Il s'agit ici d'analyser les trois coecients de temperature elementaires (Doppler, densite et graphite) obtenus pour l'exemple simple du systeme de reference au demarrage. Les sections ecaces de ssion et de capture du232Th et de l'233U obtenues dans ces trois cas sont comparees aux valeurs de reference dans le tableau 4.17. Ces valeurs moyennes des sections ecaces vont nous aider dans l'analyse des eets elementaires de la temperature sur la reactivite.
(barn) reference Doppler densite graphite ssion232Th 0.0088 0.0089 0.0087 0.0086
ssion233U 78.4 78.0 80.4 76.7 capture232Th 1.60 1.58 1.61 1.54 capture233U 9.58 9.50 9.75 9.36
Tab.4.17 { Sections e caces moyennes (barn) obtenues pour chaque calcul de contribution a la variation de la reactivite et comparees au cas de reference, a t = 0.
Doppler
Le rechauement du sel, sans modication de la densite, entra^#ne une diminution de la reacti-vite par elargissement Doppler des resonances de capture du232Th, present en grande quantite dans le sel. Ce sont les premieres resonances, apparaissant a partir d'une vingtaine d'eV (-gure 4.33), qui vont jouer le plus grand r^ole dans la diminution de la reactivite. La partie superieure du graphe de la gure 4.34 represente la section ecace de capture du 232Th autour de 22 eV, c'est a dire au niveau de sa premiere grande resonance, telle qu'elle est denie dans la base de donnees ENDF/B-VI. L'eet d'autoprotection de cette resonance est particulierement visible sur le spectre moyen dans le sel combustible (gure 4.22). On verie que la section ecace est plus etalee a 1200 K, la valeur integree totale restant constante.
10−3 10−2 10−1 100 101 102 103 energie (eV) 10−2 10−1 100 101 102 103 104
section efficace (barn)
fission 233 U capture 232 Th capture 233 U
Fig. 4.33 { Sections e caces du 232Th et de l'233U entre 10;3 et 103 eV.
Cet elargissement augmente la probabilite de capture dans la \trappe" que constitue la reso-nance ainsi elargie pour les neutrons en cours de ralentissement. La partie inferieure du graphe de la gure 4.34 represente les ux obtenus dans le systeme de reference a t = 0 pour
T
= 900 et 1200 K. Leur comparaison montre bien que l'etalement de la section ecace attenue l'autopro-tection au centre de la resonance, tandis que le ux diminue sur les bords. L'eet negatif qui en resulte est de -3.5 pcm/K au demarrage (tableau 4.16). A titre de comparaison, l'eet Doppler apporte par l'238U (premiere resonance a 6.7 eV) est compris entre -3 et -2 pcm/K en spectre thermique et entre -2 et -1 pcm/K en spectre rapide 46].21.0 21.5 22.0 22.5 energie (eV) 1011 1012 1013 1014 flux (n.cm − 2.s − 1 par u. de lethargie) T = 900 K T = 1200 K 100 101 102 103 104
sec. eff. de capture du Th232 (barn)
Fig. 4.34 { Section e cace de capture du 232Th et ux au demarrage du systeme de reference autour de 20 eV, pour deux temperatures du sel combustible sans modication de la densite.
Densite
L'augmentation de temperature, supposee instantanee, de 900 a 1200 K fait ici passer la densite du sel de 3.3 a 3.1 g/cm3, et la concentration atomique de 7.8 1022 a 7.3 1022 at/cm3, tandis que la section ecace moyenne de diusion des neutrons dans le sel du cur reste sensiblement constante (3.53 barn). Le libre parcours moyen des neutrons dans le sel du cur passe ainsi de 3.6 cm pour 900 K a 3.9 cm pour 1200 K, le libre parcours moyen dans le graphite du cur restant egal a 1.9 cm. Ceci a pour eet de donner plus de poids a la moderation des neutrons dans le graphite et donc d'adoucir le spectre. La modication des sections ecaces du tableau 4.17 illustre cette \thermalisation" du spectre qui rend sur-critique la masse d'233U en cur, juste critique a 900 K. A l'equilibre du systeme232Th/233U considere, le coecient de temperature lie a cet eet de densite est plus grand (2.6 au lieu de 2.0 pcm/K a t = 0) du fait d'un inventaire ssile plus important.
La valeur plus faible du coecient \densite" fournie par le projet MSBR (tableau 4.16) peut s'expliquer par le traitement en homogene de la diusion des neutrons dans le cur, utilisant des materiaux ctifs tenant compte des dierentes proportions de sel en cur 40]. Ce faisant, les codes de l'epoque minimisaient l'eet de la diminution de la densite du sel sur la reactivite qui est essentiellement spatial, resultant comme nous l'avons vu de la competition entre diusion dans le sel et diusion dans le graphite.
Graphite
Lorsqu'un gaz parfait monoatomique est mis dans une enceinte a temperature
T
, il tend vers un etat d'equilibre caracterise par une repartition dite maxwellienne d'energie 49]. Dans cette distribution, l'energie moyenne vaut 32
kT
, ouk
est la constante de Boltzman. Des neutrons de basse energie qui diusent dans du graphite suivent relativement bien cette loi, leur spectre maxwellien se decalant vers les energies plus elevees lorsque la temperature augmente (partie superieure du graphe de la gure 4.35).10−2 10−1 100 101
energie (eV) 101
102 103
section efficace (barn)
1013 1014 1015 flux (n.cm − 2.s − 1) Tgraphite = 900 K Tgraphite = 1200 K fission 233 U capture 232 Th ponderee (x 70)
Fig. 4.35 { Spectres moyens dans le graphite du c ur pour
T
= 900 et 1200 K, et sections e caces dominantes (ssion de l'233U et capture du 232Th) entre 10;2 et 101 eV.En regle generale, le rechauement du moderateur graphite induit une augmentation de la reactivite avec du plutonium, et une diminution avec de l'uranium enrichi 46]. Dans notre cas du cycle thorium regenerateur en spectre thermique, ce sont les sections ecaces des reactions dominantes, a savoir la ssion de l'233U et la capture du 232Th, qui determinent la variation de reactivite. La condition de regeneration explique que la section ecace de capture du 232Th, ponderee par le rapport valant environ 70 de l'inventaire de 232Th sur celui d'233U, soit proche de la section ecace de ssion de l'233U (partie inferieure du graphe de la gure 4.35). Avec la base ENDF/B-VI utilisee, comme avec la base JENDL 3.2, on constate qu'a partir de 0.1 eV et jusqu'a sa premiere resonance situee a environ 1 eV, la section ecace de ssion de l'233U voit sa pente ralentir, tandis que celle de la section ecace de capture du 232Th reste inchangee. En decalant la partie thermique du spectre vers cette region, le rechauement du graphite favorise ainsi la ssion de l'233U par rapport a la capture du 232Th, ce qui provoque une augmentation de reactivite qu'on evalue a 2.2 pcm/K pour l'etat initial.
4.4
Le point surnotre reevaluation du projet MSBR
Ce chapitre constitue une premiere approche du concept de RSF a moderateur graphite et support thorium. Nous nous sommes inspires du projet MSBR pour denir un systeme de refe-rence, d'une puissance de 2500 MWth, qui nous a permis de comprendre les points essentiels du fonctionnement de ce type de reacteur. Le sel combustible retenu a pour composition molaire 70.0% LiF - 17.5 BeF2 - 12.5 (Th+U)F4, et represente environ 30% du volume du cur. Le retraitement en ligne est base sur les etapes successives de uoration-reinjection de l'uranium, d'extraction-reinjection des actinides (avec decroissance hors ux du 233Pa en 233U), et d'ex-traction ultime des produits de ssion les plus neutrophages (terres rares). Nous avons etudie la mise a l'equilibre de ce systeme demarre en 232Th/233U, en veriant les valeurs choisies pour la composition du sel et sa proportion volumique en cur.
Le moderateur graphite permet d'obtenir dans le sel combustible un spectre de type epi-thermique, qui contribue aux faibles inventaires caracterisant l'equilibre (2.2 t d'uranium dont 1.2 t d'233U, et 130 kg de transuraniens). Par une extraction rapide des produits de ssion et du 233Pa, le retraitement en ligne minimise l'inventaire de ces derniers (respectivement 210 kg et 21 kg a l'equilibre), et rend possible la surgeneration. Le taux de regeneration se stabilise a 1.038, soit une production annuelle de 36 kg d'233U et un temps de doublement de 31 ans. Nous avons par ailleurs retrouve les avantages du cycle thorium en termes de radiotoxicites induites par les actinides. Apres 1000 ans de decroissance, a production d'energie et taux de pertes au retraitement egales, les rejets cumules en actinides sont environ 10 000 fois moins radiotoxiques que ceux d'un REP. Ce facteur est ramene a 300 par rapport a un reacteur rapide a support uranium, et a 10 par rapport a un reacteur rapide a support thorium.
Notre etude complete de l'equilibre a mis en evidence quelques points durs. La production de tritium est ainsi environ 50 fois plus elevee que celle d'un REP, m^eme si elle reste 2 fois moindre que celle d'un CANDU. Le graphite du cur subit des dommages neutroniques importants, et doit ^etre recycle tous les 5 ans environ. Enn, le coecient de temperature total est legerement positif, du fait de l'eet defavorable du rechauement du graphite sur la reactivite, ce qui prive le systeme d'une s^urete veritablement intrinseque. Le systeme de reference caracterise dans ce chapitre s'est donc revele tres interessant du point de vue de son cycle du combustible, mais reclame certaines adaptations an de repondre pleinement a tous les criteres d'une production durable d'energie nucleaire. Les etudes menees par EDF dans le cadre du projet AMSTER vont dans ce sens, en envisageant notamment la simplication du retraitement en ligne. Dans ce qui suit, nous allons tester dierentes options sur le cur et le retraitement en ligne, susceptibles de rendre ce type de reacteur plus sobre, plus propre, et plus s^ur.