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Moment magnétique des différentes phases magnétiques dans

Dans le document Diffraction et Champ Magnétique Intense (Page 110-128)

Le cristal de U(Ru0.98Rh0.02)2Si2 a été orienté et collé sur le porte-échantillon de manière à pouvoir atteindre tout un ensemble de réflexions de la forme (h 0 l) en appliquant le champ parallèlement à l’axec du cristal. Le collage, la forme du cristal et la fixation du porte-échantillon en saphir dans la bobine introduisent cependant toujours un petit angle entre l’axecdu cristal et la direction du champ magnétique. Dans le cas de U(Ru0.98Rh0.02)2Si2, l’angle entre l’axec du cristal et le champ magnétique horizontal était de 1.4 alors qu’il était de 4.2 pour URu2Si2. Cette différence d’inclinaison du cristal ne nous a pas permis de mesurer U(Ru0.98Rh0.02)2Si2 dans les mêmes conditions.

En effet, il n’était pas possible d’atteindre la réflexion (1 0 -1) ou une réflexion équivalente avec ki= 5.24 Å−1i = 1.2 Å) (fig.B.4).

Figure B.4: Schémas (vues de dessus) montrant la direction des faisceaux incident et diffusé, indiquée respectivement par les vecteurs d’onde ki et kf, avecki = 5.24 Å−1, pour la mesure de la réflexion QN=(1 0 -1) dans (a) URu2Si2 et (b) U(Ru0.98Rh0.02)2Si2 en tenant compte de l’angle (H,c) entre la direction du champ magnétique horizontal et l’axecdu cristal. Le réseau réciproque de l’échantillon positionné au centre de la bobine est représenté par le réseau en bleu.

Les vecteurs de diffusion Q=ki-kf sont dessinés en rouge. A3 désigne l’angle du spectromètre calculé entre la direction du faisceau incident et le plan de diffraction considéré quand l’angle (H,c) est égal à zéro. Si on appelleβl’angle réel entre la direction du faisceau incident et le plan de diffraction considéré, β = (A3+(H,c))±π. Dans cette configuration, pour U(Ru0.98Rh0.02)2Si2, une partie du faisceau incident est absorbée car|est légèrement>15 tandis que le faisceau diffusé est complètement absorbé par la bobine (|β|+ 2θ >30).

Nous avons donc été amené à augmenter ki (ki= 5.7 Å−1,λi = 1.1 Å) pour pouvoir mesurer cette raie tout en conservant un flux de neutrons similaire à celui de la mesure de URu2Si2. La bobine a également été tournée de 180 pour ce pic de Bragg en particulier (seule la réflexion équivalente (-1 0 -1) était accessible (cf. fig.B.5(a)), les autres positions étant mesurées dans la configuration classique, i.e. le faisceau incident entrant par la

fenêtre de la bobine d’ouverture angulaire ±15, le faisceau diffracté sortant par celle de±30 (fig. B.5(b)).

Figure B.5: Schémas (vues de dessus) montrant l’orientation de la bobine 40-T par rapport à la direction des faisceaux incident et diffusé indiquée respectivement par les vecteurs d’onde ki etkf lors de la mesure dans U(Ru0.98Rh0.02)2Si2de (a) la réflexion nucléaireQN=(-1 0 -1) et de (b) la réflexion magnétique QM=(1 0 0) avec ki = 5.7 Å−1. La réflexion (-1 0 -1) sera observée mais on note cependant qu’une partie du faisceau incident sera absorbée car l’angle β= (A3+(H,c))±πest légèrement supérieur à 30 = 30.31).

B.3.3.1 Moment magnétique à champ nul de la phase AF de vecteur d’onde k0=(1 0 0)

Pour retrouver le moment magnétique mAF de la phase AF de vecteur d’onde k0=(1 0 0), nous avons appliqué la formule donnée en B.14 au facteur de structure nucléaireFN(-1 0 -1)=0.2626·10−12cm calculé pour une maille primitive, ainsi qu’à l’in-tensité intégrée sur ω et à champ nul des pics nucléaire IN(-1 0 -1) (fig. B.6(a)) et magnétique IM(1 0 0) (fig. B.6(b)) (cf. tab. B.3). Ce calcul a conduit à un moment mAF = 0.49±0.03µB/U. Cette valeur est surestimée par rapport à la valeur attendue de 0.25(2)µB/U déterminée par Yokoyama et al. [102] et Bourdarotet al. [114] et met en évidence un problème de mesure de l’intensité. En effet, malgré la diminution de la longueur d’onde à λi = 1.1 Å (ki = 5.7 Å−1) pour accéder à la réflexion nucléaire QN=(-1 0 -1), la figure B.5(a) montre qu’une partie du faisceau incident est absorbée par la paroi du cône conduisant à une sous-estimation de son intensité alors que l’envi-ronnement de l’échantillon ne perturbe pas la mesure de la raie magnétiqueQM=(1 0 0) (fig. B.5(b)). Partant du moment mAF = 0.25±0.02µB/U [102, 114] introduit dans la formule B.14, nous avons estimé l’intensité intégrée IN(-1 0 -1) que l’on aurait dû obtenir. Nous avons ainsi calculé une valeur de'4300 pour IN(-1 0 -1), appelée par la

suiteInorm pour intensité intégrée normalisée. En effet, si on remarque que le facteur de structure FN(-1 0 -1)=0.2626·10−12cm pour un atome d’U est pratiquement égal à la longueur de diffusion associée à un magnéton de Bohr p = 0.2696·10−12cm et en utili-sant le fait que l’intensité intégrée est proportionnelle au carré du moment magnétique, alors on peut écrire que IN(-1 0 -1)=IM(1 0 0)×(m1

AF)2, ce qui revient à renorma-liser l’intensité intégrée du pic nucléaire (-1 0 -1) par rapport à la valeur du moment magnétique AF. On obtient ainsi directement une valeur '4300 pour IN(-1 0 -1).

FigureB.6: Balayages enωmesuré à champ nul au voisinage de (a)QN=(-1 0 -1) àT = 2.3 K et de (b) QM=(1 0 0) à T = 2.3 K et T = 20 K. Les intensités intégrées sur ω, représentées par l’aire en jaune, sont obtenues après soustraction du bruit de fond. Pour QN=(-1 0 -1), le bruit de fond a été déterminé à partir du comptage obtenu de part et d’autre de la raie (ligne en rouge). PourQM=(1 0 0), il est globalement constant et de l’ordre de 370 n.s−1.

Q sinθ/λ L= µf fm(Q) α=(Q,c) IN IM Inorm

(deg) −1) 1/sin 2θ B) (rad)

(-1 0 -1) 16.7322 0.132 3.4735 0.065 0.929 3π/4 1086 - 4300

(1 0 0) 15.3569 0.122 3.7760 0.066 0.935 π/2 - 268

-(0.63 0 0) 9.6574 0.076 5.9610 0.069 0.986 π/2 - 495

-(1.37 0 0) 21.0950 0.1664 2.7784 0.062 0.886 π/2 - 220

-Table B.3: Angles de diffusion 2θ calculés pour les vecteurs de diffusion Q=(-1 0 -1), (1 0 0), (0.63 0 0) et (1.37 0 0) diffractés par un faisceau de neutrons de longueur d’onde λi = 1.1 Å (ki = 5.7 Å−1), valeurs de sinθ/λet des facteurs de Lorentz associées, amplitudes magnétiques µf déterminées à partir de la figureB.2 et facteurs de forme magnétiquefm(Q) correspondant calculés en utilisant la valeur µ = 0.070µB déterminée par Kuwahara et coll. [133], α l’angle entre le vecteur de diffusionQet la direction du moment magnétique (parallèle à l’axec).IN et IM sont respectivement les intensités nucléaire et magnétique intégrées surω, après soustraction du bruit de fond, des pics de Bragg correspondants. Inorm est l’intensité intégrée obtenue pour la réflexion nucléaireQN=(-1 0 -1) après renormalisation magnétique.

B.3.3.2 Amplitude du moment magnétique des phases induites à fort champ dans U(Ru0.98Rh0.02)2Si2

L’amplitude 2mk3 de la modulation sinusoïdale de vecteur d’onde k3 du moment magnétiqueMU(k3,r)=2mk3cos(2πk3.r+ϕ3) a été estimée à partir de l’équation donnée enB.14en utilisant le facteur de structure nucléaireFN(-1 0 -1)=0.2626·10−12cm calculé pour une maille primitive, l’intensité normalisée Inorm du pic nucléaire correspondant QN=(-1 0 -1) (tab.B.3), ainsi que l’intensité intégrée IM(0.63 0 0) (fig. B.7) du pic de Bragg magnétique QM=(0.63 0 0) obtenu lors du balayage en ω mesuré pour µ0H = 34.5 T (scanQl, fig.3.29(f) soustrait du bruit de fond).

FigureB.7: Balayage en ω au voisinage de QM=(0.63 0 0) pourµ0H = 34.5 T (fenêtres d’in-tégration en champs ∆(µ0H) = 1 T). L’intensité intégrée surω, représentée par l’aire en jaune, est obtenue après soustraction du bruit de fond estimé, pour µ0H 32 T, à 360 n.s−1 sur la dépendance en champ magnétique des intensités diffractées en Q=(0.63 0 Ql) à T = 2.3 K (fig.3.28(b)).

Nous avons ainsi extrait l’amplitude mk3 = 0.26±0.02µB. De même, en estimant l’intensité intégrée du pic magnétique observé en QM=(1.37 0 0), équivalent au pic mesuré en QM=(0.63 0 0) mais dont l’intensité est environ deux fois plus petite (fig.3.28), nous avons obtenu une valeur mk3 = 0.28±0.02µB. Ces résultats conduisent à une valeur de 0.54±0.04µB/U pour l’amplitude 2mk3 de la modulation sinusoïdale du moment magnétique des ions uranium dans la phase onde de densité de spin.

Estimation de l’intensité magnétique attendue en Q=(-1 0 -1)

A partir de la valeurM '1µB/U obtenue par mesure d’aimantation à fort champ pour 32< µ0H <39 T, de l’expression B.14 appliquée à la réflexion nucléaire et magnétique (-1 0 -1) (en prenantmkZC =M), et en considérant sa contribution nucléaire à champ nul égale à l’intensité intégrée normalisée Inorm, nous avons déterminé l’intensité inté-grée IM(-1 0 -1) correspondant au signal ferromagnétique attendu en Q=(-1 0 -1). En appliquant un facteur d’échelle évalué à partir des comptages observés (figs.B.6(b) et B.7) et des intensités intégrées (tableauB.3) des réflexions magnétiques (1 0 0) à champ

nul et (0.63 0 0) à 34.5 T, nous avons estimé à ' 5000-6000 n.s−1 l’augmentation qui devrait être observée sur l’intensité diffractée en Q=(-1 0 -1). Cette valeur est fortement supérieure à la hausse mesurée ' 1200−1500 n.s−1 montrant encore une fois que la mesure de la raie (-1 0 -1) n’est pas correcte.

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