Réalisation expérimentale

Le tableau II.3 rassemble les énergies des niveaux considérés dans le potassium. Le dispositif expérimental utilisé est représenté g. II.4. Les impulsions laser utilisées dans cette expérience sont directement issues de l'oscillateur Ti :Sa fonctionnant à 769 nm, avec une puissance moyenne de 300 mW et une largeur spectrale ∆λ = 9 nm. Le faisceau

États Énergie (cm−1_{) Longueur d'onde (nm)} 2_P 1/2 12985,17 770,11 2_P 3/2 13042.89 766.70 Potentiel d'ionisation 35013.33 285.61

Tab. II.3  Énergie des niveaux de structure ne et potentiel d'ionisation du Potassium. est alors dirigé dans un cristal de BBO de 1 mm d'épaisseur. En sortie de ce dernier nous disposons de la longueur d'onde fondamentale (λp = 769 nm) et de son harmonique créé

par doublage à λs = 384, 5 nm. Les deux longueurs d'onde sont séparées à l'aide d'un

miroir dichroïque. Les deux faisceaux suivent alors des chemins diérents et en utilisant une ligne à retard sur le trajet de l'impulsion sonde, on peut contrôler le délai entre les deux impulsions. Celles ci sont recombinées à l'aide d'un deuxième miroir dichroïque avant d'être focalisées sur le jet de Potassium. Les polarisations respectives des faisceaux rouge et bleu sont linéaires. Mais elles sont perpendiculaires entre elles du fait du doublage. Une lame demi-onde introduite sur le trajet du rouge permet de faire varier l'axe de la polarisation et d'avoir des polarisations parallèles. Le cas des polarisations perpendiculaires sera exposé plus bas (cf 1.3.3).

Le Potassium solide est chaué à 430◦_{C dans un four. En amont du four une pression}

de 500 Torr de gaz porteur (Hélium ou Azote) est appliquée assurant la formation d'un jet de potassium atomique s'échappant par une buse de 100 µm [29, 48]. Le four est placé dans une première chambre sous vide secondaire (P=1,4 10 −4 _{Torr). Une deuxième chambre}

assure un pompage diérentiel et nalement le jet arrive dans la chambre de détection. Les faisceaux laser pompe et sonde interceptent alors le jet au niveau de l'optique de déviation électrostatique. Les ions produits par la succession des deux impulsions sont alors déviés et envoyés à 90◦ _{vers le quadripôle de masse eectuant la sélection en masse. Le courant}

produit par les ions est enregistré en fonction du délai entre impulsion pompe et sonde. Dû aux grands moments dipolaires de transition, les énergies utilisées, bien que faibles (de l'ordre de 2 nJ par impulsion pour le rouge et 0,3 nJ par impulsion pour le bleu) restent susantes pour avoir un signal confortable.

L'une des principales dicultés de cette expérience réside dans le taux de répétition élevé du laser. Celui ci étant de 80 MHz, cela signie que les impulsions sont séparées de seulement τrep = 13 ns. Or la durée de vie de l'état 4p est de τe = 27 ns [51]. Lorsque

l'impulsion pompe peuple l'état 4p, la sonde, après un délai τ, ionise le système de façon perturbative. Comme la majeure partie de la population est encore dans l'état 4p lors- qu'arrive la deuxième séquence d'impulsion 13 ns plus tard, l'impulsion sonde peut alors à nouveau ioniser le système, même si celle-ci arrive avant la pompe (Fig. II.6 (a)). Pour les délais négatifs (la sonde arrive avant la pompe), on peut alors observer des oscillations dues à des paires d'impulsions pompe et sonde séparées de τrep + τ (Fig. II.5). Ce signal

est à comparer avec le signal pompe-sonde "normal" dû à des paires d'impulsion seulement séparées de τ avec τ > 0. Soit P0 la population laissée dans l'état 4p par l'impulsion pompe.

Après un temps nτrep, on a

S Q M

P o m p e P o m p e IO N S G az P o rte u r A r L a se r+ O sc illa te u r T i-S a p p h ire

S éq u en ce

d 'im p u lsio n s

L ig n e à re ta rd P o m p e

F o u r

K

P D

P C

B B O

O

_o

O

O D E

O

_o

O

_o o

O

_o M D M D L a m e d e m i-o n d e

Fig. II.4  Schéma du dispositif expérimental. SMQ : Spectromètre de Masse Quadripolaire, MD : Miroir Dichroïque, PD : Photodiode, ODE : Optique de Déviation Électrostatique. Lorsque τ > 0, on va sonder une population :

P+ = ∞ X n=0 Pn= P0 ∞ X n=0 e−nτrep/τe ₌ P0 1 − e−τrep/τe (II.14)

Par contre lorsque τ < 0, la population sondée est : P₋ = ∞ X n=1 Pn = P0 ∞ X n=1 e−nτrep/τe = P0e−τrep/τe ∞ X n=0 e−nτrep/τe = e−τrep/τe_P + (II.15)

d'où

P+

P₋ = e

τrep/τe _{≃ 1, 62} (II.16)

La contribution de ces paires d'impulsions distantes devraient donc être 1,6 fois plus grande que celle due aux paires d'impulsion se suivant immédiatement. C'est ce que l'on observe sur la gure II.5. Ce signal a été obtenu avec des énergies par impulsion de 2 nJ pour le rouge et de 0.3 nJ pour le bleu. Les faisceaux étaient focalisés par une lentille de focale f=500 mm, donnant une taille des faisceaux mesurée d'environ 80 µm (FWHM)b_{. Pour les}

délais négatifs on voit bien les oscillations correspondant à l'oscillation du paquet d'onde entre états brillant et noir à une période de 580 fs. Cette contribution est due aux impulsions séparées de τ +τrep. Ensuite vient le délai nul et l'augmentation signicative du signal suivie

à nouveau d'oscillations révélant la dynamique de spin. En prenant comme valeur du signal la valeur moyenne des oscillations, on trouve P+/P− = 1, 89 (au lieu de 1,62).

-4

-2

0

2

4

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

K

+

(unités arb.)

Délai (ps)

Fig. II.5  Signal d'ion Potassium en fonction du délai temporel entre pompe et sonde. Les oscillations aux temps négatifs sont dues à des paires d'impulsion pompe-sonde séparées de τ + τrep. La période des oscillations de 580 fs correspond à l'oscillation du paquet d'onde

entre état brillant et noir.

Cependant, il faut aussi prendre en compte le temps que passent les atomes de potas- sium dans la zone d'interaction. En eet leur vitesse élevée limite leur temps de résidence dans cette zone d'interaction. Ainsi, lorsqu'arrive l'impulsion sonde à τ + τrep, ces atomes

t

W

W

W

W

r e p

B le u

_{R o u g e}

K

(a )

(b )

Fig. II.6  (a) Paires d'impulsions séparées de τ +τrep contribuant au signal pour les temps

négatifs.

(b) Géométrie des faisceaux au point focal pour diminuer la contribution aux temps négatifs. ne peuvent plus contribuer au signal. Cela revient à avoir une durée de vie eective Γ−1

telle que Γ = τ−1

e + τtrans−1 où τtrans est le temps moyen que passent les atomes dans la zone

d'interaction. La valeur du rapport P+/P−, nous permet de retrouver Γ :

Γ−1 = τrep

ln(P+/P−) (II.17)

Avec P+/P− = 1, 89, on trouve Γ−1 = 20 ns, d'où la valeur de τtrans = (Γ − τe−1)−1 =

80 ns (soit en considérant une taille des taches focales de 80 µm (FWHM), une vitesse de translation de 1000 m.s−1 _{en bon accord avec la valeur déduite ci-dessus). Dans cette}

première expérience le gaz porteur utilisé était de l'azote. Or la vitesse des atomes dans le jet est donnée par V = q

5kBT

m [53], ou T est la température du four et m la somme des

masses des constituants du jet pondérées par la proportion du constituant dans le jet (ce qui nous donne une vitesse de 1000 m.s−1 _{avec l'azote comme gaz porteur). Un des moyens}

pour diminuer le temps de passage des atomes dans le faisceau laser est d'augmenter leur vitesse, ce qui peut se faire en diminuant m et donc en utilisant un gaz porteur plus léger. Le gaz porteur utilisé a été de l'Hélium. La vitesse estimée est alors de 2700 m.s−1 _.

D'autre part le temps de passage est diminué si l'on focalise plus les lasers. En utilisant une focale de 200 mm, la taille (FWHM) des faisceaux au point focal n'est plus que de

60 µm (limitée par les aberrations géométriques). Le temps de transit est alors réduit à 22 ns. Avec ces valeurs, on s'attend à Γ−1 _{= 12 ns, soit P}

+/P− = 2, 52. Enn, pour encore

diminuer ce temps de transit, le bleu était focalisé en amont du jet par rapport au rouge (Fig. II.6 (b)), réduisant ainsi la zone d'interaction.

Finalement nous obtenons la gure II.7. Ce résultat a été obtenu en moyennant plusieurs balayages. Le délai nul a été déterminé à partir de l'ajustement par la courbe théorique. On peut voir que les oscillations aux temps négatifs ont quasiment complètement disparu. Le rapport P+/P− = 11, 4 nous donne Γ = 5−1 ns, soit un temps de transit τtrans = 7 ns.

Avec une vitesse de 2700 m.s−1_{, le recouvrement eectif des deux faisceaux est d'environ}

18 µm. Les oscillations ont une période de 580 fs en accord avec l'écart d'énergie entre les niveaux de structure ne excités (57,7 cm−1_).

Dans la limite d'impulsions ultracourtes, on devrait observer autour du temps τ = 0 une brusque augmentation du signal à partir de laquelle commence l'évolution libre. On s'attend en fait dans ce cas à ce que le signal soit la multiplication d'une fonction de Heavyside par une fonction cosinus. De plus le signal devrait commencer par un maximum. Or le premier maximum est très écrasé comparé aux suivants. En fait la durée nie des impulsions élargit la transition et la fonction cosinus est multipliée par une fonction "saut" plus compliquée avec une largeur non négligeable. L'ajustement réalisé sur la gure II.7 tient compte d'une telle fonction. La fonction utilisée pour réaliser l'ajustement est donnée en Annexe A. Il s'agit ici d'un ajustement car en fait, an de pouvoir reproduire le contraste des oscillations, il est nécessaire d'ajuster le poids des contributions dues à l'état brillant et à l'état noir. En se référant à l'équation A.8 de l'annexe A, la fonction utilisée pour réaliser l'ajustement est : S(τ ) = γ + α Z∞ 0 dε|f(τ)| 2_{+ β} Z∞ 0 dε|f ′_{(τ )|}2 _(II.18)

De plus la longueur d'onde centrale de la pompe a été prise égale à celle utilisée expéri- mentalement, soit 769 nm0.

Valeur des paramètres Valeurs théoriques

α 1 1

β 0,62 0,51

γ 0,11 0

τD 140 fs 140 fs

Tab. II.4  Paramètres utilisés pour eectuer l'ajustement de la courbe expérimentale II.7. La courbe expérimentale est très bien reproduite. En particulier, la forme du signal autour du délai nul. La durée τD =

q τ2

Ls+ τLp2 = 140fs qui est la durée de cross-corrélation

entre les impulsions pompe et sonde est celle que l'on attend d'après les caractéristiques du laser.

Par contre le contraste des oscillations n'est lui pas reproduit par les valeurs théoriques de probabilité d'ionisation depuis les états brillant et noir. La valeur mesurée du contraste déni comme

C = 2 Pmax− Pmin

-1

0

1

2

3

4

5

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

K

+

(unité arb.)

Délai (ps)

Fig. II.7  Signal d'ion potassium en fonction du retard entre impulsion pompe et sonde (polarisation parallèle).

vaut 0,38 au lieu de la valeur théorique de 0,56. Cette diérence peut être due au décalage des faisceaux introduit an de diminuer le temps d'interaction des atomes avec les lasers. Mais il y a aussi le fait que les points focaux des faisceaux laser étaient séparés longitu- dinalement d'environ 1 cm du fait de la dispersion de la lentille. Le signal pompe-sonde observé est alors le résultat d'une moyenne complexe sur des atomes ayant été soumis à des intensités laser diérentes. Finalement il n'est pas exclu que pour les atomes présents aux centres des points focaux, les transitions aient été partiellement saturées. Dans ce dernier cas la saturation résulte en une baisse du contraste. Elle occasionne aussi un déphasage des oscillations par rapport à l'origine, ce qui devrait aussi contribuer à diminuer le contraste (par la moyenne avec les atomes "ressentant" un champ plus faible).

Dans le document Dynamique femtoseconde dans des atomes et molécules - précession de spin et dynamique de photoélectrons - transitoires cohérents - dynamique des états excités de l'acétylène (Page 54-60)