Eet de la dérive de fréquence de la pompe

Cette première série d'expériences a été réalisée à résonance. L'impulsion pompe a ici pour caractéristiques une longueur d'onde de 794,35 nm, une largeur spectrale de 9 nm, soit une durée de 100 fs, si on suppose une impulsion gaussienne limitée par TF ou une forme non gaussienne. L'autocorrélation donne elle une durée de 135 fs, les impulsions pompe ont donc un léger écart à la limite par transformation de Fourier. Les impulsions sonde ont une durée mesurée par autocorrélation de 30 fs à une longueur d'onde autour de 600 nm avec un spectre d'environ 50 nm de large. Des séries de mesures ont été réalisées pour des dérives de fréquence de -4,08 105 _{et −8, 39 10}5 _fs2 _{et une autre sans réseaux. Ces dérives de}

fréquence sont déduites des distances entre réseaux de 3,4 cm et 7 cm par la formule II.73. A résonance, l'énergie disponible pour l'impulsion pompe est largement susante pour ne pas avoir besoin de focaliser les faisceaux pompe et sonde. Il est même néces- saire d'atténuer le faisceau pompe pour rester en régime perturbatif. Les énergies typiques étaient au maximum de 10 µJ pour des faisceaux d'environ 5 mm de rayon. Cependant, le fait d'exciter la transition 5p ← 5s de façon résonnante nous assure un bon rapport signal sur bruit. An de vérier que nous nous trouvions bien dans la limite perturbative, plusieurs courbes ont été enregistrées pour diérentes énergies du faisceau pompe, et cela pour les deux distances entre réseaux. L'énergie des impulsions pompe est diminuée par l'introduction de densités optiques sur le trajet du faisceau. La gure (II.30) nous montre ces diérents résultats obtenus pour des impulsions à dérive de fréquence.

Les densités optiques introduites sur le trajet des faisceaux ayant des épaisseurs dif- férentes, elles introduisent un décalage du zéro des courbes. Ce décalage a été corrigé pour avoir les maxima qui coïncident. La partie gauche de la gure (II.30) concerne les résultats

0 1 2 densité 1.4 densité 0.75 densité 0.45 densité 0.15

Fluorescence (u. arb.)

0 2000 4000 6000 0,0 0,5 1,0 Délai (fs) 0 2000 4000 6000 8000 10000 12000 0,0 0,5 1,0 Délai (fs) 0 1 2 3 densité 0.75 densité 0.45 densité 0.15

Fig. II.30  Courbes expérimentales obtenues pour la longueur d'onde d'excitation λp=794,35 nm. En haut sont tracées les courbes obtenues pour diérentes puissances. En

bas ces mêmes courbes sont retracées après normalisation par rapport au maximum. La partie droite de la gure correspond à une durée d'impulsion de 21 ps, tandis que la partie gauche rassemble les courbes obtenues avec une impulsion pompe de 11 ps.

Les valeurs théoriques de φ′′

p utilisées sont -4.105 fs2 (à gauche) et -7,7.105 fs2 (à droite).

obtenus pour φ′′

p = −4, 08 105 fs2 (l= 3, 4 cm), ce qui conduit à une durée d'impulsion de

11 ps en partant d'impulsions de 100 fs. L'énergie varie de 9 µJ à 0,5 µJ. Pour les densités les plus fortes, l'appareil de mesure n'est pas assez sensible pour mesurer l'énergie et l'éner- gie est déduite de la valeur des densités optiques D par E = 10−D_E

max. La partie droite

présente une étude équivalente pour une dérive de fréquence plus grande φ′′

(l=7 cm), correspondant à une durée d'impulsion de 23,3 ps. Ici l'énergie varie de 17 µJ à 4 µJ.

La partie haute nous montre les courbes obtenues pour les diérentes densités. Dans la partie basse, nous voyons ces mêmes courbes normalisées, une fois le fond continu retranché. Nous voyons alors qu'elles se superposent très bien, nous indiquant que nous nous trouvons bien dans le régime perturbatif.

La gure II.31 représente le cas où aucune dérive de fréquence n'est introduite. On observe clairement des oscillations avec une période de 140 fs, correspondant à l'écart d'énergie entre les niveaux de structure ne. Ce que l'on observe ici est l'oscillation d'un paquet d'onde entre les états brillant et noir (cf. pompe-sonde dans le potassium II.1). Ceci est assez surprenant car a priori on ne s'attend pas du tout à pouvoir exciter les deux niveaux de structure ne. En eet la largeur spectrale de la pompe n'est que de 9 nm et les niveaux de structure ne ont séparés de 15 nm. La courbe en trait plein de la gure est obtenue par intégration numérique de l'équation de Schrödinger. La forme distordue du anc de montée est due à la dérive de fréquence résiduelle de l'impulsion pompe sortant de l'amplicateur régénératif. La simulation reproduit bien le contraste des oscillations, ce qui indique que le bord du spectre est apparemment susant pour exciter la deuxième transition.

-1,0

-0,5

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

Fluorescence (u. arb.)

Délai (ps)

Fig. II.31  Courbe expérimentale (carrés) et théorique (trait plein). L'impulsion pompe n'est pas étirée par les réseaux. Son énergie est de 5 µJ. Les oscillations ont une période de 140 fs correspondant à l'écart d'énergie entre les niveaux de structure ne. Les oscillations sont dues à l'oscillation d'un paquet d'onde entre les états brillant et noir décrite dans la partie II.1

Si on considère à nouveau la gure II.30, on peut déjà qualitativement constater que les résultats expérimentaux sont conformes à ce que l'on attendait d'après les considérations théoriques : pour les délais pompe-sonde négatifs nous avons une augmentation lente du signal correspondant à la première spirale. Puis le passage par la résonance, a lieu ici autour de τ = 0 puisque nous sommes dans le cas résonnant. Nous observons ensuite les transitoires cohérents qui se traduisent par les oscillations. Il faut aussi noter que nous avons bien un nombre d'oscillations observées plus grands lorsque la dérive de fréquence est plus grande. Le fond continu présent sur toutes les courbes est dû au bruit thermique, à des processus multiphotoniques, et sans doute à de la lumière diusée éclairant directement le photomultiplicateur. Sur la gure II.30, on peut voir pour la courbe correspondant à la plus grande dérive de fréquence et une densité de 0,45 les contributions dues au bruit thermique et aux processus multiphotoniques. Pour les délais négatifs, les faisceaux pompe et sonde ont été bloqués, conduisant aux décrochements observés sur la courbe. Lorsque les faisceaux pompe et sonde sont absents, le fond continu est seulement dû au bruit thermique et sa valeur est de 200 mV. Lorsque le faisceau sonde est seul on passe à un fond de 230 mV, et le fond est de 360 mV lorsque les faisceaux pompe et sonde sont tous les deux présents (à titre de comparaison, pour la courbe à plus forte énergie et dérive de fréquence, la valeur maximale du signal est de 2,3 V et la valeur asymptotique du signal est de 1,8 V).

Nous pouvons alors comparer ces courbes avec la théorie à l'aide de l'expression du signal pompe-sonde (II.69). La valeur de la dérive de fréquence est ajustée pour reproduire l'expérience. Nous obtenons alors un très bon accord (cf. gure II.32), notamment pour la dérive de fréquence la plus grande. Cependant ce dernier accord est obtenu pour une dérive de fréquence φ′′

p = −7, 7 105 fs2 au lieu des −8, 39 105 fs2 déduits de la distance mesurée

(7 cm) entre réseaux. La dérive de fréquence φ′′

p = −7, 7 105fs2correspond quant à elle a une

distance entre réseaux de 6,4 cm. Cet écart entre les valeurs théoriques et expérimentales provient sans doute d'une erreur de mesure de la distance entre les réseaux. En eet pour les deux expériences les conditions étaient les mêmes, hormis bien sûr la distance entre réseaux. Les valeurs théorique et expérimentale sont en très bon accord pour la plus petite dérive de fréquence et l'évolution de la période des oscillations est très bien reproduite. Cependant le contraste des oscillations l'est beaucoup moins, nous en ignorons la raison.

Pour obtenir ces courbes théoriques, les paramètres utilisés sont ceux déduits de l'expérience (longueur d'onde de l'impulsion pompe, dérive de fréquence résiduelle de la sonde). Cependant, l'expression (II.69) ne tient pas compte du fait qu'il y a plusieurs états nals. De plus l'étape sonde a été choisie résonnante. Mais nous verrons dans la partie 4.2.3 que pour les petites valeurs de dérive de fréquence de la sonde (φ′′ _{= 100 fs}2_{) l'eet de}

l'écart à résonance est ici négligeable. Le délai pompe-sonde de la courbe expérimentale est translaté pour obtenir le délai nul entre pompe et sonde. La courbe théorique est normalisée à la courbe expérimentale par rapport à la population asymptotique.

Le fait que nous puissions reproduire les résultats expérimentaux à l'aide de l'expres- sion (II.69) indique que qualitativement et quantitativement les phénomènes observés sont bien décrits et expliqués par la théorie développée dans la partie 4.2.1.1

0 2000 4000 6000 8000 10000 12000 1 2

Fluorescence

Délai (fs)

Fig. II.32  Courbes expérimentales (carrés) et théoriques (trait plein) à résonance. La par- tie haute de la gure correspond à une durée d'impulsion de 11 ps et la partie basse de 21 ps. La position légèrement décentrée du délai nul est due à une longueur d'onde d'excitation légèrement décalée par rapport à la résonance (λp =794,5 nm, λ5s−5p=794,98 nm).