Principe de l'expérience

An d'observer expérimentalement ces transitoires cohérents, nous avons décidé de mener les expériences sur l'atome de Rubidium qui est un alcalin aux moments dipolaires de transitions élevés (∼ 10−30 _{C.m). Les deux niveaux considérés sont l'état fondamental}

et le niveau de structure ne 5p2_P1 2

e_.

Le principe de l'expérience est schématisé gure (II.28). Dans un premier temps, l'impulsion pompe étirée excite la transition 5p2_P

1

2 ← 5s

2_S 1

2. Après un délai τ variable,

l'impulsion sonde permet d'exciter une partie de la population de l'état 5p2_P1

2 vers les états

(8s-10s, 6d-8d). La durée de l'impulsion sonde étant beaucoup plus courte que la pompe (30 fs pour quelques ps), en variant le délai entre pompe et sonde, on peut réellement suivre l'évolution de la population de l'état 5p2_P1

2 pendant l'impulsion pompe.

La série d'états (8s-10s, 6d-8d) uoresce par cascade radiative vers l'état 6p dont la uorescence 6p → 5s à 420 nm est collectée à l'aide d'un photomultiplicateur. Elle est proportionnelle à la population de l'état excité. En faisant varier le délai entre les impulsions pompe et sonde, on a ainsi accès à l'évolution temporelle de la population de l'état 5p2_P

1 2.

La longueur d'onde de la sonde est choisie de façon à avoir le maximum de probabilité de transition vers les états nals, mais il faut aussi que ces états uorescent de manière importante vers l'état 6p à partir duquel la uorescence est détectée. Le tableau II.10 rassemble les valeurs calculées des moments dipolaires de transition vers les diérents états impliqués ainsi que leurs énergies. Pour les états nals est aussi indiquée la fraction de uorescence vers l'état 6p.

Le système laser est celui décrit au chapitre I. Le dispositif expérimental utilisé ici est représenté Fig. II.29. L'oscillateur Ti :Sa est utilisé à 795 mn (cas à résonance) ou 800 nm (cas hors résonance) pour injecter l'amplicateur régénératif. En sortie de ce dernier, nous disposons d'impulsions de 800 µJ, 130 fs. Une fraction du faisceau amplié provenant de l'amplicateur passe par une ligne à retard an de pouvoir varier le délai entre pompe et sonde. Elle est ensuite envoyée vers une paire de réseaux pour étirer l'impulsion dont le principe est le suivant : Le premier réseau disperse spatialement les diérentes longueurs d'onde de l'impulsion. Celles-ci parcourent alors des distances diérentes, ce qui a pour eet d'allonger la durée de l'impulsion puisque chaque longueur d'onde arrive maintenant à des temps diérents. Le deuxième élément dispersif permet d'avoir toutes les longueurs d'onde se propageant parallèlement. Le faisceau arrive alors sur le miroir de renvoi. A cet

e_{L'état 5p}2_P3

Longueur d'onde moment dipolaire Taux de États Énergie (cm−1_{) de transition de transition uorescence vers}

(nm) (en C.m) l'état 6p (%) 5p 2_P 1/2 12578,96 794,98 1,467 10−29 6d 2_D 3/2 28687,15 620,08 -3,511 10−30 6 8s 2_S 1/2 29046,84 607,24 -1,604 10−30 26 7d 2_D 3/2 30280,18 564,93 -2,570 10−30 12 9s 2_S 1/2 30499,06 558,03 -1,054 10−30 23 8d 2_D 3/2 31221,47 536,41 -1,962 10−30 14

Tab. II.10  Énergies et moments dipolaires de transition des niveaux impliqués. Les lon- gueurs d'onde sont celles des transitions. La dernière colonne rassemble les taux de uo- rescence vers l'état 6p.

τ

Im p u lsio n so n d e

6 0 7 n m , 3 0 fs

5 S

F lu o re sc e n c e

4 2 0 n m

6 P

R b

Im p u lsio n é tiré e

(7 9 5 n m , 1 0 n m )

8 D , 1 0 S

7 D , 9 S

6 D , 8 S

5 P

1 /2

endroit les longueurs d'ondes sont étalées spatialement. An de superposer de nouveau toutes les longueurs d'onde, on fait parcourir au faisceau le chemin inverse et ainsi la dispersion spatiale est compensée, mais pas la dispersion temporelle (qui est alors doublée). La dispersion introduite par ce dispositif, dit paire de réseaux en double passage, est donnée par :

φ′′ = −lλ

3

πcd3_cos(θ

i)3 (II.73)

avec, dans notre cas, θi = 55◦, 1_d = 1800 traits par millimètre et l la distance entre les

réseaux.

Le signe de la dispersion introduite est négatif. Ce qui veut dire que les longueurs d'onde les plus courtes arrivent les premières dans l'impulsion. Les réseaux étant très dispersifs, ils sont diciles à utiliser pour obtenir de faibles valeurs de φ′′ _{(pour obtenir}

un étirement de 100 fs à 1 ps, cela signie un φ′′ _{= 3, 6 10}4 _fs2_{, soit une distance entre}

réseaux de 3 mm. Une alternative consiste à utiliser une paire de prismes.). L'autre partie du faisceau amplié est utilisée pour générer l'impulsion sonde à l'aide de l'amplicateur paramétrique optique non colinéaire (NOPA) [31] qui fournit des impulsions à 600 nm d'une durée de 30 fs et d'une énergie par impulsion de quelques micro-Joules.

Les impulsions pompe et sonde sont nalement recombinées à l'aide d'une lame semi- rééchissante et envoyées dans la cellule de Rubidium.

8 0 0 n m 1 k H z 1 m J 1 3 0 fs

N O P A

C P A

P M

8 0 0 n m 1 k H z < 1 0 0 µ J 1 3 0 fs- 2 0 p s

L ig n e

à

re ta rd…

E tire u r

O sc illa te u r T i:S a

6 0 0 n m

1 k H z

1 µ J

3 0 fs

Fig. II.29  Dispositif expérimental

Celle-ci, en silice, est composée de deux parties principales : le queusot, contenant le rubidium solide, et le corps de la cellule dans lequel le rubidium est sous forme de vapeur.

La pression de vapeur dans la cellule est contrôlée par la température du queusot (55◦_C,

ce qui correspond à une pression de 4.10−5 _{mbar). Le corps de la cellule est maintenu à}

une température supérieure (75◦_{C) pour éviter les dépôts de rubidium sur les parois de la}

cellule. Les fenêtres sont taillées à l'angle de Brewster et ont une épaisseur de 3 mm. La uorescence à 420 nm est collectée par deux lentilles de grande ouverture et ltrée spectralement par un verre coloré. La uorescence est détectée par un photomultiplicateur type RCA IP28, alimenté par une tension de 800 V.

Deux principales séries d'expériences ont été menées, à 800 nm et à 795 nm. Une troisième étude possible aurait consisté à utiliser soit une dérive de fréquence positive avec une longueur d'onde supérieure à 795 nm, soit une dérive de fréquence négative avec une longueur d'onde inférieure à 795 nm. Ces deux cas auraient permis d'observer la diminution du nombre d'oscillations et de leur contraste. Les principales limites sont qu'il est d'une part dicile de réaliser une dérive de fréquence positive à partir de réseaux et d'autre part une excitation au dessus de la résonance nous met dans le cas de l'expérience sur le potas- sium où l'on crée une superposition des états de structure ne conduisant à des oscillations (ici avec une période de 140 fs correspondant à l'écart des niveaux). Pour chacune de ces séries plusieurs valeurs de la dérive de fréquence ont été explorées.

Dans le document Dynamique femtoseconde dans des atomes et molécules - précession de spin et dynamique de photoélectrons - transitoires cohérents - dynamique des états excités de l'acétylène (Page 99-102)