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Dans le contexte d'explication de nos methodes de calcul dans ce chapitre, il ne nous para^#t pas necessaire de presenter ici un procede pyrochimique valide et operationnel. Il s'agit plut^ot de proposer une solution envisageable, sachant que d'autres peuvent ^etre etudiees (volatilisa-tion, cristallisa(volatilisa-tion, ...). Nous nous contenterons donc d'une description ideale de ce dispositif d'extraction de plutonium, represente schematiquement sur la gure 3.2. On y retrouve les deux extractions reductrices successives habituelles (actinides puis lanthanides), par contact entre le sel combustible et du cadmium charge en Na, jouant le r^ole du metal solvant reducteur. La concentration C1 du Cd en Na au niveau de la premiere extraction est telle que les lanthanides n'y sont pas reduits. Le second contacteur sel-metal avec un alliage plus riche en Na (concen-tration C2) permet d'eliminer une partie des lanthanides par reduction egalement. Ces deux etapes tendent a augmenter la quantite de NaCl dans le sel combustible et impliquent donc un ajustement regulier de cette derniere.

Detaillons a present le fonctionnement ideal du dispositif d'extraction de plutonium, qui n'a ici, rappelons-le, que valeur de principe. Le cadmium liquide (charge en actinides a l'issue de l'extraction reductrice de ces derniers) est place a l'anode (electrode indiquee par un signe \+") d'une cellule d'electrolyse. Une premiere cathode est plongee dans un bain de chlorures servant d'electrolyte (LiCl-KCl a 500 oC, ou eventuellement NaCl a plus haute temperature). Les ele-ments presents dans le cadmium liquide sont ainsi oxydes et passent dans le sel, puis certains

Cl2 0 0 0 0 1 1 1 1 + C2 C1 (U+Pu)Cl3 000 000 111 111 000 111 00 11 000 111 Pu U rejets Cd−Na Cd−Na extraction des lanthanides extraction des actinides

RSF

NaCl U + 1% Pu Pu Unat (+ Pu si sous−g.) surgénéré

Fig.3.2 { Schema de principe du retraitement en ligne du RSF (U/Pu)Cl3, equipe d'un dispositif d'extraction de plutonium en cas de surgeneration de ce dernier.

sont reduits sur la cathode. La nature du metal ainsi depose depend de la tension imposee a la cathode qu'on regle de fa con a extraire preferentiellement l'uranium, accompagne d'un peu de plutonium (proportion de l'ordre de 1%). Puis la cathode est extraite et debarrassee du dep^ot metallique d'uranium qu'on reinjecte dans le sel apres chloration. Une seconde cathode (repre-sentee a gauche de la premiere sur le schema) est alors plongee a son tour et permet d'extraire le plutonium, ou du moins en pratique un melange uranium-plutonium enrichi en plutonium par rapport a la concentration du sel. En faisant circuler le sel dans la cellule d'electrolyse, il est envisageable de proceder a ces deux extractions successivement. L'extraction du plutonium en exces peut alors se faire de fa con continue, et en regime stationnaire. En n d'operation, le sel de la cellule contenant encore de l'uranium, du plutonium et des traces de lanthanides peut ^etre recycle et reinjecte dans le circuit de sel combustible, comme le suggere le schema.

Une partie annexe de l'usine de retraitement, qui n'est pas representee sur le schema, est chargee de gerer la concentration du sel combustible en NaCl. Les deux etapes successives d'ex-traction reductrice des actinides puis des lanthanides s'accompagnent en eet d'un exces de NaCl dans le sel combustible, qu'il faut compenser. Il s'agit en fait de reduire electrochimiquement cet exces de NaCl pour reconstituer les alliages Cd-Na utilises au niveau des deux extractions precedemment evoquees. Avant la reinjection des actinides, le sel combustible est pour cela place dans une cellule de reduction electrochimique du NaCl. On forme alors a la cathode un alliage Cd-Na (recupere pour les extracteurs), et a l'anode du chlore gazeux Cl2 qu'on utilise pour la chloration precedant la reinjection de l'uranium extrait.

3.2 Couplage de MCNP a un programme d'evolution

Nous venons de decrire precisement le reacteur destine a illustrer les methodes de simulation mises au point. Il s'agit a present de montrer comment le code MCNP est utilise pour calculer l'evolution des caracteristiques du systeme une fois demarre. Dans ce but, nous avons developpe autour de MCNP des methodes, dont l'objectif principal est de fournir, tout au long de l'evolution du systeme, des resultats a la precision imposee par l'utilisateur. L'ensemble des protocoles mis au point pour ce faire est appele \REM" (Regles pour les calculs d'Evolution avec MCNP). Nous allons detailler le fonctionnement de REM selon trois grandes parties, en nous basant sur le schema de la gure 3.3. Nous avons deja vu que l'utilisation de MCNP necessite la denition d'une geometrieprecise, qui se fait par l'intermediaire d'un chier d'entree, construit au niveau de la phase de \preparation". Pour pouvoir faire calculer les taux de reaction par MCNP et ensuite integrer les equations d'evolution, il faut en outre disposer des le depart des donnees nucleaires (reactions disponibles, sections ecaces, decroissances) et chimiques (taux d'extraction). C'est cette exploitation des bases de donnees que nous allons donc decrire dans un premier temps. Ensuite, nous decrirons plus en detail comment est realise le calcul de l'evolution a proprement

parler (etape \integration" du schema de la gure 3.3). Nous verrons que ce calcul se fait sur trois niveaux en temps, dont chacun remplit une fonction bien precise. Enn, nous presenterons les resultats de base qui sont obtenus, et ceux qu'on peut en deduire.

calcul d'évolution piloté par la précision

préparation MCNP intégration NJOY géométrie fichier résultats(t) d'évolution contraintes et compositions disponibles réactions données chimiques

bases de données nucléaires

évaluées

décrois- extractions sances

Fig. 3.3 { Organisation des outils d'evolution autour du code MCNP.

3.2.1 Exploitation optimale des donn ees