Eet de la durée et de la dérive de fréquence de la sonde

A l'aide de l'expression II.69 on peut aisément tracer le signal pompe-sonde pour diérentes durées de la sonde et cela pour plusieurs cas : une impulsion sonde limitée par transformée de Fourier ou avec une dérive de fréquence (positive ou négative) et en résonance ou hors résonance.

Nous illustrerons ces diérents cas pour une pompe étirée de 100 fs à 1 ps (avec φ′′ _{< 0) et pour un écart à résonance de la pompe δω}

p = −∆ω₂p. Dans un premier temps

regardons l'eet de la durée dans le cas où la sonde est limitée par TF. 4.2.3.1 Eet de la durée

La gure (II.35) nous montre l'eet de la durée de la sonde dans le cas où celle-ci est limitée par TF. Les trois courbes tracées correspondent à des durées de l'impulsion sonde de 10, 30 et 100 fs FWHM pour une impulsion pompe étirée de 100 fs à 1 ps. Comme on le voit, en l'absence de dérive de fréquence, l'eet de la durée de la sonde est une diminution du contraste des oscillations : plus la sonde est longue et plus la population de l'état excité sondée a le temps d'évoluer durant celle-ci. Pour un délai donné, la population transférée par la sonde est donc une moyenne temporelle sur la durée de la sonde de la population de l'état excité. Le signal pompe-sonde est ici le module carré d'un simple produit de convolution entre l'amplitude de probabilité de l'état excité et la forme gaussienne de l'impulsion sonde.

Les courbes tracées sur la gure II.35 correspondent au cas où la sonde est résonante. Lorsque la fréquence centrale de la sonde est en dehors de la résonance, nous avons exac- tement les mêmes courbes pondérées par la valeur du spectre de la sonde à la fréquence de transition.

4.2.3.2 Eet de la dérive de fréquence de la sonde

Tout d'abord considérons l'eet de la sonde lorsque sa dérive de fréquence est faible comme cela est le cas dans les expériences. La gure II.36 montre trois courbes tracées pour une durée de la sonde limitée par TF de 10 fs étirées à des durées de 10, 30 et 100 fs correspondant à des valeurs de φ′′ _{de 0, 102 et 359 fs}2 _{respectivement. L'eet sur le signal}

pompe-sonde est une dilatation des courbes. Dans l'encart de la gure, cette dilatation est de 10 fs entre les deux cas les plus extrêmes pour τ=1,1 ps, ce qui correspond à 10% de la période à cet endroit. Pour le premier maximum, cet écart est seulement de 3 fs. L'eet d'une petite dérive de fréquence de la sonde est donc négligeable. Si la sonde est hors résonance (δs = ∆ω₂ ), on observe simplement une translation de la courbe d'environ

4 fs lorsque la durée de la sonde passe de 10 fs à 100 fs. La courbe est translatée vers les délais négatifs (positifs) si φ′′ _{> 0 et δ}

s> 0 (< 0).

An de considérer les eets de forte dérive de fréquence de la sonde revenons à présent à l'expression II.69 : f (τ ) = πe −δ2s 4βse− δ2_p 4βp 4¯h2qβsβp  1 − φ( γqβs+ βp 2qβsβp )  

-1000 0 1000 2000 0,0 0,5 1,0 1,5 Délai (fs)

Fig. II.35  Eet de la durée de la sonde sur le signal pompe-sonde dans le cas où la sonde est limitée par transformée de Fourier. Trois cas sont tracés à partir de l'expression II.69 correspondant à des durées de la sonde de 10, 30 et 100 fs. La pompe est quant à elle une impulsion de 100 fs étirée à 1 ps.

avec γ = iβpδs−iβsδp−2βpβsτ

βs+βp . Dans le cas où les impulsions pompe et sonde sont résonantes,

cette expression devient :

f (τ ) = π 4¯h2qβsβp  1 − φ(− q βsβp q βs+ βp τ )  

On voit alors que les impulsions pompe et sonde jouent le même rôle et peuvent être échangées. Les deux schémas d'excitation de la gure II.37 donnent alors le même signal pompe-sonde.

On a alors un résultat contre-intuitif : si l'excitation du niveau |ei est réalisée par une impulsion pompe courte et limitée par TF, alors que la transition de l'état |ei vers l'état |f i est faite par une impulsion sonde avec une grande dérive de fréquence, on observe les mêmes transitoires cohérents. Ceci peut paraître paradoxal au premier abord, puisqu'on entend en général pouvoir détecter une dynamique induite par une impulsion pompe à l'aide d'une impulsion sonde alors qu'ici, c'est l'impulsion sonde qui semble induire la dynamique. Mais bien sûr, il n'est possible de suivre une dynamique par la technique pompe-sonde que si justement l'impulsion sonde est susamment courte pour saisir l'état du système à un

-1000

0

1000

2000

0,0

0,5

1,0

1,5

Délai (fs)

1000 1100 1200 1300 0,96 0,98 1,00 1,02 1,04

Fig. II.36  Eet de la durée de la sonde sur le signal pompe-sonde dans le cas où la sonde est étirée par une dérive de fréquence linéaire . Trois cas sont tracés à partir de l'expression II.69 correspondant à des durées de la sonde de 10, 30 et 100 fs obtenues à partir d'impulsion limitée par TF de 10 fs et une dérive de fréquence négative. La pompe est quant à elle une impulsion de 100 fs étirée à 1 ps. Les impulsions pompe et sonde sont à résonance.

moment bien précis. Si on suppose l'impulsion pompe ultracourtef _{l'équation II.65 devient :}

f (τ ) ∝ Z_+∞

−τ

dte−βst2_e−iδst

et le délai entre l'impulsion pompe et l'impulsion sonde donne en fait l'origine des temps à partir de laquelle l'intégrale commence. En changeant t en −t, on obtient :

f (τ ) ∝ Zτ

−∞

dte−βst2_e+iδst

qui est l'expression de la population obtenue en II.52 et qui décrit les transitoires cohérents. Il faut noter ici que l'écart à la résonance δs a changé de signe. On voit donc que lorsque

l'impulsion sonde aura une dérive de fréquence grande devant celle de l'impulsion pompe, les transitoires cohérents seront toujours présents, mais dus à la transition opérée par la sonde. Les conclusions faites dans le cas où la pompe avait la dérive de fréquence se transposent de la même façon ici.

g

g

e

e

f

_f

⇔

( )

p

E t

( )

p

E t

(

)

s

E t

−τ

(

)

s

E t

−τ

Fig. II.37  Équivalence entre les deux schémas d'excitation dans le cas d'impulsions pompe et sonde résonantes.

Considérons maintenant le cas d'impulsions pompe et sonde toutes deux fortement étirées. La situation la plus simple est celle où βp = βs∗, c'est-à-dire où les deux impulsions

ont la même durée mais avec une dérive de fréquence de signe opposé. Si de plus δp = δs= 0,

l'expression du signal pompe-sonde devient : f (τ ) = π 4¯h2_|βp| Ã 1 − φ(√τ 2τop ) ! (II.83) où l'on voit qu'il n'y a plus aucune dépendance du signal pompe-sonde par rapport à la dérive de fréquence. De plus le temps de montée √2τop est directement relié à la durée de

l'impulsion limitée par TF. Ce signal pompe-sonde est alors équivalent à l'excitation par deux impulsions limitées par TF et ne donne plus lieu à aucun transitoire cohérent, il est tracé sur la gure II.38 en trait plein. Ce qui implique qu'en faisant varier la dérive de fréquence d'une des deux impulsions an de faire disparaître les transitoires cohérents et d'obtenir le anc de montée le plus raide, on eectue une mesure de la dérive de fréquence de l'autre impulsion. On peut ainsi annuler les eets de la dérive de fréquence d'une impulsion, non pas en travaillant sur celle-ci, mais en induisant une dérive de fréquence équivalente sur la deuxième impulsion. Cette méthode pourrait être utilisée pour caractériser une impulsion étirée dans une gamme spectrale (VUV par exemple) où les techniques traditionnelles de caractérisation sont peu ecaces ou inopérantes. De la même façon les transitoires cohérents peuvent être ampliés en utilisant des impulsions avec des dérives de fréquence de même signe, comme on peut le voir sur la gure II.38. Pour la courbe tracée avec des carrés pleins, la pompe est étirée de 100 fs à 1 ps, et la durée de la sonde est 10 fs limitée par TF. Celle tracée en ronds ouverts correspond à une pompe et une sonde étirées de 100 fs à 1 ps avec le même signe de la dérive de fréquence.

Que se passe-t'il maintenant si on prend deux impulsions ayant des durées limitées par TF diérentes mais des dérives de fréquence égales et de signe opposé ? Pour cela

-1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 0,0 0,5 1,0 |f( τ )| 2 Délai (ps)

Fig. II.38  Illustration de l'eet de la dérive de fréquence de la sonde. Pour les trois courbes, les impulsions pompe et sonde sont en résonance. L'impulsion pompe est étirée de 100 fs à 1 ps avec une dérive de fréquence négative (φ′′

p =-3,58.104 fs2).

En trait plein : Sonde étirée de 100 fs à 1 ps, φ′′

s =+3,58.104 fs2,

En ronds ouverts : Sonde étirée de 100 fs à 1 ps, φ′′

s =-3,58.104 fs2,

En carrés fermés : Sonde limitée par TF de 10 fs , φ′′

s =0.

considérons, dans le cas où les deux impulsions sont résonantes, la quantité r βsβp βs+βp qui

gouverne l'évolution du signal pompe-sonde en fonction du délai. En choisissant φ′′

p = −φ′′s,

elle devient _√ 1 τ2

op+τ0s2

. Encore une fois le signal pompe-sonde devient une simple fonction saut dont la largeur est déterminée par la cross-corrélation des deux impulsions limitées par TF associées : q

τ2

op+ τos2g.

Nous avons pu dans cette partie établir des expressions analytiques, dans le régime perturbatif, pour la population de l'état excité et pour le signal pompe-sonde. Ces expres- sions nous ont permis de comprendre l'origine physique des transitoires cohérents en terme d'interférence. Dans un second temps nous avons pu discuter les eets de l'écart à réso- nance de la pompe, de la dérive de fréquence de la sonde etc... Nous avons ainsi vu qu'il était possible d'annuler ou d'amplier les transitoires cohérents avec une sonde possédant une dérive de fréquence ou encore d'obtenir des transitoires cohérents avec une dérive de fréquence sur la sonde seule.

Lorsque la pompe se trouve être hors résonance, il est nécessaire de fortement aug-

menter la densité de puissance an d'avoir un signal non négligeable. On se trouve alors en dehors du régime perturbatif exploré jusqu'à présent.

Dans le document Dynamique femtoseconde dans des atomes et molécules - précession de spin et dynamique de photoélectrons - transitoires cohérents - dynamique des états excités de l'acétylène (Page 112-117)