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Ce projet propose des 1969 un reacteur surgenerateur a combustible 232Th/233U, d'une puissance thermique de 2500 MWth environ 16]. L'ensemble des etudes realisees forme un tout coherent et tres complet, tant au niveau de la thermohydraulique 17], qu'au niveau du retraitement en ligne 18]. La gure 2.3 illustre le principe de fonctionnement du systeme complet, qui s'organise autour du circuit de sel combustible. Le cur est constitue d'un bloc de graphite perce de canaux dans lesquels le sel combustible remonte en se rechauant d'une centaine de degres, la temperature moyenne dans le cur etant de 650 oC environ. La chaleur est ensuite echangee avec un circuit de sel secondaire (92% NaBF4 - 8% NaF), pour nalement produire de l'electricite avec un rendement compris entre 40 et 45% (puissance electrique de 1 GWe).

Fig. 2.3 { Vue d'ensemble du projet MSBR.

Le sel combustible est un sel de uorures, de composition molaire approximative 72%7LiF -16% BeF2 - 12% (Th+U)F4. Le tableau 2.1 donne ses principales caracteristiques. Pour donner des points de comparaison, la viscosite du sel est double de celle du kerosene.Sa chaleur specique volumique Cp est proche de celle de l'eau (valant 4.2 J.cm;3.K;1), tandis que sa conductivite thermique est plus du double de celle de l'eau.

densite (g/cm3) a 650oC 3.3 coecient de dilatation (g.cm;3.K;1) -6.7 10;4

temperature de fusion (oC) 500 pression de vapeur a 650oC (Pa) 13 viscosite a 650oC (Pa.s) 7 10;3

chaleur specique Cp (J.cm;3.K;1) 4.5 conductivite thermique (W.m;1.K;1) 1.2

Tab.2.1 { Caracteristiques du sel combustible 7LiF - BeF2 - (Th+U)F4 du projet MSBR. L'usine de retraitement en ligne, representee tres sommairement sur la gure 2.3, assure l'extraction des produits de ssion les plus g^enants (terres rares), en traitant l'ensemble du sel combustible (50 m3 environ) en une dizaine de jours. Elle permet egalement d'extraire le 233Pa forme par capture sur le 232Th, et de le laisser decro^#tre en 233U, qui est ensuite reinjecte en partie an de maintenir le reacteur critique. De cette maniere, le systeme est surgenerateur, avec un taux de regeneration de 1.05 environ 16]. L'inventaire d'233U necessaire pour demarrer est de l'ordre de la tonne, et le temps de doublement est estime a 25 ans.

Ce projet de surgenerateur se heurte rapidement a la concurrence des reacteurs surgenera-teurs a neutrons rapides, de conception plus classique et base sur le cycle uranium. Pour des raisons nancieres et politiques, liees a l'isolement de l'ORNL qui est alors le seul laboratoire a travailler sur les RSF aux Etats-Unis, les etudes sont denitivement arr^etees en 1976. Elles sont reprises en France par EDF et le CEA jusqu'en 1983, avant d'^etre suspendues pour des raisons similaires. Ces travaux de reevaluation ont notamment permis d'approfondir les problemes de s^urete et d'acquerir une meilleure connaissance du retraitement en ligne.

2.1.2 Les projets ambitieux des ann ees 1980

Suite a l'inter^et suscite par le projet MSBR, de nombreuses etudes sont menees dans les an-nees 1980, toujours dans l'optique d'utiliser des sels fondus comme combustible dans un reacteur destine a la production d'energie. Ainsi, le projet japonais Thorims-NES (Thorium Molten Salt Nuclear Energy Synergetics) juge la surgeneration trop delicate dans le MSBR, et propose de separer la fonction de surgeneration de celle de production d'energie 19].

La production d'energie est alors assuree par des RSF 232Th/233U regenerateurs ou legere-ment sous-generateurs (concept FUJI). La surgeneration d'233U est realisee de fa con intensive dans un systeme sous-critique, l'Accelerator Molten Salt Breeder (AMSB), dans lequel un fais-ceau intense de protons de 1 GeV produit des neutrons par spallation directe sur le sel combus-tible. L'AMSB peut dans ces conditions surgenerer environ 1 t d'233U par GWe, mais au prix d'une complexite qui est a l'origine de son abandon.

Fig.2.4 { Le projet de reacteur sous-critique a sels fondus chlorures du JAERI pour l'incinera-tion de transuraniens en spectre rapide.

Vers la n des annees 1970, des etudes ont privilegie l'option opposee au cycle thorium en spectre thermique: le cycle uranium en spectre rapide. Dans ce cas, le sel combustible utilise est a base de chlorures, et le cur est depourvu de moderateur. Ces systemes sont juste regenerateurs du fait de captures parasites trop nombreuses dans le chlore du sel combustible 20].

Le laboratoire japonais JAERI a alors juge plus interessante l'utilisation de ce type de reacteur pour l'incineration de transuraniens sur support inerte 21]. Ce mode de fonctionnement implique le regime sous-critique, le sel combustible faisant oce de cible de spallation, comme le montre la gure 2.4. Comme les projets de producteur d'energie, ce systeme benecie d'un retraitement en ligne elementaire pour l'extraction des produits de ssion.

2.1.3 Plus de r ealisme depuis les ann ees 1990

Le projet d'incinerateur precedent montre que les etudes sont progressivement passees du theme de la production d'energie a celui de l'incineration des dechets nucleaires de la liere REP. Le projet americain de C. Bowman adapte ainsi le concept de RSF a moderateur graphite et sels uorures, utilise par le projet MSBR, a l'incineration du plutonium industriel en spectre thermique 22] . Ce syteme est sous-critique, et dote d'une cible de spallation en plomb. Son retraitement est de type \once-through", c'est a dire que chaque jour un volume de sel est extrait et rempla ce par du sel frais. Il permet une incineration ou une denaturation ecace du plutonium, et son etude a ete reprise en France par le CNRS 23]et le CEA 24].

Nous avions remarque au chapitre precedent que les etudes sur la gestion des dechets nu-cleaires avaient depuis peu change leur approche, en privilegiant le remplacement des REP par une liere plus \propre". Cette remarque s'applique tout particulierement aux dernieres etudes fran caises de RSF. Ainsi, le concept TASSE (Thorium based Accelerator driven System with Simplied fuel cycle for long term Energy production) du CEA preconise un retraitement lent an de minimiser les rejets, l'empoisonnement neutronique supplementaire etant compense gr^ace au regime sous-critique 25]. Le concept AMSTER (Actinide Molten Salt TransmutER) d'EDF reprend les principales options du projet MSBR dans dierents modes de fonctionnement, en recherchant egalement la minimisation des rejets 26]. Notre travail resulte d'une collaboration avec EDF debutee sur le concept AMSTER, en mettant l'accent sur le cycle thorium.

Toutes ces etudes s'accompagnent d'un renouveau des eorts experimentaux. Le programme europeen MOST est ainsi charge d'etablir le bilan des recherches sur les RSF precedemment evoquees, dans le but de denir les besoins en R&D. Par ailleurs, un demonstrateur de reacteur proche du projet MSBR, d'une puissance de 250 MWth, a recemment ete propose 27] .

2.2 Utilisation des sels fondus dans un reacteur nucleaire

A travers l'historique des dierents projets de RSF proposes jusqu'a present, nous avons vu que le sel combustible est un element cle autour duquel s'organise tout le systeme. L'utilisa-tion comme combustible nucleaire necessite un choix judicieux des sels fondus, qui resulte d'un compromis entre leurs proprietes physico-chimiques et les contraintes neutroniques classiques.

2.2.1 Caract eristiques physico-chimiques importantes

L'utilisation des sels fondus est liee a la chimie a haute temperature, appelee pyrochimie, largement employee de nos jours dans l'industrie chimique. Il s'agit ici de decrire leurs proprietes generales, en gardant a l'esprit les implications de leur utilisation en RSF. Pour cet usage, les sels fondus presentent des avantages certains, a de nombreux points de vue:

{ L'etat liquide a partir de 500 oC dans la plupart des cas est l'avantage principal des sels fondus. Il leur permet de cumuler les fonctions de combustible, de caloporteur et eventuellement de cible de spallation. Les dommages mecaniques lies a l'irradiation, tels ceux subis par les combustibles solides, n'existent plus.

{ Les sels fondus sont en particulier de bons caloporteurs. Ils possedent une grande capacite calorique. Leur conductivite de la chaleur est moyenne, ce qui reduit les chocs thermiques. Leur pression de vapeur est basse, et permet l'absence de grande pression dans le cur. { L'inertie chimique des sels fondus vis-a-vis de l'air et de l'eau est grande. Il est en outre

aise de modier leur composition selon les besoins.

Tant sur le plan physique que chimique, les sels fondus presentent donc des caracteristiques interessantes a exploiter. Cependant, l'emploi de tels milieux dans un reacteur nucleaire s'ac-compagne d'eets \secondaires" g^enants, qui nuancent les avantages precedents:

{ La corrosion a haute temperature necessite la mise au point de materiaux de structure plus resistants que ceux utilises habituellement.

{ Le passage du sel combustible dans les echangeurs peut poser probleme si la radioactivite est trop elevee. Il faut alors envisager des moyens de contr^ole et d'entretien a distance.

2.2.2 Sels chlorures ou sels uorures ?

Aux proprietes physico-chimiques des sels fondus conditionnant leur utilisation en reacteur, il convient d'ajouter les contraintes neutroniques a respecter pour une production durable d'energie nucleaire. Plus precisement, il est necessaire d'atteindre au moins la regeneration, soit en cycle uranium et spectre rapide, soit en cycle thorium et spectre thermique.