Positionnement du sujet de thèse

Parmi les éléments volatils (H, C, N, gaz rares), l'azote est l'élément le plus abondant dans l'atmosphère terrestre et se trouve être déterminant en ce qui concerne l'émergence et l'évolution de la vie sur Terre. Son origine et son évolution sur Terre est cependant aujourd'hui très controversée, avec plusieurs hypothèses possibles, toutes liées aux processus d'accrétion planétaire. En effet, les processus planétaires, tels que les phases d'océan magmatique, ou encore les impacts météoritiques auraient joué un rôle capital dans la distribution des éléments volatils sur Terre et d'un point de vue plus général, au niveau des autres corps planétaires du système solaire interne (e.g., Hirschmann, 2016). Lorsque l'on normalise les teneurs en éléments volatils de la Terre silicatée actuelle à celles des chondrites de type CI/CM, on peut noter un déficit d'un ordre grandeur de l'azote par rapport aux autres éléments volatils (e.g., Marty et al., 2012). Le concept d'azote manquant sur Terre peut alors être expliqué de différentes manières comme par exemple, l'échappement du gaz de la proto-atmosphère vers l'espace ou alors par le piégeage d'importantes quantités d'azote dans le manteau et/ou le noyau terrestre (cf. parties 1.3.3 et 1.4.2). Il est alors important d'étudier les processus ayant pu affecter l'abondance et la distribution de l'azote sur Terre depuis son accrétion jusqu'à aujourd'hui. Cependant les mécanismes gouvernant les échanges de l'azote entre les différents réservoirs terrestres (atmosphère, manteau, noyau) sont aujourd'hui peu connus. Contraindre le comportement de l'azote (solubilité, spéciation et diffusion) dans les silicates fondus est alors essentiel à la compréhension de sa distribution et de ses échanges entre les différents réservoirs terrestres au cours de l'histoire de la formation de la Terre. Aujourd'hui, peu de données sont disponibles en ce qui concerne la solubilité de l'azote à basse pression et surtout, aucune donnée de diffusion de l'azote dans les silicates fondus naturels n'est reportée.

1.6.2 Objectifs de la thèse

Les objectifs de cette thèse sont focalisés sur la caractérisation du comportement de l'azote dans les verres silicatés et les silicates fondus dans le but de déterminer quels sont les paramètres physico-chimiques influençant les échanges azotés entre les différents réservoirs terrestres et particulièrement entre la Terre silicatée et l'atmosphère (Fig. 1.22). L'idée du

premier volet de cette thèse, présentée dans le chapitre 3, est alors de s'intéresser à la solubilité et la spéciation de l'azote dans les silicates fondus en faisant varier différents paramètres comme la fO2 et la composition des silicates. En effet, les données sur la solubilité de l'azote à basse pression (partie 1.5.2.2) présentent dans la littérature peu d'informations adaptées aux conditions à la surface d'un océan magmatique terrestre. Par exemple, les compositions de silicates fondus dans la littérature sont relativement polymérisées avec des NBO/T < 1.2 (e.g., Humbert, 1998) alors que l'océan magmatique est supposé être très dépolymérisé avec des NBO/T ~ 2 (e.g., Javoy et al., 2010; Hirschmann, 2016; Grewal et Dasgupta, 2019). Ces données sont fondamentales à la compréhension des échanges azotés durant les phases d'accrétion planétaire.

Figure 1.22: représentation schématique de l'interaction entre les différents réservoirs

terrestres. Les échanges entre l'atmosphère et l'océan magmatique sont représentés en rouge tout comme les paramètres influençant les échanges à la surface. Les interactions métal-silicate représentées en violet, et développées dans les parties1.4.2 et 1.5.3 seront discutées et mis en lien avec les données obtenues à basse pression.

La seconde partie de la thèse est focalisée sur la diffusion de l'azote dans les verres et les silicates fondus. Comme décrit ci-dessus (partie 1.5.5.2), aucune donnée portée sur la diffusion de l'azote dans les silicates fondus naturel n'est présentée dans la littérature alors que

la diffusivité de cet élément joue un rôle fondamental dans l'établissement de la composition de l'atmosphère actuelle dont la composition est dominée par cet élément volatil. Les objectifs de ce deuxième volet de thèse sont d'apporter les premières contraintes cinétiques à la diffusion de l'azote dans les verres silicatés et les silicates fondus pour des compositions analogues à ce qui est observable dans la nature. Ces résultats permettront d'étudier les échanges représentés en rouge sur la figure suivante (Fig. 1.22) mais aussi, d'un point de vue plus technique, les températures nécessaires au dégazage de l'azote dans les échantillons naturels. Cette partie fera l'objet du chapitre 4 de cette thèse.

1.6.3 Approche expérimentale et analytique

L'étude expérimentale est le seul moyen de reproduire et d'étudier le comportement de l'azote durant les différentes phases d'accrétion de la Terre. Des expériences en fours verticaux ont été réalisées afin de reproduire à moindre échelle, des conditions comparables à celles de la surface de la Terre primitive. Les échantillons ont été caractérisés par différentes techniques, comme la tomographie à rayons X pour la caractérisation de la structure interne des charges obtenues, la μ-sonde électronique pour la composition en éléments majeurs des verres, la microscopie électronique à balayage (MEB) pour caractériser la texture et la composition des charges expérimentales, et la spectroscopie Raman pour la spéciation de l'azote dans les verres silicatés. Les teneurs en azote seront quant à elles obtenues par spectrométrie de masse gaz rares (VG-5400 et Noblesse HR) avec le développement des analyses en teneurs en azote sur le Noblesse HR étant arrivé en cours de thèse au CRPG et par SIMS (spectrométrie de masse des ions secondaires - Cameca 1280 HR2). Enfin, plusieurs travaux présentés ci-dessus ont été menés sur le comportement de l'azote lors des différents processus planétaires, et seront discutés dans les prochaines parties avec, comme objectif d'apporter des informations clés au comportement de l'azote durant les différents processus planétaires.