|1> |3>
Excitation RF
Excitation Laser
Battement optique
Fig. II.15 Schéma d’énergie pour la diffusion Raman hétérodyne.
µij représente les éléments de matrices des transitions |iÍ ¡ |jÍ, ELaser, le champ
électrique de la radiation laser, BRF le champ magnétique de l’excitation RF et (fl2≠ fl1)
la différence de population entre les niveaux de spin |1Í et |2Í. Si la transition |1Í ¡ |2Í est une transition Zeeman pour un spin électronique d’un ion de terre rare paramagnétique,
IRHSsera d’autant plus grand que le facteur g effectif sera grand selon la direction de BRF.
Il est possible d’effectuer des séquences de Raman hétérodyne pulsées en envoyant des pulses RF et optiques sur le système. En envoyant une séquence RF fi/2-fi, on va créer un écho de spin sur la transition |1Í ¡ |2Í que l’on va pouvoir détecter optiquement sous forme d’un battement à la fréquence RF sur la porteuse optique. C’est ce que l’on appelle un écho Raman.
II.4 Matériau
II.4.1 Y2SiO5
Le cristal d’orthosilicate d’yttrimum, Y2SiO5 communément appelé YSO, est une des
matrices cristallines les plus communes dans le contexte de la spectroscopie des terres rares pour l’information quantique [41,47]. Elle est également utilisée dans d’autres ap- plications telles que la scintillation, notamment avec l’addition de Ce3+ [166], ou pour des
lasers avec l’addition de Yb3+, Er3+ [167] ou Nd3+ [168].
a) Structure cristallographique de Y2SiO5
Y2SiO5 est un cristal monoclinique de symétrie C62h appartenant au groupe d’espace
C2/c (V = 852.66 Å3, Z=8) [169] avec les paramètres a = 10.340 Å, b = 6.689 Å,
c = 12.380 Å, – = 90.00˚— = 102.50˚γ = 90.00˚. La croissance de Y2SiO5 peut se faire
par la methode Czochralski [170] à 2000˚C sous atmosphère dépourvue de dioxygène. Cette technique permet notamment de pouvoir faire croitre la boule selon l’axe cristallo- graphique désiré. Dans notre cas, la croissance se fait selon l’axe b. Les axes diélectriques de Y2SiO5 sont D1, D2et b, ils correspondent respectivement aux axes cristallographiques
(0 1 0), (-33 0 -67) et (464 0 -83). L’axe b représente l’axe de symétrie C2 du cristal [171].
II.4 Matériau 51 (Y3Al5O12) [177], La2(WO4)3 [29] ou bien Y2O3 [178] sont également utilisées.
La principale caractéristique de Y2SiO5 est le faible bruit magnétique créé par les
spins nucléaires présents dans la matrice. En effet, malgré l’abondance isotopique de 100% en 89Y3+ayant un spin I=1/2, celui-ci possède moment magnétique relativement
faible (µ = ≠0.137µN) [179]. Ainsi les fluctuations de 89Y3+créent un bruit magnétique
de faible amplitude et leur contribution à la largeur homogène est souvent plus faible que celle apportée par le bruit magnétique des ions de terres rares eux-mêmes [32]. Les autres espèces susceptibles d’avoir des isotopes à spin nucléaire non nuls sont29Si (4.685%,
I=1/2, µ = ≠0.555µN) et17O (0.038%, I=5/2, µ = ≠1.893µN). La concentration de ces
espèces est trop faible pour avoir un effet mesurable par rapport à tous les autres proces- sus de décohérence subis par les terres rares dans le cristal. C’est la raison pour laquelle les temps de cohérence des ions de terres rares dans Y2SiO5 mesurés à basse température
sont souvent relativement longs [180,30].
D’autre part, c’est un cristal dans lequel les contraintes introduites par le dopage en ions de terres rares sont relativement faibles, ce qui rend les largeurs inhomogènes optiques étroites par rapport à d’autres matrices telles que Y3Al5O12 ou bien LiNbO3
[31]. Nous pouvons aussi ajouter que la basse symmétrie du cristal peut augmenter la force des transitions optiques 4f-4f [97].
c) Propriétés optiques de Y2SiO5
Y2SiO5 est un cristal biréfringent. Ses indices de réfraction optiques sont différents
selon les trois axes diélectriques. Sa valeur est de 1.785 selon b, cependant les valeurs selon les axes D1et D2ne sont pas reportées. Les valeurs selon les autres axes cristallographiques
sont connues : 1.782 selon a et 1.806 selon c [181]. Beach et. al. [182] ont reporté des valeurs d’indice de réfraction selon des axes X, Y et Z, avec X correspondant à l’axe b et les deux autres axes sont définis à partir du spectre d’absorption de Nd3+:Y
2SiO5. Le cristal
possède une bande interdite d’énergie de 4.82 eV, soit 257.23 nm [183]. Il est transparent aux longueurs d’ondes supérieures à cette valeur jusqu’à l’infrarouge profond.
II.4.2 L’ion Yb3+
L’ion ytterbium est une terre rare paramagnétique. Il bénéficie donc de cet intérêt tout particulier de posséder un degré de liberté supplémentaire par rapport aux ions non- Kramers : les transitions de spin électroniques. De plus, comme le montre le tableauII.2, on trouve dans la nature deux isotopes stables de Yb3+ ayant un spin nucléaire non nul
(I>0), donnant accès à la fois à des transitions de spin électronique et nucléaire et donc une possibilité de stocker des états quantiques dans ces transitions.
L’isotope 171Yb3+ est particulièrement intéressant car c’est le seul ion de terre rare
possédant un spin électronique et un spin nucléaire I=1/2. Les autres terres rares parama- gnétiques ne possèdent que des isotopes avec des spin nucléaires bien plus élevés comme
145Nd3+ ou bien167Er3+ pour lesquels I=7/2. Il en résulte que la structure hyperfine de 171Yb3+ est bien plus simple de par son nombre de niveaux (4 niveaux hyperfins pour 171Yb3+ contre 16 pour 167Er3+ sous champ magnétique). Ce faible nombre de niveaux
Isotope Spin nucléaire I Proportion isotopique naturelle (%) 168Yb3+ 0 0.13 170Yb3+ 0 3.04 171Yb3+ 1/2 14.28 172Yb3+ 0 21.83 173Yb3+ 5/2 16.13 174Yb3+ 0 31.83 176Yb3+ 0 12.76
Tableau II.2 – Différents isotopes stables de l’ytterbium ainsi que leur spin nucléaire et abondances naturelles.
hyperfins peut permettre de résoudre les différentes transitions optiques reliant les niveaux hyperfins de deux niveaux électroniques 4f, et ainsi pouvoir réaliser une préparation des niveaux de spins de manière tout optique.
La configuration électronique 4f13 de Yb3+ lui confère deux multiplets : 2F
7/2 (état
fondamental) et2F
5/2 (état excité) séparés d’environ 10 000 cm≠1. Cette énergie corres-
pond à une radiation lumineuse dans l’infrarouge proche (¥ 1000 nm) où il est facile de trouver des diodes laser.
Chapitre III
Propriétés spectroscopiques optiques
et magnétiques de Yb
3+
dans Y
2
SiO
5
Une partie du travail présenté dans ce chapitre a été publié dans l’article :
S. Welinski, A. Ferrier, M. Afzelius, & P. Goldner, Phys. Rev. B 94, 155116 (2016) [184].
III.1 Introduction
Les ions de terres rares paramagnétiques (appelés ions Kramers) donnent accès à un degré de liberté supplémentaire par rapport aux ions non-Kramers : les transitions de spin électronique. L’énergie correspondante à ces transitions se situe typiquement entre 0.1 et 20 GHz pour des champs magnétiques modérés (¥ 100 mT), contrairement aux transitions de spin nucléaire que peuvent avoir certains ions non-Kramers qui sont plutôt de l’ordre du MHz1. Leur structure électronique pourrait ainsi permettre la réalisation d’interfaces quantiques entre le domaine optique et micro-onde. Couplés avec des circuits supracon- ducteurs capables de générer des qubits et de réaliser des opérations avec [185,186], les ions Kramers pourraient permettre la réalisation de systèmes quantiques hybrides et ainsi développer des réseaux de communication quantiques [187, 188]. De nombreux résultats publiés ces dernières années témoignent du récent engouement à l’étude des ions de terres rares paramagnétiques, tels que l’erbium ou bien le néodyme pour l’information quan- tique [44,60]. Parmi eux, les espèces ayant un spin nucléaire non nul présentent l’intérêt supplémentaire de pouvoir stocker des états quantiques plus longtemps [30].
L’ion ytterbium est également une terre rare paramagnétique. Bien que très peu de tra- vaux aient été réalisés sur cet ion en spectroscopie haute résolution et cohérente [148,90], son étude présente un grand intérêt car il combine plusieurs critères favorables aux appli- cations mentionnées ci-dessus. Tout d’abord, la longueur d’onde optique de sa transition d’intérêt se situe à 980 nm, une région dans laquelle il est facile de trouver des diodes laser convenables. De plus, Yb3+ possède les deux isotopes stables ayant des spins nucléaires
1. Cette grande différence vient du fait que le magnéton de nucléaire est bien inférieur au magnéton de Bohr électronique (µN/h ≈ 7.6 MHz.T≠1 contre µB/h ≈ 14 GHz.T≠1) car la masse d’un électron est
bien plus petite que la masse du proton.
non nuls : 171Yb3+ (I = 1/2) et 173Yb3+ (I = 5/2). Il est important de mentionner que 171Yb3+ est le seul ion de terre rare paramagnétique pourvu d’un spin I = 1/2, lui confé-
rant une structure hyperfine d’une grande simplicité permettant de faciliter l’excitation sélective de certaines transitions entre niveaux hyperfins des multiplets fondamentaux et excités.
Dans ce chapitre nous étudierons les propriétés optiques et magnétiques de l’ion Yb3+
dans une matrice de Y2SiO5, un cristal communément utilisé pour les applications quan-
tiques [81,176]. Nous verrons notamment que les propriétés optiques de Yb3+dans Y 2SiO5
sont excellentes en terme de force d’oscillateur, de taux de branchements ainsi que de lar- geurs inhomogènes. Nous étudierons également les propriétés magnétiques de cet ion en determinant les tenseurs g de l’état fondamental 2F
7/2 ainsi que de l’état excité optique 2F
5/2. Nous étudierons également les propriétés propres aux isotopes ayant un spin nu-
cléaire non nul, notamment en déterminant leurs tenseurs hyperfins A. Pour finir, nous verrons que ces informations peuvent permettre de trouver des transitions d’horloges où la décohérence pourrait être minimisée.