Le travail exposé dans ce paragraphe a été réalisé en collaboration avec Alexey Tira- nov, Antonio Ortu et Mikael Afzelius de l’Université de Genève. La majorité des mesures ont été réalisées à Genève. Plus de détails sur ce travail ainsi que les conditions expéri- mentales sont disponibles dans la publication associée [194].
Les mesures présentées dans le paragraphe III.4 ont été réalisées en RPE en bande X à 9.7 GHz. Les résonances de spin électronique correspondantes à cette fréquence se situent à des champs magnétiques relativement élevés (de 0.1-3 T, voir figureIII.9). À ces champs magnétiques, l’interaction Zeeman est bien plus grande que l’interaction hyper- fine. Par conséquent, il y a très peu de mélanges entre les états de spins électroniques et nucléaires, et les états propres sont très proches des états purs en mS, mI : |1gÍ = | ø, «Í,
|2gÍ = | ø, »Í, |3gÍ = | ¿, «Í et |4gÍ = | ¿, »Í. Dans ce régime, l’écart d’énergie entre
les niveaux de mS différents est linéaire avec le champ magnétique comme le montre la
figure III.14. Cette zone de champs magnétiques sera appelée la partie linéaire. À l’in- verse, à bas champs magnétiques, des non-linéarités apparaissent dans la variation des niveaux hyperfins. Ceci est dû au fait que l’interaction Zeeman et l’intéraction hyperfine sont du même ordre de grandeur. Les énergies des transitions hyperfines calculées à partir des tenseurs déterminés par RPE en bande X ne sont donc pas suffisantes pour prédire les non-linéarités se trouvant aux bas champs magnétiques, surtout dans des cristaux de basses symétries comme Y2SiO5 dans lesquels les tenseurs sont très anisotopes. Cette
partie sera appelée la partie non-linéaire. Pour la même raison, l’Hamiltonien de spin de
167Er3+ déterminé par RPE [68] a récemment été recalculé en utilisant des mesures de
Fig. III.14 Schéma représentant la variation d’énergie des niveaux hyperfins en fonction du champ magnétique pour 171Yb3+:Y
2SiO5. Deux régions peuvent se
distinguer : une partie non-linéaire pour laquelle l’interaction hyperfine domine l’Hamiltonien de spin et une partie linéaire pour laquelle l’interaction Zeeman domine (voir texte).
petits [72].
Dans cette étude, un cristal de Y2SiO5dopé à 10 ppm en Yb3+enrichi isotopiquement
à 95% en isotope171Yb3+a été utilisé pour raffiner les tenseurs hyperfins déterminés dans
III.4 en tenant compte de ces non linéarités à bas champ magnétique. Des mesures de creusement de trous spectraux combinées à des mesures de résonance magnétique détectée optiquement ont permis de redéfinir les Hamiltoniens de spins de 171Yb3+ dans Y
2SiO5
dans 2F
7/2(0) et de déterminer ceux dans 2F5/2(0). Les mesures de creusement de trous
spectraux apportent des informations à propos des écarts d’énergie dans l’état fondamen- tal (anti-trous) et dans l’état excité (trous), voir la section correspondante dans le chapitre II, voirII.1.6. En faisant varier l’amplitude du champ magnétique dans une direction, la position des trous et des anti-trous nous permet d’étudier la structure hyperfine à la fois dans l’état fondamental et l’état excité, comme le montre la figureIII.15. Chaque spectre est soustrait par un spectre d’absorption de référence sans creusement de trous afin de mieux faire ressortir les structures, comme le montre l’exemple pour B||D1 pour le site 1
III.6 Raffinement des tenseurs hyperfins A de 171Yb3+ 75
figure III.15A). On remarque qu’aux grands champs magnétiques la variation des struc- tures se fait bien plus linéairement qu’aux bas champs, où l’on voit des courbures et des anti-croisements.
Dans une première étape, la structure à zero champ magnétique a été déterminée par résonance magnétique détectée optiquement (ODMR). Dans une seconde étape, les posi- tions des trous et des anti-trous en fonction de l’intensité du champ magnétique dans les trois directions D1, D2 et b ont permis de suivre les variations de la structure hyperfine
dans l’état fondamental 2F
7/2 et dans l’état excité 2F5/2. Pour une structure telle que 171Yb3+, nous nous attendons à avoir 6 trous de chaque côté du trou principal, corres-
pondant aux 6 transitions de spin possibles dans l’état excité. Nous voyons sur la figure
III.15 A) que le nombre de trous de part et d’autre du trou central est bien plus grand que 6. Cela est dû au fait que les temps caractéristiques des relaxations spin-spin sont globalement du même ordre de grandeur, voire plus courts que le temps de pompage de notre expérience qui est de 100 ms. Le pompage optique va donc non seulement affec- ter les spins résonants avec le laser, mais également ceux qui relaxent rapidement avec ces premiers. Nous reparlerons de ce phénomène dans le chapitre V. Avec cet effet, nous voyons donc des trous là où on devrait normalement voir un anti-trou. Ces "pseudo-trous" compliquent l’interprétation des spectres, notamment à zero champ magnétique, d’où l’in- térêt du spectre de ODMR pour sélectionner les vrais trous.
Les tenseurs hyperfins de 2F
7/2(0) et 2F5/2(0) ont pu être déterminés en utilisant
l’ensemble des points expérimentaux des différents spectres de creusement de trous et de ORMR. On peut voir sur les figureIII.15A) et B) que les énergies calculées correspondent très bien aux valeurs expérimentales. Seule l’information sur les signes relatifs des valeurs propres de A ne peut pas être déterminée de cette façon. Cette information peut être connue connaissant l’ordre des niveaux hyperfins en terme d’énergie. Pour déterminer cet ordre des niveaux, il est possible d’utiliser le spectre d’absorption optique, visible sur la figure V.4 car une seule combinaison d’ordre peut correspondre. Cette combinaison est également montrée sur la figure V.4. À partir de cette information, les signes relatifs des valeurs propres de A peuvent être déterminés. Le tableau III.6 rassemble les valeurs propres et les directions propres des tenseurs g et A pour les deux sites dans 2F
7/2(0)
et 2F
5/2(0). Les valeurs propres de g sont données en valeur absolue car les mesures ici
ne permettent pas de conclure sur leurs signes relatifs. Les tenseurs g déterminés ici sont exactement les mêmes que ceux déterminés précédemment lors de l’étude RPE, voir III.3
etIII.5. En revanche les valeurs propres des tenseurs hyperfins du fondamental sont très différentes de celles déterminées par RPE. Pourtant, les deux jeux de tenseurs prédisent très correctement les variations RPE. Ceci est la raison pour laquelle il est nécessaire d’effectuer à la fois des mesures aux bas champs magnétiques (partie non-linéaire) et aux champs magnétiques modérés (partie linéaire), voir figure III.14.
Un autre phénomène intéressant est visible sur la figure III.15 A) aux alentours de 30 mT. On voit une transformation trou ¡ anti-trou ¡ trou dans une zone de champ magnétique où les niveaux subissent de forts changements de variation. Sur la figure
III.15A), à champ nul, il est possible de voir l’anti-trou à 2.046 GHz, correspondant à la séparation entre le second et le troisième niveau hyperfin du fondamental (|2gÍ et |3gÍ). La
Ch a m p M a gn é tiqu e ( T) Ch a m p M a gn é tiqu e ( T) Ch a m p M a gn é tiqu e ( T) Fréquence (GHz) Fréquence (GHz) Fréquence (GHz) 2F7/2 2F7/2 2F5/2 2F5/2 A) B) C)
Fig. III.15 A) Spectres de creusement de trous spectraux du site 1 de
171Yb3+:Y
2SiO5 mesurés pour différentes amplitudes de champs magnétiques
appliqués selon l’axe D1. La fréquence 0 correspond à la position du trou spec-
tral. Les régions noires correspondent à une absorption réduite (trous) et les régions blanches correspondent à une absorption plus importante (anti-trous). Les lignes blanches et noires en tirets correspondent respectivement aux écarts d’énergie calculés par l’Hamiltonien de spin de l’état fondamental et de l’état excité. B) et C) représentent respectivement les fréquences des transitions hy- perfines de171Yb3+ dans2F
7/2(0) et2F5/2(0) en fonction du champ magnétique
dans les directions D1 et D2. Les points expérimentaux sont extraits de mesures
de creusement de trous comme montré en A) et les lignes correspondent à l’ajus- tement de ces fréquences pour déterminer les tenseurs hyperfins A de 2F
7/2(0)
et2F
5/2(0). Ces mesures ont été réalisées par Alexey Tiranov, Antonio Ortu et
III.7 À la recherche de transitions d’horloges 77