1.3 R´ eponse de l’atome unique
1.3.2 Approche quantique
Il existe diff´erentes m´ethodes th´eoriques pour obtenir la r´eponse atomique, elles se basent sur la r´esolution de l’´equation de Schr¨odinger d´ependante du temps:
i∂
∂t|ψ(x,t)i=
H0+Hi(t)
|ψ(x,t)i (I.7)
H0 est l’Hamiltonien de l’atome et Hi(t) est l’Hamiltonien d’interaction entre le champ
´
electrique et l’´electron. Pour avoir acc`es au spectre des harmoniques et `a leurs phases, il faut
´
evaluer la valeur moyenne du dipˆole atomiqued(t) en fonction du temps et effectuer ensuite sa transform´ee de Fourier.
d(t) = hψ(x,t)|r|ψ(x,t)i (I.8) La m´ethode la plus compl`ete, mais la plus coˆuteuse num´eriquement, est la r´esolution exacte de l’´equation de Schr¨odinger d´ependante du temps. Diff´erentes techniques num´eriques ont ´et´e d´evelopp´ees. Par exemple, elles consistent `a construire les solutions de l’´equation I.7 sur une base de fonctions Sturmiennes [Piraux et al. 94] ou bien sur une base de fonctions B-Splines [Lambropoulos et al. 98]. D’autres encore utilisent la m´ethode des ´el´ements finis [DeVries 90].
Un mod`ele simplifi´e a ´et´e d´evelopp´e pour ´evaluer plus efficacement le dipˆole atomique. Ce mod`ele th´eorique bas´e sur l’approximation du champ fort (S.F.A) [Keldysh 65] fut propos´e par Lewenstein [Lewensteinet al. 93]. Dans ce mod`ele, les ´etats excit´es ne sont pas pris en compte, seul l’´etat | 1s > et les ´etats du continuum interviennent dans le processus. On consid`ere ´egalement que le potentiel Coulombien est sans effet sur la densit´e d’´etats inject´es dans le continuum.
L’ad´equation qualitative entre ces deux mod`eles est correcte. N´eanmoins, du point de vue quantitatif, une diff´erence persiste entre les deux mod`eles : une ´etude comparant la dis-tribution des chemins quantiques entre le mod`ele de l’approximation du champ fort et la r´esolution de l’´equation de Schr¨odinger d´ependante du temps [Gaardeet al. 02a], a ´etabli que la contribution du chemin quantique long τ2 est surestim´ee dans le mod`ele de l’approxi-mation du champ fort (S.F.A.).
Ces mod`eles retrouvent les pr´edictions essentielles du mod`ele semi-classique tout en justifiant les hypoth`eses.
A titre d’illustration, nous allons exposer la r´` eponse de l’atome unique pour l’harmonique 35 g´en´er´ee dans le n´eon (calcul´ee dans le cadre de l’approximation du champ fort) en fonction de l’´eclairement. Le moment dipolaire de l’harmonique 35 correspond `a la 35`eme composante de Fourier du dipˆole d(t). Le dipˆole d(t) est calcul´e pour chaque ´eclairement sur quelques cycles optiques avec une amplitude constante. La figureI.7repr´esente l’intensit´e du moment
dipolaire de l’harmonique 35 et sa phase associ´ee en fonction de l’´eclairement laser pour λ = 794 nm. `A faible ´eclairement, l’harmonique se trouve dans la coupure du spectre, la croissance est alors rapide en fonction de l’´eclairement. Lorsque l’harmonique atteint le plateau, l’intensit´e du dipˆole croˆıt plus lentement en pr´esentant de brusques variations.
La phase du dipˆole d´ecroˆıt lin´eairement avec l’´eclairement pr´esentant deux pentes diff´erentes suivant que l’on se place dans la coupure ou dans le plateau. Un comportement similaire est observ´e quel que soit le gaz ou l’ordre des harmoniques [Lewenstein et al. 95].
Fig. I.7 : Intensit´e et phase du moment dipolaire en fonction de l’´eclairement laser de l’harmonique 35 g´en´er´ee dans le n´eon calcul´ee par le mod`ele de l’approximation du champ fort, d’apr`es [Roos 01].
Chemins quantiques
Dans le cadre du mod`ele semi-classique, l’origine de la phase du dipˆole est li´ee aux dif-f´erentes trajectoires ´electroniques qui m`enent `a l’´emission harmonique. C’est en consid´erant la somme des contributions de ces trajectoires ´electroniques que l’on calcule la qeme` compo-sante du dipˆole. La phase associ´ee `a chaque trajectoire correspond `a l’action semi-classique des ´electrons [Lewensteinet al. 95].
Pour les harmoniques d’ordres ´elev´es appartenant au plateau, il existe 2 trajectoires
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electroniques dominantes correspondant `aτ1 etτ2qui contribuent au processus de g´en´eration.
Les variations de l’intensit´e du dipˆole figure I.7 dans le plateau sont dues aux interf´erences entre ces trajectoires.
Dans la coupure, il existe une seule trajectoire dominante.
La phase de la radiation ´emise d´epend alors de la phase associ´ee `a chaque chemin quan-tique dominant. En consid´erant un champ harmonique du plateau de fr´equenceqω0, la phase de la radiation harmonique se d´ecompose en deux composantes i= 1,2 :
φi(r,z,t) =−αiI(r,z,t) (I.9)
O`uI est l’´eclairement laser. Exp´erimentalement,I(r,z,t) varie dans le temps et l’espace.
La variation temporelle de l’´eclairement induit un changement dans la pulsation instantan´ee ωi =qω0−δφi(r,z,t)/δt qui donne lieu `a un ´elargissement spectral.
La variation radiale de I introduit une phase spatiale qui, pour α grand, rend le fais-ceau plus divergent si le foyer est avant le milieu. Les champs g´en´er´es respectivement par les deux composantes, pr´esentent donc des caract´eristiques spatio-temporelles diff´erentes [Gaardeet al. 99,Bellini et al. 98].
La distribution des chemins quantiques de l’harmonique 35 g´en´er´ee dans le n´eon est re-pr´esent´ee sur la figure I.8 en fonction de l’´eclairement laser (calcul S.F.A) [Roos 01]. Les contributions dominantes apparaissent en noir. Pour une intensit´e donn´ee, diff´erents che-mins (αj) concourent de fa¸con non n´egligeable au processus de g´en´eration de l’harmonique.
Pour des ´eclairements en dessous de 1,9.1014 W/cm2 correspondant `a la coupure, un seul chemin quantique (αc ≈ 12.10−14cm2/W) contribue au processus de g´en´eration. Au del`a, dans le plateau, deux chemins quantiques sont dominants τ1 et τ2 surlign´es en blanc sur la figure. Avec respectivement pour τ1 et τ2 les valeurs suivantes : α1 ≈ 1.10−14cm2/W et α2 ≈25.10−14cm2/W.
Fig. I.8 : Distribution des chemins quantiques en fonction de l’´eclairement laser du dipˆole atomique de l’harmonique 35 g´en´er´ee dans le n´eon calcul´ee dans le mod`ele de l’approximation du champ fort, d’apr`es [Roos 01].