Nous allons d´ecrire l’influence de diff´erents param`etres sur la g´en´eration d’harmoniques.
Le contrˆole de ces param`etres est primordial pour obtenir un flux de photons important et un profil spatial homog`ene.
2.2.1 D´ ependance en fonction de la nature du milieu
Les spectres harmoniques d´ependent de la nature du milieu utilis´e. On utilise, en g´en´eral, des gaz rares. La g´en´eration d’harmoniques est li´ee `a la polarisation non lin´eaire induite par le champ laser [Liang et al. 94]. Elle est d’autant plus efficace que l’atome est facilement polarisable. Les atomes lourds (x´enon, argon, krypton) avec des polarisabilit´es ´elev´ees pro-duiront des harmoniques plus efficacement que les atomes l´egers pr´esentant des polarisabilit´es faibles (n´eon, h´elium).
Les ions avec un potentiel d’ionisation Ip plus ´elev´e que les atomes peuvent en th´eorie g´ e-n´erer des harmoniques plus hautes d’apr`es la loi de coupureI.6page16. Exp´erimentalement, l’interaction ions-laser ´etend le spectre harmonique g´en´er´e par les atomes vers des ordres plus
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elev´es [Wahlstr¨om et al. 93, Wahlstr¨om et al. 95, Gibsonet al. 95]. Cependant, l’efficacit´e de conversion est plus faible pour les ions que pour les atomes neutres.
Des ´etudes men´ees avec des mol´ecules [Lyng˚a et al. 96] ont montr´e des efficacit´es de g´en´eration identiques ou plus faibles en comparaison avec les gaz rares.
2.2.2 D´ ependance en fonction de l’´ eclairement laser
La figure I.19 illustre la d´ependance en ´eclairement de l’harmonique 21 g´en´er´ee dans l’argon. Dans un premier temps, le nombre de photons augmente rapidement lorsque l’´ eclaire-ment augeclaire-mente puis, dans un second temps, sature [Wahlstr¨om et al. 93,L’Huillier et al. 93a].
L’intensit´e harmonique varie plus rapidement dans la coupure que dans le plateau. l’´ eclai-rement auquel le signal sature correspond `a l’´eclairement de saturation pour l’ionisation du gaz Isat. Pour un ´eclairement sup´erieur `a l’´eclairement de saturation, plusieurs raisons
Fig. I.19 : Nombre de photons de l’harmonique 21 g´en´er´ee dans l’argon en fonction de l’´eclairement laser dans le milieu d’apr`es [Sali`eres 95].
concourent `a une plus faible augmentation du signal: Premi`erement, le signal continu de croˆıtre avec le volume contenant l’´eclairement de saturation qui varie comme I32. Ensuite, l’augmentation du signal peut provenir de la contributions des ions pour lesquels l’efficacit´e est moindre (polarisabilit´e plus faible). Enfin, une derni`ere limitation peut provenir de la pr´esence des ´electrons libres dans le milieu qui introduit une d´esaccord de phase ou mˆeme une d´efocalisation du faisceau laser.
2.2.3 D´ ependance en fonction de la pression
Un moyen simple d’accroˆıtre l’efficacit´e de conversion est d’augmenter le nombre d’atomes
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emetteurs. La g´en´eration d’harmoniques est un processus coh´erent cens´e augmenter comme
Fig. I.20 : Nombre de photons de l’harmonique 21 en fonction de la pression. L’harmonique est g´en´er´ee un jet d’argon, l’intensit´e est de4.1014W/cm2. D’apr`es [Altucci et al. 96]
le carr´e de la densit´e atomique. N´eanmoins, cette loi d’´echelle est valable seulement pour les faibles pressions. `A pression ´elev´ee, la g´en´eration d’harmoniques est influenc´ee par d’autres param`etres qui varient avec la pression et peuvent alt´erer le signal harmonique : la r´ eabsorp-tion des harmoniques par le milieu g´en´erateur, la pr´esence d’´electrons libres due `a l’ionisation du milieu entraˆınant un d´esaccord de phase entre le champ laser et la polarisation non li-n´eaire, la d´efocalisation du faisceau fondamental [Altucciet al. 96,Hergott 01].
La figure I.20 repr´esente l’´evolution du signal de l’harmonique 21 g´en´er´ee dans l’argon en fonction de la pression dans un jet de dimension 1,2 mm. Altucci et al. observent une croissance quadratique du signal jusqu’`a 16 mbar, ensuite le signal sature et puis diminue `a haute pression en raison de la d´efocalisation du faisceau.
En g´en´eral, pour les harmoniques du plateau, le facteur limitant est dˆu `a l’absorption par le milieu atomique alors que pour les harmoniques de la coupure le facteur limitant provient de la d´efocalisation du faisceau fondamental dans le milieu ionis´e.
2.2.4 D´ ependance en fonction de la longueur d’onde
La plupart des exp´eriences de g´en´eration d’harmoniques utilisent des lasers Titane:Saphir
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a 800nm. D’autres ´equipes ont n´eanmoins pris des directions diff´erentes. Celle de Louis Di-Mauro travaille avec une impulsion fondamentale `a 4µmpour g´en´erer des harmoniques dans le visible et proche UV. Dans ce domaine, la caract´erisation temporelle (et spatiale) des harmoniques peut s’effectuer en utilisant des techniques conventionnelles [Sheely et al. 99].
D’apr`es la loi de coupure~ωq =Ip+3,2Up(λ), avec une longueur d’onde courte, le plateau des harmoniques s’´etend moins loin. Pour g´en´erer des harmoniques tr`es ´elev´ees, il est pr´ef´erable d’utiliser une grande longueur d’onde. Cependant, il a ´et´e d´emontr´e que pour un mˆeme ´ eclai-rement et pour certaines harmoniques ”basses”, l’efficacit´e de g´en´eration d´ecroˆıt avec une lon-gueur d’onde fondamentale de plus en plus grande [Ditmire et al. 95,Lewenstein et al. 93].
2.2.5 D´ ependance en fonction de la dur´ ee de l’impulsion
L’efficacit´e de la g´en´eration d’harmoniques d’ordres ´elev´es est d’autant plus importante que la dur´ee de l’impulsion est courte pour une intensit´e donn´ee [Zhouet al. 96],
[Balcou et al. 92]. Ce comportement est reli´e `a l’´eclairement de saturation Isat. En effet lorsque l’impulsion est ”longue”, le milieu est totalement ionis´e avant que le maximum de l’enveloppe temporelle soit atteint. Le signal harmonique ´emis est satur´e par l’ionisation. Pour une impulsion plus courte et de mˆeme intensit´e, Isat est augment´ee. L’ionisation du milieu arrive plus tardivement au voisinage du maximum de l’enveloppe temporelle. Le milieu est soumis `a un ´eclairement plus ´elev´e, le spectre harmonique ´emis pr´esente, par cons´equent, un plateau plus ´etendu [Christov et al. 96] (cf.I.21).
Fig. I.21 : (a) Harmoniques g´en´er´ees dans l’argon par une impulsion de dur´ee proche de la limite de fourier de 25 fs (∗),50 fs () et 100 fs (+) avec une intensit´e de 4×1014 W/cm2. La cellule de gaz de longueur 1 mm est plac´ee 2,5 cm apr`es le foyer. D’apr`es [Christovet al. 96].
2.2.6 D´ ependance en fonction de la g´ eom´ etrie de focalisation
La manipulation des caract´eristiques du faisceau fondamental permet d’optimiser la g´ e-n´eration d’harmoniques. Lena Rooset al.ont montr´e qu’en cr´eant deux foyers le long de l’axe de propagation au lieu d’un, l’efficacit´e de g´en´eration d’harmoniques dans le n´eon s’accroˆıt d’un facteur 4 [Rooset al. 99]. De plus, cette technique permet d’augmenter s´electivement le signal d’une harmonique donn´ee et/ou de contrˆoler le profil et la taille du plateau harmo-nique.
Nisoliet al.utilisent une impulsion fondamentale dont le profil d’intensit´e est une fonction de Bessel. Compar´e `a un faisceau Gaussien, le profil spatial des harmoniques en champ lointain est largement am´elior´e ainsi que l’efficacit´e de g´en´eration [Nisoli et al. 02]. Ces r´esultats sont imput´es `a des m´ecanismes d’accord de phase diff´erents selon le profil de l’impulsion fonda-mentale [Altucci et al. 03].
Des m´ethodes plus r´ecentes utilisent des optiques adaptatives coupl´ees `a un algorithme g´en´ e-tique [Holland 92] permettant ainsi d’optimiser l’efficacit´e de la g´en´eration d’harmoniques.
2.2.7 D´ ependance en fonction de la g´ eom´ etrie du milieu
Une m´ethode prometteuse pour g´en´erer les harmoniques est d’utiliser une fibre creuse remplie de gaz rare [Constant et al. 99, Rundquist et al. 98b, Schn¨urer et al. 98]. Les ca-pillaires permettent d’augmenter la longueur d’interaction par rapport au jet de gaz et de guider le faisceau permettant de soumettre le milieu `a un ´eclairement plus constant. Enfin, le confinement du gaz dans le capillaire permet de garder un vide r´esiduel satisfaisant dans l’enceinte `a pression ´elev´ee. L’avantage de cette technique sous certaines conditions de pres-sion est de pouvoir compenser la disperpres-sion g´eom´etrique et ´electronique par la dispersion atomique et ainsi obtenir un accord de phase sur l’axe de la fibre. Mais l’efficacit´e est limit´ee par la r´eabsorption de l’´emission harmonique par le milieu. L’efficacit´e obtenue est similaire
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a celle d’un jet long (cf. figure I.22). Cependant, pour certaines harmoniques (comme les harmoniques 29 `a 33 g´en´er´ees dans l’argon) o`u l’absorption est faible, l’efficacit´e est plus importante. La fibre creuse garde tout son int´erˆet pour g´en´erer des harmoniques d’ordres tr`es ´elev´ees.
L’´equipe de Margaret M. Murnane et Henry C. Kapteynet al.[Paulet al. 03] utilise une fibre creuse modul´ee spatialement. Avec cette g´eom´etrie, d’apr`es les auteurs, le quasi-accord de phase est obtenu. En comparaison avec une fibre de section droite, l’efficacit´e de la g´en´ e-ration d’harmoniques est augment´ee et la coupure du spectre harmonique est d´eplac´ee vers des ´energies plus ´elev´ees.
Fig. I.22 : Nombre de photons d´etect´es par tir pour l’harmonique 15 en fonction de la pression dans une fibre creuse de longueur 4 cm et de diam`etre 200µm et un jet de 800 µm de largeur. D’apr`es [Constant et al. 99].
Il y a eu ´egalement plusieurs ´etudes effectu´ees en fonction de la longueur du milieu avec une cellule de gaz `a longueur variable de 0 `a 20 mm [Delfin et al. 99, Tamaki et al. 00].
Ces ´etudes ont montr´e qu’en contrˆolant la longueur d’interaction et la pression du gaz, l’efficacit´e du processus de g´en´eration d’harmoniques et la qualit´e spatiale du faisceau VUV sont ais´ement contrˆolables.
2.2.8 D´ ependance en fonction de l’ellipticit´ e du fondamental
D’apr`es le mod`ele semi-classique, le contrˆole de la trajectoire de l’´electron dans le conti-nuum est primordial pour la g´en´eration d’harmoniques. La trajectoire de l’´electron peut ˆetre modifi´ee en changeant la polarisation du laser.
L’influence de l’ellipticit´e du champ fondamental a ´et´e ´etudi´ee aussi bien exp´erimentalement [Budil et al. 93,Dietrich et al. 94] que th´eoriquement [Antoine et al. 96b, Long et al. 95].
Le nombre de photons harmoniques du plateau et de la coupure ´evolue plus ou moins de mani`ere Gaussienne avec l’ellipticit´e εdu champ fondamental (cf. figure I.23). En notant Nq le nombre de photons ´emis par la q`eme harmonique, nous obtenons la loi empirique suivante :
Nq(ε) =Nq(0)e−γqε2 (I.30)
O`u γq est un coefficient d´ependant de la nature du gaz et de l’harmonique consid´er´ee.
L’importance cruciale de l’´etat de polarisation du fondamental d´ecoule de la r´eponse de
Fig. I.23 : Evolution de l’intensit´´ e des harmoniques produites dans l’argon en fonction de l’ellipti-cit´e du champ fondamental. Tir´ee de [Budilet al. 93]
l’atome unique et non des effets collectifs. En r´egime tunnel, la probabilit´e d’ionisation de l’atome est tr`es peu affect´ee par une faible ellipticit´e du fondamental : cette probabilit´e d´ e-croˆıt de 5% entre = 0 et = 0.1 alors que l’´emission harmonique est r´eduite de 50 %. C’est lors de la phase d’acc´el´eration de l’´electron dans le champ intense que l’´etat de polarisa-tion joue un rˆole important. Dans un champ polaris´e lin´eairement, en consid´erant le mod`ele semi-classique, l’´electron suit une trajectoire rectiligne qui peut le ramener sur l’ion. Dans un champ elliptique, l’´electron est acc´el´er´e suivant une trajectoire ne repassant pas par le noyau. La probabilit´e de recombinaison du noyau et de l’´electron d´ecroˆıt rapidement, mais reste non-nulle en raison de l’´etendue transverse de la fonction d’onde de l’´electron.
Dans le r´egime perturbatif, l’´etat de polarisation des harmoniques est identique `a celui du champ fondamental. En r´egime non perturbatif, cette attitude n’est plus exacte. La po-larisation des harmoniques se caract´erise par son ellipticit´e et par la rotation de son axe principal par rapport `a l’axe principal de l’ellipse du champ fondamental [Weiheet al. 95, Antoine et al. 96b]. La mesure de la polarisation des harmoniques reste un probl`eme ex-p´erimental difficile. D’apr`es les calculs th´eoriques d’Antoine et al., pour une ellipticit´e du fondamental <0,1, la polarisation des harmoniques est quasi lin´eaire V U V ≈0, l’angle de rotation de l’axe principal est inf´erieur `a 20◦ pour les harmoniques basses (q=23) et ´egale `a 0 pour les harmoniques hautes.
Ces pr´edictions th´eoriques ont ´et´e confirm´ees exp´erimentalment [Antoine et al. 97b]
[Schulzeet al. 98].