Les impulsions ultra-courtes femtosecondes servent `a ´etudier et `a contrˆoler les processus les plus rapides en physique atomique et mol´eculaire. De nouveaux champs de recherches ont
´
emerg´e de ces avanc´ees technologiques, comme par exemple la femtochimie. Elle consiste `a
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etudier un processus physico-chimique ´el´ementaire avec l’aide d’impulsions laser `a l’´echelle femtoseconde [Zewail 00]. L’exp´erience defemtochimie la plus courante est de type pompe-sonde. Le signal d´etect´e est ensuite analys´e en fonction du retard entre les deux impulsions pour d´eterminer l’avancement de la r´eaction chimique; les instants successifs formant ainsi une sorte de film de la r´eaction. Ces impulsions laser ultra-br`eves permettent de ”photogra-phier”, en temps r´eel, le mouvement des atomes dans des mol´ecules sur une ´echelle de temps caract´eristique de 10-100 f s.
la dynamique des ´electrons dans un atome ´evolue `a l’´echelle sub-femtoseconde. L’av` e-nement des impulsions attosecondes (10−18 s) ouvre des perspectives dans l’´etude des re-laxations ´electroniques dans les atomes. La physique attoseconde dite attophysique est un nouveau champ de recherche, les applications de ces impulsions commencent `a apparaˆıtre [Hentschel et al. 01, Krausz 02].
On peut citer la r´esolution de processus ultra-rapides comme la relaxation ´electronique. Une impulsion VUV sub-femtoseconde, synchronis´ee avec une impulsion ultracourte IR, offre un outil unique pour la spectroscopie. Par exemple, une impulsion attoseconde VUV peut ioniser un atome. Un ´electron d’une couche profonde peut ˆetre alors arrach´e de l’atome, aussi bien qu’un ´electron de la couche externe. La lacune de la couche interne poss`ede un temps de vie tr`es court de quelques femtosecondes `a quelques centaines d’attosecondes. Un atome ionis´e
par un rayonnement ´electromagn´etique peut se d´esexciter suivant deux processus concurren-tiels, l’un radiatif (fluorescence X), l’autre non radiatif (d´esexcitation Auger).
1 Lorsque la lacune est cr´e´ee, un ´electron d’´energie sup´erieure va se relaxer et combler la lacune. L’atome ´emet alors un photon X ou UV dont l’´energie est ´egale `a celle perdue par l’´electron changeant de niveau : c’est le ph´enom`ene de fluorescence.
2 Apr`es ionisation de l’atome (effet photo´electrique), un ´electron d’une couche sup´erieure vient combler la lacune cr´e´ee par l’excitation, l’´energie est transmise `a un autre ´electron ou ´electron Auger qui peut ainsi s’´echapper de l’atome.
Contrairement au cas des photo´electrons dont l’´energie est caract´eristique d’un seul niveau, l’´emission des ´electrons Auger met donc en jeu trois niveaux (cf. figure I.38).
A partir de la mesure de l’´` energie cin´etique des ´electrons Auger en fonction du d´elai entre l’impulsion VUV et IR, le temps de vie de la lacune en couche interne peut ˆetre d´eduit directement [Drescheret al. 02].
Signalons ´egalement que la mesure du champ ´electrique d’une impulsion tr`es courte dans le domaine infrarouge `a l’aide des impulsions attosecondes a ´et´e propos´ee [Hentschel et al. 01, Bandrauk et al. 02, Kienberger et al. 02].
1s 2s 2p
e photoélectron
1s 2s 2p
1s 2s 2p
e Auger Photon X
Désexcitation par émission d'électron Auger Atome ionisé par un rayonnement électromagnétique
Désexcitation par émission de rayons X continuum hω
Fig. I.38 : Processus d’excitation et d’´emission.
Deuxi` eme partie
Confinement temporel de l’´ emission
harmonique
Chapitre 1 Etat de l’art ´
Les lasers de puissance femtoseconde Titane:Saphir connaissent un essor important en raison de leur fiabilit´e, de leur compacit´e et de la diversit´e des processus physiques qu’ils permettent d’explorer. Cependant, la dur´ee des impulsions d´elivr´ees par les lasers femto-secondes coupl´es `a des syst`emes de post-compression, approche la limite de 3 f s li´ee `a la p´eriode optique du champ infrarouge [Schenkel et al. 03].
Pour d´epasser la barri`ere que repr´esente la femtoseconde (10−15s), deux routes sont possibles : la g´en´eration d’harmoniques d’ordres ´elev´es et l’effet Raman stimul´e [Zhavoronkov et al. 02, Sokolov et al. 00]. Ces deux sources offrent un spectre assez large pour potentiellement produire des impulsions de quelques centaines d’attosecondes. Nous nous int´eressons, ici, uniquement `a la g´en´eration d’harmoniques. Des ´etudes th´eoriques et exp´erimentales ont montr´e que la p´eriodicit´e du spectre harmonique et la distribution lin´eaire de la phase des harmoniques produisent dans le domaine temporel un train d’impulsions attosecondes [Paul et al. 01, Antoine et al. 96a]. Avec des dur´ees d’impulsions aussi courtes, l’explora-tion des mouvements ´electroniques des atomes est `a port´ee de main. Pour rappel, dans le mod`ele de Bohr, le temps de r´evolution d’un ´electron autour du proton est de 150as, ce qui d´efinit l’´echelle de temps caract´eristique de la dynamique ´electronique de l’atome. Pour en-registrer en temps r´eel les relaxation ´electroniques dans les atomes, il faut exciter et mesurer les dur´ees de ces transitions `a cette ´echelle. Pour r´ealiser ce type d’enregistrement, il faut, en g´en´eral, disposer d’une seule impulsion attoseconde.
Des m´ethodes ont ´et´e propos´ees pour isoler une seule impulsion attoseconde dans le proces-sus de g´en´eration d’harmoniques.
Une premi`ere m´ethode consiste `a utiliser une impulsion fondamentale ultracourte (5f s) avec un ´eclairement laser appropri´e pour g´en´erer les harmoniques. En s´electionnant les har-moniques de la coupure `a l’aide d’un filtre, il est possible de g´en´erer dans le domaine temporel une seule impulsion attoseconde [Schaferet al. 97,Christov et al. 97, Kan et al. 97].
champ fondamental par rapport `a l’enveloppe [de Bohan et al. 98]. Armelle de Bohan et al.
ont calcul´e les spectres harmoniques ´emis pour une impulsion fondamentale de 4,3 f s avec deux phases absolues Φ diff´erentes (cf. figureII.1).
Ce calcul est r´ealis´e pour l’atome unique
-20 0 20
Fig.II.1 : Champ de l’impulsion fondamentale pour deux phases ab-solues diff´erentes
`
a l’aide du mod`ele de Lewenstein. Le profil temporel de l’impulsion harmonique est calcul´e `a l’aide du spectre harmo-nique autour de la fr´equence 65ω0 (cou-pure) en utilisant un filtre Gaussien de largeur `a mi-hauteur de 9ω0.
Pour Φ = π/2, l’intensit´e IR est suffi-sante pour g´en´erer les harmoniques de la coupure durant deux demi-cycles op-tiques donnant lieu `a deux impulsions attosecondes (cf. figure II.3). La p´ erio-dicit´e caract´eristique du spectre
harmo-nique (2ω0) est toujours visible dans la coupure.
Pour Φ = 0, l’´emission VUV des harmoniques de la coupure ne survient que pendant un demi-cycle optique, une seule impulsion est g´en´er´ee (cf. figure II.3), la dur´ee de l’impulsion harmonique est d’environ 550as, le domaine attoseconde est atteint. Les harmoniques ne sont plus r´esolues dans la r´egion de la coupure, le spectre est continu.
Ces calculs soulignent l’importance du contrˆole de la phase absolue du champ fondamen-tal pour g´en´erer une seule impulsion attoseconde.
Les principaux d´efauts de cette m´ethode proviennent de la bande spectrale s´electionn´ee, li-mitant la dur´ee de l’impulsion attoseconde et de la faible efficacit´e de conversion dans la coupure.
Les m´ethodes pour obtenir des impulsions IR de 5f s, haute ´energie, stabilis´ees en phase, ne sont pas faciles `a mettre en œuvre. Seul l’Institut de Photonique de l’Universit´e Technique de Vienne maˆıtrise cette technique et produit des impulsions aussi courtes avec un syst`eme
`
a r´etroaction pour stabiliser et contrˆoler la phase absolue du champ IR [Baltuskaet al. 03].
Avec cette m´ethode, il est possible de g´en´erer une seule impulsion attoseconde de 250 as [Kienberger et al. 04].
On propose, ici, une m´ethode alternative utilisant des impulsions fondamentales longues (≈ 10 f s) compatible avec l’´emission d’un spectre harmonique continue plus large et donc potentiellement une impulsion attoseconde encore plus courte si tant est que la phase spec-trale VUV puisse ˆetre contrˆol´ee. De plus, cette m´ethode ne n´ecessite pas obligatoirement
une stabilisation de la phase; le dispositif exp´erimental en est plus simple. Le principe est pr´esent´e au chapitre suivant.
Fig. II.2 : Spectres harmoniques g´en´er´ee avec une impulsion de 4,3 f s pour deux phases absolues de l’impulsion Φ = 0 et Φ = π/2, respectivement en gris et en noir. Calcul r´ealis´e `a l’aide du mod`ele de Lewenstein. D’apr`es [de Bohan et al. 98].
Fig. II.3 : Profils temporels des harmoniques de la coupure s´electionn´ees par un filtre Gaussien de largeur 9ω0 pour Φ =π/2 (`a gauche) et Φ = 0(`a droite) [de Bohan et al. 98].
Chapitre 2
Confinement temporel de l’´ emission VUV par modulation de la
polarisation
2.1 Principe
Cette m´ethode repose sur l’extrˆeme sensibilit´e de la g´en´eration d’harmoniques `a la po-larisation du fondamental. La g´en´eration d’harmoniques est optimale dans le cas d’une po-larisation lin´eaire. Un degr´e d’ellipticit´e trop ´elev´e r´eduit consid´erablement l’efficacit´e du processus de g´en´eration (cf. page43). Cette sensibilit´e extrˆeme `a l’´etat de polarisation peut-ˆ
etre mise `a profit pour confiner temporellement l’´emission harmonique et ´eventuellement aboutir `a l’´emission d’une impulsion attoseconde unique [Corkum et al. 93,Ivanov et al. 95, Antoine et al. 97a,Platonenko et al. 99].
Le principe consiste `a moduler temporellement l’´etat de polarisation de l’impulsion pour qu’elle soit lin´eairement polaris´ee uniquement pendant un intervalle de temps tr`es court [Constant 97, Altucci et al. 98]. La g´en´eration d’harmoniques n’´etant efficace que pendant cet intervalle, l’impulsion harmonique g´en´er´ee est ultra br`eve et peut conduire `a une seule impulsion attoseconde. Ce principe est illustr´e `a la figure II.4. Le confinement permet de g´en´erer les harmoniques sur seulement quelques cycles optiques de l’impulsion fondamentale.
Cela se traduit dans le domaine temporel, par une r´eduction du nombre d’impulsions attose-condes ´emises et, dans le domaine spectral, par un ´elargissement des harmoniques. La suite du chapitre est consacr´ee `a la pr´esentation de la m´ethode exp´erimentale utilis´ee pour moduler temporellement l’ellipticit´e du fondamental. La modulation de l’´etat de polarisation de l’im-pulsion fondamentale a pour but de cr´eer une porte temporelle o`u la polarisation est lin´eaire pendant un intervalle de temps tr`es court par rapport `a la dur´ee de l’impulsion fondamentale ce que l’on nomme commun´ement la porte d’ellipticit´e. Les m´ethodes pour moduler l’´etat
Impulsion
Fondamentale Domaine
Spectral Harmoniques
Gaz
Domaine Temporel
Fig. II.4 : Principe du confinement de la g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´ee par modulation de l’ellipticit´e du fondamental.
de polarisation sont divis´ees en deux groupes : - celles combinant deux champs ´electriques avec des fr´equences instantan´ees d´ependantes du temps. -Et celles combinant deux champs
´
electriques avec des fr´equences instantan´ees constantes.
La premi`ere r´ealisation exp´erimentale pour confiner temporellement l’´emission harmo-nique `a l’aide d’une porte d’ellipticit´e a eu lieu au Lund Laser Center [Altucciet al. 98].
La polarisation de l’impulsion fondamentale a ´et´e modul´ee en utilisant l’effet non lin´eaire d’automodulation de phase et une lame bir´efringente. Ainsi, une porte temporelle de 5 f s a
´
et´e cr´e´ee `a partir d’une impulsion initiale IR de 110 f s. L’avantage de cette technique est une ellipticit´e variant rapidement donnant une porte d’ellipticit´e tr`es ´etroite. Cependant, la dur´ee de la porte d’ellipticit´e est tr`es sensible aux fluctuations en intensit´e du laser puis-qu’elle repose sur un effet non lin´eaire.
Plus r´ecemment, une porte temporelle d’ellipticit´e a ´et´e cr´e´ee en utilisant deux impul-sions polaris´ees orthogonalement avec des longueurs d’onde centrales l´eg`erement diff´erentes [Papadogiannis et al. 03a].
Une autre technique est bas´ee sur un interf´erom`etre de Michelson et des lames bir´efringentes quart d’onde d’ordre 0. Avec cette technique, la stabilit´e du syst`eme est alors primordiale [Kovaˇcev et al. 03]. Nous reviendrons plus en d´etail sur cette technique au cours de ce cha-pitre.
Axe ordinaire (o1) Axe extraordinaire (e1)
Er
1
Ere
1
Ero
θ
te
2t
Fig. II.5 :Travers´ee de la lame quart d’onde multi-ordre par l’impulsion fondamentale.
La technique d´evelopp´ee au CELIA d´ecoule des propri´et´es de transmission des cristaux bi-r´efringents [Duncan et al. 90]. En associant deux lames quart d’onde, l’une d’ordre multiple et l’autre d’ordre 0, l’´etat de polarisation du fondamental est contrˆol´e de fa¸con continue [Constant 97].
Nous allons d´ecrire maintenant le principe et le contrˆole de la porte d’ellipticit´e cr´e´ee par l’association de deux lames bir´efringentes.