conjoints des variations du fond de signal linéaire et du recouvrement spectral des raies. Ainsi la liberté sur les paramètres introduisant une asymétrie extrinsèque est déjà contrainte et ne permet que de compenser une variation∆ q = 1. Cette situa-tion est très différente du cas η → 0 pour lequel l’asymétrie du profil pour la valeur centrale q = 5 (cf. Fig. 2.38) provient des interférences de Fano. L’augmentation (q → 3.5) ou la diminution (q → 8) de l’effet de ces interférences pouvaient alors être facilement compensée par les variations des paramètres introduisant une asy-métrie extrinsèque.

Pour des valeurs de πV2

E inférieures à πV2

E = 0.2 meV, le profil expérimental

asymétrique du biexciton ne peut plus être approché par le modèle. La limite haute de la contribution non-collisionnelle est !η = 4.6 meV.

Il est donc possible de fixer un intervalle pour πV2

E, η et q :

• πV2

E ∈ [0.2 ; 4.8] meV. • !η ∈ [0 ; 4.6] meV. • q ∈ [3.5 ; 8]

L’ajustement des données ne permet pas à lui seul de fixer la valeur de πV2

E et η.

Cependant, le modèle est robuste en ce qui concerne la détermination du facteur de

Fano, en dépit des variations de πV2

E et η, puisque la valeur la plus vraisemblable

de q varie peu dans les différents cas précédemment détaillés : q ∼ 5.