Modi cations des performances surgeneratrices

Pour chacune des compositions initiales de plutonium presentees dans le tableau 6.1, nous avons simule le transitoire jusqu'a ce que l'equilibre232Th/233U soit atteint. La gure 6.9 montre qu'avec le temps de refroidissement du plutonium, son inventaire initial augmente signicative-ment s'il est de type UOX (de 3.7 t pour

T

ref = 5 ans a 7.8 t pour

T

ref = 50 ans), et encore plus s'il est de type MOX (de 6.7 t pour

T

ref = 5 ans a 17.9 t pour

T

ref = 50 ans). On verie qu'au-dela de

T

ref = 50 ans, les modications sont minimes.

5 20 35 50 65 temps de refroidissement (ans)

0 5 10 15 20 inventaire initial (t) Pu MOX Pu UOX

Fig. 6.9 { Inuence du type de Pu et de son temps de refroidissement apres dechargement sur l'inventaire initial du RSF Th/Pu !

233U.

De ce premier constat ressort la necessite d'adapter l'usine de retraitement a l'importance de l'inventaire initial de plutonium, an d'en extraire le moins possible. On suppose dans la suite que le plutonium est en permanence maintenu dans le sel combustible, par exemple par le biais de sa uoration, suivie de sa reinjection, avec l'uranium avant l'extraction reductrice des autres actinides. Pour simplier l'etude, nous allons a present comparer trois transitions caracteris-tiques, basees sur le Pu UOX 5, le Pu UOX 50 (inuence de la decroissance du241Pu), et enn le Pu MOX 50 (inuence du recyclage MOX). Pour ce dernier se pose le probleme de la solubi-lite limitee du plutonium dans le sel retenu (4LiF - BeF2, avec 12.5% de (Th+Pu)F4). A partir des donnees disponibles pour le sel LiF-BeF2 pur (gure 6.10), on estime que la concentration maximale de plutonium dans le sel, acceptable au demarrage, est de quelques pourcents. Cette limite est pessimiste, dans la mesure ou la faible proportion de BeF2 dans le sel utilise tend a augmenter la solubilite du plutonium dans notre cas. Le cas Th/Pu MOX 50 !

233U se situe juste a la limite de solubilite, avec une concentration en PuF3 d'environ 3% au demarrage. On le conserve comme transition caracteristique interessante a etudier, mais ce probleme de solubilite constitue une premiere raison de preferer le Pu UOX au Pu MOX.

Pu UOX,

T

ref = 5 ans Pu UOX,

T

ref = 50 ans Pu MOX,

T

ref = 50 ans



cap



fis

N

(kg)



cap



fis

N

(kg)



cap



fis

N

(kg)

238Pu 13.7 1.78 110 9.3 1.70 190 6.4 1.63 620 239Pu 24.4 42.0 1940 13.4 23.1 4630 8.2 14.1 7700 240Pu 48.3 0.36 910 24.5 0.37 2200 10.5 0.39 6620 241Pu 16.7 50.4 460 10.7 33.4 130 7.3 23.4 320 242Pu 27.3 0.25 290 17.2 0.26 690 7.1 0.28 2620 total Pu 29.2 28.3 3710 16.7 14.4 7840 8.8 6.7 17880

Tab.6.2 { Sections ecaces moyennes de capture



cap et de ssion



fis (barn) et inventaires

N

(kg) des isotopes du plutonium au demarrage de trois RSF Th/Pu! 233U.

Pour les trois types de plutonium retenus, le tableau 6.2 fournit les sections ecaces moyennes de capture et de ssion de chaque isotope au demarrage du systeme. On constate que les sections ecaces globales du plutonium sont reduites environ de moitie lorsqu'on passe du Pu UOX 5 au Pu UOX 50, et du Pu UOX 50 au Pu MOX 50. Ce durcissement progressif du spectre explique que les inventaires initiaux de plutonium correspondants soient a peu pres doubles (de 3.7 t a 7.8 t, et de 7.8 t a 17.9 t). Dans tous les cas, les sections ecaces moyennes rejoignent progressivement les valeurs de l'equilibre 232Th/233U.

Le spectre moyen dans le sel, durci par le plutonium initial, converge vers le spectre plus doux de l'equilibre 232Th/233U. La comparaison des spectres au demarrage (gure 6.11) montre que les niveaux de ux sont identiques aux energies superieures au keV, et restent proches jusqu'a

quelques eV. La forte resonance de capture a 1 eV du240Pu explique qu'aux energies inferieures le niveau de ux est d'autant plus faible que la proportion de240Pu est importante dans le pluto-nium initial. Cet eet explique le durcissement du spectre observe, responsable de l'augmentation de l'inventaire initial de plutonium. On remarque a 0.3 eV l'empreinte de la resonance d'absorp-tion du 239Pu. Les spectres initiaux des transitions utilisant du Pu UOX 5, du Pu UOX 50 et du Pu MOX 50 (de valeurs integrees respectives 2.9 1014, 2.8 1014 et 2.6 1014 n.cm;2.s;1) se deforment au cours du transitoire pour rejoindre le spectre a forte composante thermique de l'equilibre 232Th/233U (3.2 1014n.cm;2.s;1). 10⁻⁴ 10⁻² 10⁰ 10² 10⁴ 10⁶ 10⁸ energie (eV) 10¹⁰ 10¹¹ 10¹² 10¹³ 10¹⁴ flux (n.cm − 2.s −

1 par unite de lethargie)

Th/Pu ‘‘UOX 5’’ Th/Pu ‘‘UOX 50’’ Th/Pu ‘‘MOX 50’’ Th/U 233 (ref.)

Fig.6.11 { Spectres moyens dans le sel combustible au demarrage de trois RSF Th/Pu ! 233U, compares au cas de l'equilibre 232Th/233U.

La gure 6.12 compare l'evolution des stocks d'233U surgenere, accumules au cours des trois transitoires Th/Pu !

233U compares. Par rapport au RSF Th/Pu UOX 5 !

233U, la plus grande proportion de240Pu dans le Pu UOX 50 explique une production d'233U plus rapide des les premieres annees du transitoire. On constate en eet dans ce cas que la transition se fait sans recours a de l'233U autre que celui produit par le systeme, du fait d'un entretien plus ecace de la reactivite par regeneration de 241Pu a partir du 240Pu. Pour la m^eme raison, le gain sur la production d'233U au cours des premieres annees du transitoire est encore ameliore avec le Pu MOX 50, dont l'inventaire initial est cependant plus important, ce qui retarde considerable-ment la mise a l'equilibre. Le temps de premier doubleconsiderable-ment est ainsi dans ce cas de 70 ans, soit le double de celui du RSF Th/Pu UOX 5 !

233U. Du point de vue de la vitesse de la transi-tion Th/Pu!

233U, le plutonium de type UOX est donc preferable, et autorise une production d' U proche de celle obtenue en cycle Th/ U.

0 25 50 75 temps (annees) −1000 0 1000 2000 3000

production nette cumulee d’U 233 (kg)

Th/Pu ‘‘UOX 5’’ Th/Pu ‘‘UOX 50’’ Th/Pu ‘‘MOX 50’’

inventaire initial Th/U 233

Fig. 6.12 { Production nette d'233U cumulee au cours de trois transitions Th/Pu ! 233U, dierant par le type de plutonium utilise au demarrage.

Pour clore cet aper cu de la regeneration en cours de transition Th/Pu !

233U, il est inte-ressant de mentionner l'inuence de l'amenagement d'une zone fertile peripherique, telle qu'elle a ete etudiee pour le RSF 232Th/233U de reference au chapitre precedent. Nous choisissons pour cela le plutonium UOX 50, qui nous l'avons vu, est le plus interessant en termes de quantite d'233U produite. A partir de ce plutonium, nous demarrons un RSF Th/Pu!

233U avec le m^eme cur a zone fertile peripherique que celui precedemment etudie. On rappelle que la zone ssile centrale regroupe 138 canaux de 12 cm de diametre, et la zone fertile peripherique 114 canaux de 18 cm de diametre. Avec cette geometrie de cur, le spectre au demarrage est plus doux que dans le cas de reference a zone unique. Les sections ecaces moyennes de capture et de ssion du plutonium sont alors environ quatre fois plus elevees (respectivement 58.3 barn pour la capture et 57.0 barn pour la ssion), ce qui ramene l'inventaire initial necessaire a 2.1 t, au lieu des 7.8 t pour le demarrage du Th/Pu UOX 50 !

233U a zone unique.

La production d'233U diminue avec l'inventaire initial de plutonium, dans la mesure ou le sys-teme regenere moins de241Pu par capture sur le240Pu. Alors que le RSF Th/Pu UOX 50!

233U a zone unique assure la transition sans apport exterieur d'233U, le systeme a zone fertile periphe-rique est ainsi consommateur net d'233U pendant les 15 premieres annees (gure 6.13). Le taux de regeneration plus eleve en 232Th/233U de la conguration a zone fertile ne devient eectif qu'apres une cinquantaine d'annees. Le recours a cette methode n'est donc interessant qu'une fois le plutonium initial incinere et l'equilibre Th/ U a peu pres atteint.

0 25 50 75 temps (annees) −1000 0 1000 2000 3000

production nette cumulee d’U 233 (kg)

Th/Pu UOX 50 (zone fertile periph.) Th/Pu UOX 50 (zone unique)

Fig.6.13 { Inuence de l'amenagement d'une zone fertile peripherique sur la production d'233U cumulee au cours de la transition Th/Pu UOX 50 !

233U.

10⁶ 10⁷ 10⁸

R[1000 ans] (Sv/GWth)

Th/U 233 Th/Pu UOX Th/Pu MOX

Tref = 5 ans Tref = 50 ans

Fig. 6.14 { Comparaison au cas 232Th/233U des radiotoxicites des rejets d'actinides des tran-sitions Th/Pu UOX !

233U et Th/Pu MOX !

233U, pour 200 ans de production d'energie et apres 1000 ans de decroissance, selon le temps de refroidissement Tref du plutonium.

Dans le document Potentialités du concept de réacteur à sels fondus pour une production durable d'énergie nucléaire basee sur le cycle thorium en spectre épithermique (Page 187-193)