Diffraction magnétique

L’interaction entre le spin du neutron et le moment magnétique individuel µj d’un atomejest une interaction purement dipolaire. Si les moments atomiques sont ordonnés dans une structure magnétique, la distribution spatiale M_j(R_l)¹ des moments magné-tiquesµj dans la maille lest périodique et peut être décomposée en séries de Fourier :

Mj(Rl) =^X

k

m^j_k·e^−ik·Rl (B.5) avec k les vecteurs de propagation (= vecteur d’onde) de la structure magnétique (les vecteursksont définis dans la première zone de Brillouin du réseau de Bravais de la maille nucléaire élémentaire) etm^j_kles coefficients de Fourier associés à chaque vecteurk.

La section efficace différentielle de diffusion magnétique des neutrons pour le vecteur de diffusion Qs’écrit :

1. La distribution spatialeMj(Rl) des moments magnétiques µj donne la direction et l’amplitude de chacun des moments magnétiques dans la maille.

dσM

dΩ (Q) = NM

v_M (2π)^3X

τ,k

F^⊥_M(Q)²δ(Q−τ−k) (B.6) avecN_M le nombre de mailles magnétiques dans le cristal,v_M le volume de la maille magnétique et FM(Q) le facteur de structure magnétique dont l’expression, au facteur de Debye Waller près, est :

FM(Q) =p·^X

j

f_m^j (Q)·m^j_k·e^iQ·rj (B.7) avec p= 0.2696·10⁻¹²cm la longueur de diffusion² associée à un magnéton de Bohr (µ_B = _2m^e~

e = 9.27·10⁻²⁴J·T⁻¹), f_m^j(Q) le facteur de forme magnétique de l’atome j pour le vecteur Qconsidéré, la somme étant faite sur tous les moments magnétiques à l’intérieur de la maille magnétique élémentaire.

La diffusion des neutrons est sensible à la direction des moments magnétiques. En raison de la nature dipolaire de l’interaction électrons-neutrons, seule la composante perpendiculaire m^j_k⊥ au vecteurQ contribue à la diffusion magnétique (fig.B.1). C’est pourquoi seule la projection du facteur de structure magnétiqueF^⊥_M(Q) sur le plan per-pendiculaire au vecteur de diffusion participe à l’intensité diffractée (voir formuleB.6) :

F^⊥_M(Q) =p·^X

j

f_m^j (Q)·m^j_k⊥·e^iQ·rj (B.8)

2. La longueur de diffusion associée à un magnéton de Bohr est donnée parp=γr0/2, avecγ= 1.913 une constante et r0= 2.818 fm le rayon « classique » de l’électron (r0= _4πm^µ0e2

e, avecµ0 la perméabilité du videµ0= 4π·10⁻⁷ kg·m·A⁻²·s⁻²).

Figure B.1: Projection m_⊥ de la composante de Fourier m sur le plan perpendiculaire à Q résultant de la nature dipolaire de l’interaction électrons-neutrons (vue dans l’espace réciproque).

Remarques :

– L’expressionB.6 signifie que dans chaque zone de Brillouin de la maille nucléaire élémentaire, il existe autant de pics de Bragg magnétiques qu’il y a de vecteurs de propagationk. La structure magnétique se définit par des pics de surstructure, satellites des pics de diffraction nucléaire. Ils sont situés et définis dans l’espace réciproque par les vecteurs de diffusion Q = τ+nk, n étant un entier et τ un vecteur du RR.

– Le facteur de structure magnétique F_M(Q) est un vecteur qui peut être soit réel, soit purement imaginaire, soit complexe, alors que le facteur de structure nucléaire FN(Q) est un scalaire (qui peut aussi être complexe).

– Dans l’équationB.5,m^j_kete^−ik·Rl sont des quantités complexes. CommeMj(R_l) représente un vecteur réel, cela implique qu’à chaque vecteur k est associé un vecteur -k avec m^j_-k = (m^j_k)^∗. Ceci est vrai excepté pour certaines valeurs parti-culières de k, tellek= (0 0 0) =k_ZC ou pour quelques points de la surface de la première zone de Brillouin, pour lequels e^−ik·Rl est toujours réel. Dans ces cas, un seul vecteur kentre dans la sommation.

– Notons que|m_k⊥|=m_k·sinα, avecα l’angle entre la direction de la composante de Fourier m_k et le vecteur de diffusion Q (fig. B.1), et m_k le module de la composante de Fourier. Il en résulte que :

Cas d’un cristal avec un seul réseau de Bravais magnétique

Lorsque le cristal ne comprend qu’un seul réseau de Bravais magnétique, i.e qu’il n’a qu’un seul atome magnétique (que l’on supposera à l’origine de la maille) par maille élémentaire, le module du facteur de structure magnétique permet d’accèder directement au module de la composante de Fourier. En effet :

F^⊥_M(Q)= sinα· |F_M(Q)|= sinα·p·fm(Q)·mk (B.10)

Intensité et facteur de structure magnétique

La mesure des intensités magnétiques pour différents pics de Bragg permet d’obte-nir des informations sur la direction et le module de la composante de Fourier. De la même façon que pour les réflexions nucléaires, l’intensité intégrée d’une réflexion ma-gnétique est directement proportionnelle au carré du facteur de structure mama-gnétique et est donnée par :

IM(Q) = Φ(λ)· V

v_M² ·λ³·LM(Q)·A·E·F^⊥_M(Q)² (B.11)

qui peut aussi s’écrire sous la forme : hsin²αi étant la moyenne des sin²α sur les différents domaines S (voir [177, 180]

pour la description des domaines magnétiques K et S),

L_M(Q) = 1/sin 2θ le facteur de Lorentz calculé pour le vecteur de diffusion magnétique Q, dans le cas d’une géométrie de mesure 2-axes avec plan de diffusion horizontal, A et E les corrections respectives d’absorption et d’extinction, et C le facteur de normalisation mentionné dans la formule B.4.

Dans les cas où les corrections d’absorption et d’extinction sont faibles, on peut écrire, à partir des expressions des intensités des réflexions nucléairesB.4et magnétiquesB.12, la relation suivante : Dans le cas particulier d’un cristal avec un seul atome magnétique par maille élémentaire (vM = v0), cette relation permet de calculer directement le module de la composante de Fourier associée au vecteur de propagation k à partir de la mesure des intensités intégrées I_N et I_M des réflexions nuclaire et magnétique correspondant respectivement aux vecteurs de diffusion QN etQM. On a en effet : lorsque l’extinction est faible pour les intensités des deux réflexions considérées.

En pratique, il est plus facile de calculer le facteur de structure magnétique dans une maille magnétique multiple (formule B.13) que dans la maille élémentaire, puis de ramener le résultat à un atome magnétique par maille en divisant par le rapport

vM

v0 pour obtenir la valeur du module de la composante de Fourier par atome magnétique.

Vecteur de propagation et structure magnétique

Le concept de vecteur de propagation permet la description de structures magné-tiques plus ou moins complexes (voir les références [177–179] pour une description plus détaillée). Celles-ci sont en effet classées en fonction du nombre et du module des vecteurs k, qui peut être soit rationnel, donnant lieu à une structure commensurable (la maille magnétique est une maille multiple de la maille nucléaire élémentaire), soit irrationnel et conduisant alors à une structure incommensurable. S’il y a une seul vecteur d’onde k (associé éventuellement au vecteur -k), la structure est simple-k alors qu’elle est dite multi-k quand plusieurs vecteursk entre dans la sommation B.5.

Rappelons ici brièvement les principaux types de structures possibles :

– Les structures magnétiques commensurables les plus simples sont celles associées au vecteur de propagation au centre de la zone de Brillouink= (0 0 0) =0=kZC. Dans ce cas, les composantes de Fourier doivent être réelles et peuvent directement être identifiées aux moments magnétiques :

Mj(R_l) =m^j_k

ZC ·e^−i0·Rl =m^j_k

ZC (B.15)

Cette expression indique que les moments magnétiques ont tous la même orien-tation et la même amplitude quelle que soit la maille. Les mailles élémentaires nucléaire et magnétique sont identiques. Dans le cas d’un cristal avec un seul réseau de Bravais (= un seul atome magnétique par maille élémentaire), un vecteur de propagation k= (0 0 0) signifie que les moments magnétiques ont un alignement ferromagnétique. En revanche, s’il y a plusieurs atomes magnétiques par maille, ce type de vecteur n’implique pas nécessairement une structure ferromagnétique, il peut en effet décrire aussi bien une structure ferromagnétique, ferrimagnétique, antiferromagnétique, colinéaire ou non-colinéaire. En terme de section efficace de diffusion, la contribution magnétique s’ajoute à l’intensité des réflexions nucléaires.

– Les structures magnétiques avec un vecteur de propagation correspondant à un point de haute symétrie de la surface de Brillouin k =τ/2 représente une autre classe de structures commensurables. Par définition k≡ −ket conduit à un seul terme dans la sommation B.5, on a alors :

Mj(Rl) =m^j_k·e^{−iπ·τ·Rl} =m^j_k(−1)^l (B.16) Ce type de vecteur de propagation donne lieu à des moments magnétiques de même amplitude mais dont l’orientation change de sens alternativement le long de la direction du vecteur k. La symétrie de translation de la structure magnétique est plus petite que celle de la maille nucléaire (la maille magnétique peut être deux, quatre ou huit fois plus grande que la maille nucléaire). Les réflexions magnétiques sont situées à des positions demi-entières dans l’espace réciproque Q=τ/2. Ces structures sont nécessairement antiferromagnétiques.

– La troisième classe de structures possibles correspond au cas le plus général, pour lequel kn’est pas un vecteur spécial comme ceux vus dans les deux cas précédents (k·R_l n’est par conséquent pas un multiple de π). L’expression la plus générale de la composante de Fourier pour l’atome j est donnée par :

m^j_k= (Re(m^j_k) +iIm(m^j_k))e^−iϕjk (B.17) avec ϕ^j_k le facteur de phase associé au vecteur d’onde k.

En considérant les paires (k,−k), la distribution des moments donnée par l’ex-pression B.5 peut aussi s’écrire sous la forme :

M_j(R_l) =^X

k

(m^j_k·e^−ik·Rl+m^j_−k·e^ik·Rl) =^X

hki

M_j(k,R_l) (B.18) avec hki correspondant à la moitié du nombre de vecteurs de propagation,i.e.le nombre total de paires (k,−k).

En introduisant la forme complexe des coefficients de FourierB.17, et en dévelop-pant les exponentielles tout en appliquant la conditionm^j_-k= (m^j_k)^∗, cela conduit à l’expression :

Mj(Rl) =^X

hki

[2Re(m^j_k) cos(2πk·Rl+ϕ^j_k) + 2Im(m^j_k) sin(2πk·Rl+ϕ^j_k)] (B.19) Suivant la forme explicite des coefficients de Fourier, deux grandes classes de structures magnétiques incommensurables (si k est irrationnel) peuvent être décrites à partir de cette formulation : les structures modulées sinusoïdalement ou onde de densité de spin et les structures hélicoïdales.

Structure magnétique sinusoïdale

Les coefficients de Fourier sont sous la forme :m^j_k=m^j_kû_je^−iϕjk, avec m^j_kle module de la composante de Fourier m^j_k, ûj un vecteur unitaire (|û_j| = 1) donnant la direction de polarisation des moments et ϕ^j_k le facteur de phase. En réduisant le calcul à une paire de vecteurs (k, -k), cela conduit à un moment magnétique avec une modulation sinusoïdale :

M_j(k,R_l) = 2m_kcos(2πk·R_l+ϕ^j_k)û_j (B.20) avec 2mk l’amplitude de la modulation sinusoïdale.

Suivant la direction de polarisation des moments par rapport au vecteur de propagation, l’onde de densité de spin peut être soit longitudinale (û_jkk), soit transverse (ûj⊥k).

Structure magnétique hélicoïdale

Les coefficients de Fourier de ce type de structure magnétique s’écrivent sous la forme de vecteurs complexes : m^j_k = m^j_k(û_j +ip_j ·ˆv_j)e^−iϕjk, avec û_j et ˆv_j des vecteurs unitaires orthogonaux (û_j ·vˆ_j = 0 ; (|û_j| = |ˆv_j| = 1), ϕ^j_k le facteur de phase etpj un paramètre de pondération entre les deux composantes. Dans ce cas la distribution des moments pour la paire de (k, -k) est donnée par :

Mj(k,Rl) = 2mk[cos(2πk·Rl+ϕ^j_k)ûj+psin(2πk·Rl+ϕ^j_k)ˆvj] (B.21) Dans ce type d’ordre, les moments magnétiques tournent à l’intérieur du plan défini par les vecteursû_j etvˆ_j. Si le vecteur de propagation est perpendiculaire à ce plan, la structure magnétique correspond à une hélice (ou spirale). Dans le cas où le vecteur de propagation est contenu dans le plan de rotation des moments, la structure est dite cycloïde.