Explication du phénomène

Le système que nous allons considérer est constitué de deux groupes d’ions 171_Yb3+

dans le site 2. Le premier groupe (ions A) représente la classe d’ion résonante avec le laser. Le second groupe (ions B) représente le reste des ions 171_Yb3+ _{qui sont non résonants}

avec le laser. À l’équilibre thermique, aux températures de travail (¥ 2 K) et à champ magnétique nul, les 171_Yb3+ _{du groupe A sont répartis uniformément dans les quatre}

niveaux hyperfins de 2_F

7/2(0) : |1AgÍ, |2AgÍ, |3AgÍ et |4AgÍ. De même, les 171Yb3+du

groupe B sont répartis équitablement dans : |1BgÍ, |2BgÍ, |3BgÍ et |4BgÍ (voir figure

V.13). Nous prendrons comme hypothèse que tous les spins des ions A et B peuvent effectuer des flip-flops entre eux (flip-flops A ≠ B). Les flip-flops A-A et B-B sont éga- lement possibles, mais ces processus ne vont pas contribuer au phénomène de pompage global. Pour l’instant, nous ne considérerons pas les effets de distance, c’est à dire que chaque ion A peut effectuer une relaxation croisée avec chaque ion B et inversement. On suppose également, comme expliqué précédemment, qu’il n’a pas de corrélation entre la position dans la largeur inhomogène optique et la largeur inhomogène de spin [76]. Le taux de flip-flop entre un ion A dans |iAgÍ et un ion B dans |jBgÍ vaut Wij. On a donc

Wij = Wji et Wii = 0. Dans notre système, on considère que Wij ∫ RSLR, où RSLR

représente le taux de relaxation spin-réseau. Cette hypothèse est raisonnable sachant que

RSLR = 1.4 ◊ 10≠2 Hz (voir V.10) et Wij > 1 Hz. Cette hypothèse est correcte car la

V.5 Contrôle de la cohérence optique hors équilibre 123

0

50

100

150

200

250

Pumping Time (s)

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

1 5... . 8 . 1 5 Laser 8

Fréquence (GHz) Temps de pompage (s)

No rm . Co e f. d' A bs . No rm . Co e f. d' A bs .

-1.5

-1

-0.5

0

0.5

1

Fréquence (GHz)

10

0

10

1

10

2

T

pompage

(s)

0

0.5

1

1.5

Coef

.

d'

A

bs

(cm

-1

)

A)

B)

C)

1 5 8

Fig. V.12 A) Profil d’absorption de la transition (4g ≠1e) pour différents temps de pompage (de 0 à 50 s). La position du laser est symbolisée par la flèche orange. Le spectre est mesuré 10 ms après le pulse de pompage global de façon à voir le trou spectral résiduel. La valeur d’absorption maximale est symbolisée par un point vert pour chaque courbe. Ces valeurs sont reportées sur la figure B), en fonction du temps de pompage. La dynamique du pompage pour d’autres positions du laser est également mesurée. Les positions 1 à 8 du laser sont de plus en plus excentrées par rapport au centre de la raie. Ces positions sont visibles dans l’encart. Toutes les mesures sont faites à 2 K pour une polarisation du laser selon l’axe D2. C) Temps caractéristique du pompage global Tpompageen fonction

Fig. V.13 Schéma représentant le système : les ions A sont résonants avec le laser. Les ions B ne le sont pas. Les processus d’échange aux taux Wij peuvent

s’effectuer entre les groupes A et B. La flèche rouge symbolise le laser, réso- nant avec la transition |4AgÍ ¡ |1AeÍ. Les flip-flops A-A et B-B sont également

possibles, mais ces processus ne vont pas contribuer au phénomène de pompage global, ils ne sont donc pas représentés sur le schéma.

paragrapheV.20), et cette relaxation se fait par des processus spin-spin car les processus spin-phonons sont bien plus lents. Le laser est résonant avec la transition (4g ≠ 1e). Les taux de branchement optiques de relaxation depuis le niveau |1AeÍ sont symbolisés par

γ1e,1g, γ1e,2g, γ1e,3g et γ1e,4g3.

Dans la suite de cette section, nous allons considérer que le pompage optique est bien plus rapide que les processus de flip-flops, qui eux mêmes sont plus rapides que les processus SLR. Nous allons donc analyser la distribution de la population à des régimes correspondants à des échelles de temps différents:

• le régime du pompage optique (t << 1/Wij)

• le régime des flip-flops (1/Wij << t << 1/RSLR)

• le régime SLR (équilibre thermique) (1/RSLR<< t)

a) Pulse d’excitation court

Considérons le système initialement à l’équilibre thermique. Les populations sont équi- tablement réparties dans les niveaux hyperfins du fondamental :

3. On aq

V.5 Contrôle de la cohérence optique hors équilibre 125

I

A1g,0= A2g,0= A3g,0= A4g,0= A₄tot

B1g,0= B2g,0= B3g,0= B4g,0= Btot₄

À l’instant t = 0 le système est soumis à un pulse laser intense résonant avec la transi- tion (4g≠1e) d’une durée plus courte que la temps de vie radiatif T1 = 1 ms. La transition

(4g ≠ 1e) correspond à la seule raie optique isolée des autres dans le massif d’absorption (voirV.5). Une seule classe d’ion est donc résonante avec le laser. On suppose que toute la population résonante A4g,0est transférée dans l’état excité |1AeÍ. Si on attend quelques

millisecondes que l’état excité se relaxe et l’on suppose qu’aucun processus de flip-flop ne s’est encore produit, la répartition de la population devient :

Y _ _ _ _ _ ] _ _ _ _ _ [ A1g = (1 + γ1e,1g)Atot₄ A2g = (1 + γ1e,2g)Atot₄ A3g = (1 + γ1e,3g)Atot₄ A4g = γ1e,4gAtot₄ B1g = B2g = B3g = B4g = Btot₄

Cette répartition est fonction des taux de branchements optiques du niveau émetteur |1eÍ. La population A4g est partiellement vidée alors que B1g n’a pas changé. C’est ce

qui va donner un trou spectral. Les populations A1g, A2g et A3g sont plus grandes qu’à

l’équilibre thermique, et correspondent aux anti-trous.

Puis, sur une échelle de temps plus grande, les processus de flip-flop vont ré-équilibrer les populations selon le système d’équations :

I _dAig dt = q j”=i Wij Btot(AjgBig≠ AigBjg) dBig dt = q j”=i Wij Atot(BjgAig≠ BigAjg)

Nous appellerons le régime des flip-flops le régime correspondant à l’équilibre établi par les processus de relaxation croisées. Pour l’instant, aucune relaxation spin-réseau n’a eu lieu. Il est possible de montrer que le régime des flip-flops correspond à une répartition de la population telle que :

Y _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ ] _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ [ A1g = (1 + βA,1g)Atot₄ A2g = (1 + βA,2g)Atot₄ A3g = (1 + βA,3g)Atot₄ A4g = βA,4gAtot₄ B1g = (1 + βB,1g)Btot₄ B2g = (1 + βB,2g)Btot₄ B3g = (1 + βB,3g)Btot₄ B4g = βB,4gBtot₄ avec βA,ig =

1+γ1e,igBtot_Atot

1+Btot_Atot et βB,ig =

1+γ1e,igAtot_Btot

t = 0 t << 1/Wij

temps

Population après

pompage court Régime des _flip-flops

Fig. V.14 Schéma explicatif de l’évolution de la répartition de la population des ions A et B au cours d’une séquence de pompage court. Le laser est allumé en

t = 0, et est éteint après une durée t << 1/Wij. La répartition de la population

des ions A a changé mais pas celle des ions B. Lorsque le régime des flip-flops est atteint, la répartition de la population des ions B a changé. À un temps

t >> 1/RSLR le système est revenu à l’équilibre thermique.

Sur une échelle de temps encore plus grande, les processus SLR vont faire varier le système jusqu’à l’équilibre thermique au bout de quelques dizaines de secondes.

Le détail des calculs est présenté en annexe D.3.1 et un schéma de l’évolution de la répartition des populations est montré figureV.14. Comme les taux de branchements op- tiques γ1e,ig sont tous inférieurs à 1, on a donc βA,ig < 1 et βB,ig < 1. Lorsque le régime

des flip-flops est atteint, on voit donc que les populations des ions dans le groupe B ont été changées sans que ces ions n’aient été affectés par un quelconque pompage optique. On voit notamment que la population B dans le niveau |4BgÍ est plus petite qu’à l’équilibre

thermique (B4g,eq < B₄tot).

b) Pulse d’excitation long

Considérons maintenant que le pulse d’excitation est bien plus long que le temps de vie radiatif. La population dans le niveau |4AgÍ va se vider rapidement par rapport à la

durée totale du pompage. En effet, chaque ion A qui va relaxer depuis |1AeÍ vers |4AgÍ

va immédiatement être re-pompé. Au bout d’un grand nombre de cycles, |4AgÍ va tendre

vers 0. Les populations A vont donc se répartir de la façon suivante :

Y _ _ _ ] _ _ _ [ A1g = (1 + Γ1g)A₄tot A2g = (1 + Γ2g)A₄tot A3g = (1 + Γ3g)A₄tot A4g = 0

V.5 Contrôle de la cohérence optique hors équilibre 127 avec :

Γig =

γ1e,ig

γ_1e,1g+ γ_1e,2g+ γ_1e,3g

Ce coefficient représente le taux de branchement normalisé en omettant les relaxations de |A1eÍ vers |A4gÍ.

En effectuant des relaxations croisées avec les ions A, la population des ions B va s’équilibrer de cette façon (voir en annexe D.3.2):

(V.1) Y _ _ _ ] _ _ _ [ B1g = (1 + Γ1g)B₄tot B2g = (1 + Γ2g)B₄tot B3g = (1 + Γ3g)B₄tot B4g = 0 temps Population induite

par le pomage Régime des _flip-flops

Fig. V.15 Schéma explicatif de l’évolution de la répartition de la population des ions A et B au cours d’une séquence avec un pulse de pompage long. Le laser est allumé en t = 0. Après un certain temps, la répartition de la population des ions

A a changé mais pas celle des ions B. Lorsque le régime des flip-flops est atteint,

la répartition de la population des ions B a changé. Le laser est éteint en tÕ_{= 0.}

À un temps tÕ _{>> 1/R}

SLRle système est revenu à l’équilibre thermique.

Un schéma de l’évolution de la répartition des populations est montré figure V.15. Lorsque le régime des flip-flops est atteint, on voit que la population dans le niveau |4BgÍ

est nulle, alors que la population dans |1BgÍ, |2BgÍ et |3BgÍ est plus grande qu’à l’équi-

libre thermique. C’est donc l’effet des relaxations croisées qui réajustent l’équilibre de la population des ions B en fonction de la répartition de la population des ions A induite par le pompage optique.

Lorsqu’on arrête le pompage optique, le système va relaxer lentement vers l’équilibre thermique où Big = Btot₄ . C’est bien ce que l’on observe expérimentalement.

c) Simulation numérique

Les détails concernant cette simulation numérique sont présentés en annexe D.4.

Le but de cette simulation est de regarder l’évolution des populations B par le phé- nomène de pompage global au cours d’un pompage optique. Pour cette simulation, le système considéré est le même que dans les deux paragraphes précédents. C’est à dire qu’on a 4 niveaux hyperfins et deux groupes d’ions A et B. Les ions A sont résonants avec le laser et les ions B ne le sont pas. Dans cette simulation, il est possible de faire varier certains paramètres afin de comprendre leurs effets respectifs sur le pompage global. Le pompage optique est effectué dans la transition (4g ≠ 1e) (la seul raie optique isolées des autres dans le massif d’absorption de171_Yb3+_:Y

2SiO5 dans le site 2 à champ magnétique

nul). Le système d’équations différentielles régissant le système prend en compte l’exci- tation optique, la relaxation optique, les processus spin-spin ainsi que les processus SLR. Le programme est montré en annexeD.4.

Ce système a été simulé de manière numérique en considérant :

• Un ratio de population A/B de 0.001 (réaliste car Γinh ¥ 600 MHz et Γlaser ¥ 1

MHz)

• Des relaxations spin réseaux de taux RSLR variables

• Des relaxations spin-spin Wij variables

• Un taux de pompage laser Rlaser = 105 Hz (choisi de telle façon que Rlaser >> Wij)

• Un temps de pompage de 2 s dans la transition |A4gÍ æ |A1eÍ

• Un temps de relaxation optique T1 = 1.3 ms (valeur mesurée dans Yb3+:Y2SiO5)

La matrice de taux de branchement déterminée dans l’annexe pour une polarisation selon l’axe D2 (voirD.1) est utilisée:

γ_II,D2 = Q c c c a 0.15 0.06 0.08 0.71 0.06 0.16 0.70 0.04 0.07 0.73 0.15 0.05 0.73 0.05 0.07 0.19 R d d d b

La figure V.16 montre l’évolution des populations des ions B dans les différents niveaux hyperfins pour un pompage optique de 2 s dans la transition |4AgÍ æ |1AeÍ suivi d’une

relaxation (c’est à dire que l’on coupe le pompage optique). Les relaxations croisées de taux Wij ainsi que les processus spin-réseau de taux RSLRinterviennent à tout moment:

pendant le pompage optique et pendant la relaxation. Les courbes A)+D), B)+E) et C)+F) correspondent à l’évolution des populations pendant le pompage et la relaxation pour différentes valeurs de Wij et RSLR.

Dans la figure V.16 A), les relaxations croisées entre les ions sont bien plus rapides que la durée du pompage. On voit que dès 0.5 s de pompage, le système est déjà dans

V.5 Contrôle de la cohérence optique hors équilibre 129 un état stationnaire dans lequel la majorité de la population B qui est hors résonance avec le laser a été redistribuée dans les niveaux |1BgÍ, |2BgÍ et |3BgÍ. Les valeurs des

populations normalisées finales des ions B valent K = (1.50, 1.21, 1.28, 0.01). Nous avons vu dans le paragraphe b)que lorsque le régime des flip-flops est atteint, la répartition de la population des ions B devrait être :

Y _ _ _ ] _ _ _ [ B1g,eq= (1 + Γ1g)B₄tot B2g,eq= (1 + Γ2g)B₄tot B3g,eq= (1 + Γ3g)B₄tot B4g,eq= 0 avec : Γig = γ1e,ig

γ1e,1g+ γ1e,2g+ γ1e,3g

En utilisant la matrice de taux de branchement γII,D2, on calcule les paramètres : (1 +

Γ1g) = 1.500, (1 + Γ2g) = 1.214 et (1 + Γ3g) = 1.286. Ces valeurs sont très proches de

celles données par la simulation (1.50, 1.21, 1.28, 0.01).

Les figuresV.16A) et B) permettent de comparer l’évolution des populations dans B durant le pompage optique pour deux systèmes dont les taux de flip-flop sont différents. On voit que lorsque les flip-flops deviennent plus lents, le phénomène de pompage global ralentit. Dans le cas où Wij = 1 Hz, le système n’est toujours pas dans un état station-

naire au bout de 2 s de pompage. Les figures V.16D) et E) montrent la relaxation de ces populations lorsque l’on coupe le laser. On voit que cette relaxation reste la même, car elle dépend de RSLR qui est le même dans les deux systèmes. Celui-ci met environ une

centaine de secondes pour revenir à l’équilibre thermique, ce qui correspond approxima- tivement à 1/RSLR.

Les figures V.16 A) et C) permettent de voir l’effet du taux de relaxations spin- phonons. Lorsque RSLR est du même ordre de grandeur Wij, c’est à dire que les proces-

sus SLR sont aussi rapides que les processus flip-flop, on voit sur la figureV.16 C) que le pompage global devient beaucoup moins efficace. C’est à dire qu’au régime des flip-flops,

B4g ne tend plus vers 0, mais vers 0.8. Cependant, après que le pompage optique est ar-

rêté, la relaxation des populations se fait bien plus rapidement vers l’équilibre thermique, comme le montre la figureV.16F). Comme nous l’avons déjà expliqué dans le paragraphe

V.5.2, la relaxation vers l’équilibre thermique ne dépend que des relaxations spin-réseau. Il est donc normal que le retour à l’équilibre thermique se fasse bien plus rapidement si on augmente RSLR. Ce phénomène correspond bien à l’observation réalisée dans la mesure

du temps de relaxation de la population |4gÍ en fonction de la température (figureV.10).

Lorsque la température augmente, le temps de relaxation RSLR augmente et le temps de

relaxation diminue. Ceci explique pourquoi les variations de la relaxation en fonction de la température ont pu êtres ajustées en considérant les différents processus spin-phonon. Expérimentalement, nous voyons également une baisse de l’efficacité du pompage global lorsque la température augmente, c’est à dire que RSLR augmente.

Malgré le grand nombre d’hypothèses et de simplifications faites pour établir notre modèle, la simulation présentée sur les figures V.16 A) et D) nous permet de retrouver

0.6 0.8 1 1.2 0 0.5 1 1.5 P opulat ion norma lisée 0 0.5 1 1.5 Wij = 1 Hz Wij = 10 Hz Wij = 10 Hz B 1g B_2g B 3g B_4g 0 0.5 1 1.5 2 Temps de pompage (s) RSLR = 0.01 Hz RSLR = 0.01 Hz RSLR = 10 Hz A) B) C) D) E) 0 0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 Temps (s) 0.6 0.8 1 1.2 0 20 40 60 80 100 Temps (s) 20 40 60 80 100 Temps (ms) F) Pompage Relaxation

Fig. V.16 Évolution des populations B1g, B2g, B3g et B4g au fur et à mesure

d’un pompage exercé dans la transition |4AgÍ æ |1AeÍ (A), B) et C)) suivi de la

relaxation (D), E) et F)) en considérant les paramètres Wij et RSLR.

des dynamiques relativement proches de celles observées expérimentalement. C’est à dire qu’un pompage optique de l’ordre de la seconde dans la transition (4g ≠1e) permet d’arri- ver à un état stationnaire des populations. Et le système relaxe vers l’équilibre thermique sur un temps de l’ordre de la minute. La distribution de population de la population B donnée par la simulation est de Ksimu = (1.50, 1.21, 1.28, 0.01), tandis que la distribu-

tion expérimentale mesurée est de Kexp = (1.62, 1.28, 1.06, 0.04), voir figure V.8B). Ces

valeurs sont relativement proches.

Des grandes simplifications ont été faites pour établir notre modèle.

• La première est d’avoir considéré que tous les ions A et B peuvent relaxer par flip- flops. En réalité, des effets de distance entrent en jeu et les taux de relaxation Wij

en dépendent. Cette suggestion est l’objet du paragraphe suivant.

V.5 Contrôle de la cohérence optique hors équilibre 131 les relaxations croisées entre les différents niveaux hyperfins n’aient pas la même probabilité. Cette observation a été faite dans une étude récente de Cruzeiro, et

al. [77] sur la dynamique des trous spectraux dans un échantillon de Nd3+_:Y 2SiO5

enrichi en isotope 145_Nd3+ _{(I = 7/2).}

d) Diffusion spatiale

Nous avons considéré que tous les ions A et B pouvaient effectuer des flip-flops entre eux. Cela n’est pas le cas en réalité car les ions sont répartis de façon statistique dans toute la matrice cristalline et seuls les ions proches spatialement peuvent effectuer des relaxations croisées. Ce sont donc les ions B les plus proches des ions A qui vont inter- agir avec eux. Puis d’autres ions B vont relaxer avec les ions B polarisés. De proche en proche, des spins B de plus en plus éloignés vont progressivement se polariser, comme le montre la figure V.17. C’est un phénomène de diffusion. Le nombre d’ions A va in- fluencer l’étendue de la région de diffusion. La figure V.17compare deux situations dans lesquelles les proportions d’ions résonants avec le laser sont différentes (ions rouges = ions A). Les ions bleus correspondent à des ions B à l’équilibre thermique, c’est à dire que la probabilité qu’ils soient dans un des quatre niveaux de spin est la même. Les ions jaunes correspondent à des ions B dont la distribution dans les niveaux hyperfins correspond à celle donnée dans l’équation (V.1), c’est à dire que ce sont des ions polarisés. Un autre effet dont nous n’avons pas discuté est la largeur inhomogène de spin. Tous les spins A et B ne sont pas forcément résonants du fait des variations d’environnement locaux des ions dans le cristal. Cette largeur inhomogène a été mesurée à champ nul et vaut à peu près 1 MHz [194].

Ces deux remarques montrent que les modèles utilisés précédemment sont approxi- matifs. Notamment, ils ne peuvent pas être utilisés pour calculer les différents taux de flip-flop Wij entre les niveaux hyperfins. Il serait possible de calculer des taux de relaxation

moyens ˜Wij en prenant en compte une distance moyenne entre les ions. D’autres simula-

tions incluant un paramètre de diffusion spatiale pourraient être imaginées, utilisant un algorithme de type Monte-Carlo, par exemple.

V.5.4 Contrôle de la cohérence optique

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