Non-proliferation de l' 233 U

−4 −3 −2 −1 0 dNu/Nu (%)

Fig. 5.23 { Chutes de l'inventaire d'uranium et de la reactivite liees a l'arr^et de la reinjection des elements extraits lors de l'etape de uoration.

formules 5.4, 5.5 et 5.6 ecrites pour l'uranium restent naturellement valables pour la contribution a la variation de la reactivite de l'exces d'233U introduit:

)

k

eff(0)

k

eff ! 233U = )

N

233U

N

233U(0)

c

233U(0)

c

(0) ;

a

233U(0)

a

(0)  (5.10) avec {

N

233U l'inventaire d'233U a l'equilibre (1250 kg a t=0)

{

c

233U(0) le nombre de neutrons crees par ssion de l'233U a t=0 (2.191 n/f) {

a

233U(0) le nombre de neutrons captures par l'233U a t=0 (0.109 n/f) On evalue ainsi 

keff (0)

keff 

233U a +0.27 pcm/h, ce que conrme la simulation veriant egale-ment que les sections ecaces moyennes restent constantes. En valeur absolue, la contribution de l'exces d'233U est donc 2 fois celle de l'arr^et de l'extraction des PF. Mais elle reste nettement inferieure a l'antireactivite apportee par l'arr^et minimal et l'arr^et de la reinjection de l'uranium uore, comme le resume le tableau 5.20.

5.3.2 Non-proliferation de l'

233

U

Le retraitement de reference stocke provisoirement hors ux le protactinium extrait an d'attendre sa desintegration en U. L' U surgenere est directement preleve dans ce reservoir,

(pcm/h)

T

= 10 jours

T

= 100 jours situation d'arr^et minimal -3.17 -1.08

arr^et de l'extraction

des produits de ssion solubles ^{-3.30 -1.14} arr^et du retraitement

(circuit de sel isole) ^{-4.56 -2.16} arr^et de la reinjection

de l'uranium apres sa uoration ^{-198 -20.2} ajout accidentel

de l'233U surgenere ^{+0.27 non deni}

Tab.5.20 { Recapitulatif des valeurs de keff

keff totales en pcm/h des dierentes situations d'arr^et du retraitement etudiees, comparees a un scenario d'ajout accidentel de reactivite.

par uoration. Une telle extraction directe d'233U pose le probleme de la proliferation de cet

233U, pur et facilement accessible. M^eme si les quantites sont faibles, il convient de proposer une alternative moins proliferante a cette methode d'extraction de l'233U surgenere.

Une possibilite consiste a exploiter la tra cabilite de l'232U, dont on a vu qu'un descendant, le208Tl, emet un gamma de 2.6 MeV. A l'equilibre de reference, la proportion molaire de l'232U dans l'uranium du sel est de 0.13%. Une telle concentration est susante pour detecter cet uranium, s'il venait a ^etre preleve illicitement. Nous avons donc simule un systeme dans lequel l'233U surgenere n'est plus preleve au niveau du reservoir de stockage du protactinium, maintenu ferme et inaccessible, mais au niveau de la uoration de l'uranium. L'233U preleve a cette etape an de maintenir constante la reactivite s'accompagne ainsi des autres isotopes de l'uranium, parmi lesquels l'232U facilement detectable.

La gure 5.24 montre comment la mise a l'equilibre de l'uranium est modiee par rapport au cas de reference. L'inventaire d'uranium se stabilise a 1.9 t, contre 2.2 t dans le cas de reference. L'inventaire d'233U est a peine modie, tandis que ceux de l'234U, de l'235U et de l'236U sont reduits. La proportion molaire d'232U dans l'uranium est inchangee par rapport au cas de reference (0.12%). L'inventaire des transuraniens produits par captures parasites successives sur l'uranium est reduit a environ 70 kg a l'equilibre, contre 130 kg dans le cas de reference (gure 5.25). Cela explique, avec la reduction de l'inventaire des isotopes de l'uranium produits a partir de l'233U, le meilleur taux de regeneration obtenu a l'equilibre. Partant de l'etat initial de reference, caracterise par un taux de regeneration de 1.09 environ, ce systeme voit en eet son taux de regeneration se stabiliser a 1.050, contre 1.038 dans le cas de reference.

Le schema de la gure 5.26 illustre le gain neutronique realise par prelevement d'uranium a la uoration et non seulement d' U pur, en donnant les taux de reaction, de decroissance et

0 10 20 30 40 50 temps (annees) 0 500 1000 1500 inventaire (kg) retraitement de reference U235 U236 U234 U233 0 10 20 30 40 50 temps (annees) 0 500 1000 1500 inventaire (kg)

prelevement d’U a la fluoration

U236 U235 U233

U234

Fig. 5.24 { Mise a l'equilibre des isotopes de l'uranium dans le cas du prelevement d'uranium a la uoration, comparee au cas du retraitement de reference.

0 25 50 75 100 temps (annees) 0 25 50 75 inventaire (kg) retraitement de reference Pu Np Cm Am 0 25 50 75 100 temps (annees) 0 25 50 75 inventaire (kg)

prelevement d’U a la fluoration

Pu

Am Cm Np

Fig. 5.25 { Mise a l'equilibre des transuraniens dans le cas du prelevement d'uranium a la uoration, comparee au cas du retraitement de reference.

γ (n, ) β − in/out fissions noyau (% mol) Th232 Th233 (1.1) Pa233 Pa234 U237 (1.2) Np237 Np238 1072 (1.4) Pu238 (5.9)

U234 U235 U236

(21.6) (6.5) (61.8) 1072 +1079⁷ − 848 6 6 218 +797⁹⁰³ 112 100 18 − 17¹ − 6⁷⁶ − 4¹ 13 13 13 13 12 1 U233

Fig.5.26 { Representation (N,Z) pour 1000 ssions de l'equilibre obtenu lorsque l'233U surgenere est extrait avec les autres isotopes de l'uranium a la uoration.

d'extraction des principaux noyaux a l'equilibre. Les termes d'extraction de l'uranium (negatifs pour les isotopes autres que l'233U) expliquent notamment que le238Pu ne capture a l'equilibre que 12 neutrons pour 1000 ssions, contre 20 dans le cas de reference.

5.4

Le point sur

les elements de exibilite du RSF (Th/U)F

4

En partant du systeme de reference inspire du projet MSBR, nous avons explore dans ce chapitre quelques potentialites du concept de RSF a moderateur graphite pour une production durable d'energie nucleaire, selon les trois criteres retenus depuis le debut. Le premier de ces criteres est une utilisation optimale du combustible thorium. Nous avons donc envisage die-rentes options destinees a ameliorer l'economie de neutrons de ce reacteur, en utilisant le taux de regeneration obtenu comme indicateur. L'amenagement d'une zone fertile en peripherie du cur favorise la surgeneration, au prix d'un doublement du facteur de forme. Le remplacement du sel FLiBe par le sel FLiNa (54% LiF - 13.5% NaF - 32% (Th+U)F4) permet de diviser par 3 la production de tritium et de rendre le coecient de temperature total du systeme negatif, malgre une legere deterioration du bilan neutronique. Mais c'est surtout le retraitement en ligne qui peut apporter au systeme le plus d'avantages, a priori insoup connes, selon les eorts consentis sur les procedes pyrochimiques utilises. Presente a l'origine comme une contrainte, pour l'ex-traction rapide des produits de ssion, le retraitement en ligne nous est en eet apparu comme la principale source de exibilite du systeme. Son ralentissement et sa simplication permettent

d'ajuster facilement le taux de regeneration. L'extraction continue du neptunium, possible au niveau de la uoration, est particulierement interessante, abaissant le temps de doublement a l'equilibre de 31 a 20 ans, tout en reduisant l'inventaire des transuraniens de deux ordres de gran-deur. Certaines de ces options peuvent ^etre couplees, an d'obtenir un systeme surgenerateur performant, ou au contraire un producteur d'energie simplie.

La exibilite de l'economie de neutrons d'un tel systeme nous a amene ensuite a envisager les possibilites de transmutation de produits de ssion a vie longue, qui dominent la radiotoxicite des rejets apres quelques milliers d'annees. Par la reinjection de l'iode dans le sel, et le recyclage des poussieres metalliques de technetium dans des cylindres de graphite en peripherie du cur, il est possible de transmuter l'129I et le99Tc a un taux egal a celui de leur production, le systeme restant juste regenerateur. Ce procede permet en outre d'annuler le coecient de temperature total du systeme, ce qui reste vrai lorsqu'on remplace le technetium par du thorium. Dans ce cas, la surgeneration d'233U ne se fait plus dans le sel combustible mais dans les cylindres de graphite, moyennant un recyclage par cycles de quelques annees.

Dernier critere aborde dans ce chapitre, la s^urete du reacteur peut directement ^etre amelioree par le retraitement en ligne. L'extraction rapide des produits de ssion permet notamment l'absence de reserve de reactivite dans le cur. Ce dernier s'etoue rapidement en cas d'arr^et de la reinjection dans le sel de l'uranium uore, avec une chute de reactivite d'environ 200 pcm/h pour une duree de retraitement

T

de 10 jours. Dans le cas d'un fonctionnement surgenerateur, le prelevement au niveau de la uoration de l'233U en exces, avec les autres isotopes de l'uranium, est favorable a la non-proliferation, du fait de la presence d'232U facilement detectable par son gamma associe de 2.6 MeV. Par tous ces elements interessants de exibilite, le RSF (Th/U)F4

semble particulierement bien adapte a la production d'energie en cycle thorium, ce qui nous amene a etudier la faisabilite de la transition a ce cycle.

Dans le document Potentialités du concept de réacteur à sels fondus pour une production durable d'énergie nucléaire basee sur le cycle thorium en spectre épithermique (Page 175-180)