nouveau pic vibrationnel dans le canal X vers R= 530 environ, visible uniquement sur h2dans le cas des images complètes. On note d’ailleurs que le pic à R = 570 a disparu, car il correspondait à du bruit à un angle de−90°.
5.6 Premières mesures sur la ligne SE1
Ces premiers essais achevés, le spectromètre a été connecté sur la ligne SE1, dans la même configuration que celle décrite au chapitre 6: les faisceaux IR et XUV divergeant en sortie de MBES sont refocalisés par un miroir torique dans la région d’interaction du VMIS. Une deuxième série d’essais, en conditions réelles cette fois, a ainsi pu être amorcée et est actuellement en cours, afin d’évaluer le niveau de signal procuré par les impulsions XUV, de tester la pulsation de la MCP et si possible d’estimer la résolution du spectromètre sur toute la gamme spectrale.
Les premières mesures ont été effectuées en générant des harmoniques d’ordre élevé dans l’argon puis en ionisant de l’argon. Tout d’abord, il a été constaté qu’en optimisant les conditions de génération dans l’argon, il était possible d’obtenir un niveau de signal du même ordre de grandeur voire supérieur à celui obtenu avec la lampe à hélium. Il a alors été possible d’éloigner le jet de gaz de l’écorceur d’environ 10 mm afin de réduire la taille de la zone d’interaction, donc augmenter la résolution en énergie.
Dans un second temps, le gain de la MCP a pu être pulsé en appliquant une porte de ten-sion d’amplitude 300 V et de largeur 200 ns, ce qui a considérablement réduit le bruit parasite sans diminuer le signal, confirmant qu’il s’agissait bien d’électrons secondaires arrivant après les électrons directs. La figure5.27(a) présente une telle image enregistrée en présence des im-pulsions XUV et IR, faisant apparaître des pics de photoélectrons harmoniques et satellites. Les potentiels de répulsion et d’extraction sont ici de−4,048 et −3,261 kV respectivement et le signal a été accumulé pendant dix secondes.
L’image a ensuite été circularisée selon la procédure décrite à la section précédente, puis inversée par l’algorithme DAVIS. En pratique, ce dernier extrait les coefficients h0(R), h2(R) et
h4(R), tracés sur la figure5.28, qui sont alors multipliés par les polynômes de Legendre corres-pondants puis sommés selon l’équation3.12pour donner l’image reconstruite montrée sur la figure5.27(b).
On remarque sur la figure5.28que dans le cas de h0et h2le signal ne retombe pas à zéro, réduisant le contraste des pics. Parmi les raisons possibles, on peut mentionner une mauvaise élimination du bruit de fond (background) ou une étape de circularisation imparfaite. Concer-nant le coefficient h4, on remarque qu’il est tantôt positif, tantôt négatif. Pour cette image, il est négatif au niveau des harmoniques et positif au niveau des pics satellites.
En raison du grand nombre de pics de photoélectrons, d’énergies cinétiques bien définies, il a été possible d’effectuer une première calibration du spectromètre, c’est-à-dire établir la re-lation entre rayon sur le détecteur et énergie cinétique des électrons. Pour un pic i centré en Ri, l’énergie cinétique Ei vaut
500 0 500
X (pixels)
500
0
500
Y (
pix
els
)
(a)
500 0 500
X (pixels)
(b)
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Signal (u. arb.)
FIGURE5.27 – (a) Image brute circularisée et (b) inversée obtenue en générant et détectant dans l’argon en présence de l’IR d’habillage. VRep= −4,048 kV et VExtr= −3,261 kV.
0 200 400 600 800
Rayon (pixels)
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
Signal (u. arb.)
1e8
h
0h
2h
4FIGURE5.28 – Coefficients h0(R) (bleu), h2(R) (orange) et h4(R) (vert) obtenus après circularisation puis inversion d’Abel de l’image présentée sur la figure5.27(a)
avecω0la pulsation du laser fondamental, IAr
p le potentiel d’ionisation de l’argon et ni l’ordre harmonique associé au pic. On effectue d’abord une hypothèse sur la valeur de l’ordre harmo-nique ni du premier pic détecté, puis on ajuste la courbe Ei= f (Ri) par une fonction analytique
e(R) :
5.7. Conclusion et perspectives
La figure5.29montre le résultat d’un tel ajustement. La valeur des paramètres extraits est alors :
a = 6,6 ± 1,2 × 10−9, b= 2,9 ± 1,1 × 10−5et c = 0,12 ± 0,11.
200 300 400 500 600 700 800
Rayon (pixels)
5
10
15
20
Énergie (eV)
FIGURE5.29 – Énergie cinétique des pics de photoélectrons en fonction de leur rayon sur le détecteur (points bleus), ajustée par la fonction e définie à l’équation5.16.
Commentons la forme de cette fonction. De manière théorique, le spectromètre image les vecteurs vitesse des électrons, donc la fonction e devrait être uniquement proportionnelle à R2
(voir équation5.1). En pratique, il est cependant constaté que l’ajustement est meilleur en ajou-tant des puissances de R plus élevées, d’ordre 3 ou 4, en proportions dépendant de la lentille électrostatique. Lors de la conception de la lentille, les simulations ont mis en évidence une com-posante en R4. Ici, c’est l’ajout d’une composante en R3qui a permis d’obtenir le meilleur ajus-tement. Quant au paramètre c , il correspond à un décalage en énergie de tout le spectre et est important pour deux raisons :
— sa valeur, attendue proche de zéro, permet d’indiquer si l’hypothèse faite sur l’ordre ni du premier pic détecté est correcte : si l’on se trompe de n ordres harmoniques, la valeur du coefficient se décale de n ħhω0;
— il permet de prendre en compte un éventuel décalage pondéromoteur, très certainement présent dans le cas de cette image prise en présence d’IR. Si l’erreur sur ce paramètre était plus faible, sa valeur aurait d’ailleurs permis d’estimer l’intensité IR.
5.7 Conclusion et perspectives
Dans ce chapitre ont été détaillées les différentes étapes du développement, de la construc-tion puis des premiers essais d’un VMIS destiné à des expériences de photoionisaconstruc-tion attose-conde sur la ligne SE1 d’ATTOLab. La conception d’une lentille électrostatique originale a d’abord été effectuée au moyen de simulations numériques avec le logiciel SIMION. Les caractéristiques géométriques de cette lentille ont été optimisées pour proposer une gamme d’énergie et une
résolution adaptées au mieux aux expériences de spectroscopie attoseconde, tout en conférant une facilité d’utilisation et une maniabilité optimales. Ensuite, sa construction a été présentée, en détaillant le choix et la fonction des différents éléments mécaniques, électroniques ou autres constituant le spectromètre. Enfin, les premiers essais ont été effectués, d’abord au moyen d’une lampe à décharge continue, puis directement sur la ligne de lumière. Ces derniers essais sont ac-tuellement en cours.
À l’avenir, il serait souhaitable de pouvoir estimer la résolution du spectromètre sur toute sa gamme d’énergie, ou du moins sur une gamme la plus large possible, afin de comparer les résultats avec les prédictions théoriques effectuées. Par ailleurs, il serait idéal de mesurer des pics électroniques dont la largeur est uniquement limitée par le spectromètre et non par la largeur spectrale des harmoniques. Pour répondre à ces critères, la mesure du spectre Auger N4,5OO du xénon (voir page53) pourrait s’avérer intéressante. À plus haute énergie, il pourrait être envisagé de photoioniser le krypton avec des harmoniques pour évaluer s’il est possible de séparer les deux composantes spin-orbite2P1/2 et2P3/2. Leur séparation est de 0,67 eV, ce qui à une énergie cinétique de 40 eV correspond à une résolution∆E /E = 0,67/40 = 1,7%, dont la valeur est du
même ordre que ce que prévoient les simulations.
Les premiers essais sur la ligne SE1 ont permis de mettre en évidence la nécessité d’ac-cumuler le signal d’électrons pendant un temps beaucoup plus long que dans le MBES. Par exemple, pour réaliser les expériences décrites au chapitre4avec ce spectromètre, on peut esti-mer que la durée d’acquisition de chaque spectre doit être de l’ordre de plusieurs dizaines de mi-nutes. Ceci rend absolument nécessaire le recours à une stabilisation active de l’interféromètre RABBIT, en cours d’implémentation sur la ligne de lumière.
CHAPITRE
6
Dynamique de photoionisation attoseconde
résolue spectralement et angulairement dans
l'hélium
6.1 Introduction
Si la technique RABBIT, présentée au chapitre3, est généralement utilisée pour étudier des dynamiques électroniques au-dessus du seuil, il est également possible d’étendre son domaine d’utilisation aux états liés proches du seuil. Dans ce cas, une des harmoniques de l’impulsion XUV, d’énergie de photon inférieure au potentiel d’ionisation de l’atome excite un état résonant. L’ajout du champ d’habillage permet de franchir le seuil d’ionisation et fait apparaître un pic satellite résonant dans le spectrogramme RABBIT. Ce schéma expérimental est assez proche du REMPI (voir chapitre2), à la différence qu’ici il est possible d’extraire la phase spectrale au niveau de la résonance.
Des expériences de ce type ont été menées parVilleneuve et al.(2017), appuyées par des prédictions théoriques également présentes dansHockett(2017). Dans leur cas, l’harmonique H13 générée à une longueur de 800 nm, d’énergie de photon 20,15 eV, est résonante avec la tran-sition 2p → 2p−13d du néon. L’ajout du faisceau d’habillage crée alors des photo-électrons de moments p et f dont les interférences sont suivies dans la distribution angulaire en fonction du retard IR-XUV.
Une seconde étude a été menée parSwoboda et al.(2010) et s’est focalisée sur la transition résonante 1s2→ 1s 3p dans l’hélium située 23,09 eV au-dessus de l’état fondamental. Cette fois c’est l’harmonique H15 qui est résonante, d’énergie de photon 23,1 eV à la longueur d’onde de génération de 805 nm. L’ajout de l’infrarouge d’habillage crée alors un pic satellite SB16 dont les photoélectrons ont une énergie cinétique égale à 65 meV environ. Ces photoélectrons sont détectés avec un MBES qui les intègre en angle d’émission. La phase spectrale est extraite par la technique RABBIT classique, donc en intégrant spectralement le pic satellite. La longueur d’onde de génération est accordée entre 802,5 nm et 809,3 nm, ce qui permet de faire varier l’énergie de l’harmonique H15 entre 22,98 eV à 23,18 eV pour reconstruire l’excursion de phase au niveau de la résonance par des mesures RABBIT successives (voir chapitre3). Malheureusement, seule la moitié « haute » de la résonance a pu être scannée car l’énergie de photon IR ne suffit plus
pour ioniser l’atome lorsque la longueur d’onde IR est supérieure à 809,3 nm. Cet aspect est d’ailleurs mis en avant parLoriot et al.(2017) qui montrent l’intérêt d’utiliser un champ d’ha-billage à 400 nm, obtenu par doublage de la fréquence fondamentale.
Dans le cas non résonant,Heuser et al.(2016) ont mesuré les délais d’ionisation au niveau des pics satellites SB18 à SB24 (pour une longueur d’onde de génération de 765 nm environ) et étudié leur évolution pour des angles d’émission allant de 0 à 65°. Les photoélectrons sont détec-tés dans un COLTRIMS. Leur mesures montrent une variation du délai avec l’angle d’émission. Appuyées par des calculs théoriques, elles semblent indiquer le début d’une variation brusque du délai vers 70° et d’amplitude proche de 667 as, correspondant à un saut de phase deπ.
Dans ce chapitre, nous allons étudier de la façon la plus complète possible les ionisations résonante et non résonante de l’hélium. Par rapport aux études précédentes, il y aura deux dif-férences majeures :
— la distribution angulaire des photoélectrons est mesurée sur une large gamme spectrale incluant le pic satellite résonant et plusieurs pics non résonants. Le spectromètre utilisé est un VMIS ;
— la phase spectrale au niveau de la résonance est extraite par technique Rainbow-RABBIT (voir chapitre3). Cette technique associée à la haute résolution du VMIS aux basses éner-gies de photoélectrons permet a priori d’extraire la phase du pic satellite résonant avec une excellente résolution.
Les expériences décrites ici sont le fruit d’une collaboration avec l’équipe de Lionel Poisson et certains résultats sont également présentés dans la thèse de Guillaume Gallician.
6.2 Dispositif expérimental
Le dispositif utilisé est identique à celui présenté au chapitre1jusqu’au niveau du MBES. Le faisceau divergent en sortie du MBES est refocalisé avec un miroir torique traité en or identique au premier (distance focale f = 0,5 m et angle d’incidence de 78,5°) dans la zone d’interaction d’un VMIS. Ce spectromètre est différent de celui qui a été construit et décrit au chapitre précé-dent. Une description détaillée de ce dernier est donnée dans la thèse d’AnjaRöder(2017) et ses caractéristiques importantes sont rappelées ici.
L’axe de la lentille électrostatique est vertical. Or, pour pouvoir effectuer une inversion d’Abel des images enregistrées, il est nécessaire que la direction de polarisation des impulsions IR et XUV soit contenue dans le plan du détecteur, ici horizontal. En conséquence, la polarisa-tion des faisceaux de générapolarisa-tion et d’habillage, au départ verticale, est tournée de 90° au moyen de deux lames demi-onde placées dans chacun des bras de l’interféromètre, à un endroit où les faisceaux IR de génération et d’habillage sont collimatés (voir figure6.1).
La gamme d’énergie du VMIS étant limitée à 12 eV maximum, les harmoniques utilisées lors de ces expériences ont été générées dans l’argon ou le xénon. Leur grande efficacité de gé-nération permet d’obtenir un signal harmonique le plus intense possible et leur basse coupure dans le spectre harmonique n’est pas une limitation ici.
La détection est effectuée simultanément dans le MBES et dans le VMIS. Ceci présente plu-sieurs intérêts :
6.2. Dispositif expérimental
FIGURE6.1 – Schéma du dispositif expérimental.
— les spectres détectés dans le MBES étant intégrés angulairement, le niveau de signal y est plus important, ce qui réduit le temps d’acquisition et permet d’optimiser en temps réel l’intensité des pics satellites ;
— la gamme d’énergie du MBES n’est pas limitée, contrairement au VMIS, ce qui permet de détecter les photoélectrons issus de toutes les harmoniques et ainsi extraire une valeur d’atto-chirp plus précise pour caractériser la source harmonique.
Le gaz est introduit dans le VMIS au moyen d’un jet pulsé au taux de répétition du laser (1 kHz) dont l’ouverture est une buse plate de 50µm de diamètre, suivi d’un écorceur de diamètre 1 mm. Le jet est placé dans une enceinte « source » séparée de l’enceinte contenant la lentille électrostatique et le détecteur. La communication ne se fait qu’à travers l’écorceur, ce qui permet une différence de pression résiduelle plus importante que pour le VMIS du chapitre 5. Ainsi, lorsque la pression résiduelle dans l’enceinte source est de l’ordre de 10−4mbar, la pression au niveau du détecteur est de l’ordre de 10−6mbar. En amont du jet, la pression d’hélium est réglée entre 1 et 4 bars. La distance entre le jet et l’axe des faisceaux IR/XUV est d’environ 175 mm. En conséquence, la densité de gaz au niveau de la région d’interaction est beaucoup plus faible que dans le cas du MBES, où cette distance est de l’ordre du millimètre.
Le détecteur est une MCP en configuration chevron accolée à un écran de phosphore. Une porte de tension de largeur 100 ns environ et d’amplitude 600 V est appliquée à la MCP afin d’éviter la détection d’électrons secondaires (ce point est mentionné au chapitre5).
Le rapport VExtr/VRepest fixé à environ 0,69 et plusieurs valeurs de VRepsont choisies selon les situations. Lorsque l’on souhaite détecter un maximum de pics de photoélectrons, la tension est réglée à la valeur maximale que peut atteindre l’alimentation haute tension :−4,8 kV. Lorsque l’on souhaite résoudre au mieux le pic satellite résonant SB16, cette tension est abaissée à−2,0 kV ou−1,5 kV.
Un diagramme d’énergie simplifié de l’hélium est présenté sur la figure6.2(a). L’harmo-nique H15 est résonante avec la transition 1s2→ 1s 3p située à 23,09 eV. L’ajout du champ d’ha-billage permet de franchir le seuil d’ionisation et donne lieu à la formation du pic satellite SB16
FIGURE6.2 – (a) Diagramme d’énergie de l’hélium et chemins d’ionisation conduisant au pic satellite ré-sonant SB16 (b) Image brute mesurée avec le VMIS pour des potentiels VRep= −2,0 kV et VExtr= −1,382 kV. Les harmoniques sont générées dans l’argon. Le pic H19 est partiellement tronqué par les bords de la MCP. L’échelle de couleur a été choisie pour faire clairement apparaître les pics H17, SB18 et H19, provoquant une saturation au centre de l’image (voir figure6.8).
résonant. Une image brute mesurée dans le VMIS est représentée sur la figure6.2(b). L’intensité du pic SB16 est amplifiée par la résonance, outre le fait qu’à faible rayon le niveau de signal est naturellement plus grand car réparti sur moins de pixels.